通过二阶与三阶量子非线性过程之间的量子干涉实现光子对的相干控制

《Physical Review A》：Coherent control of photon pairs via quantum interference between second- and third-order quantum nonlinear processes

　　

不同阶次独立非线性过程之间真正的量子干涉提供了一种无法归约为经典场干涉的相干控制途径。在此，我们利用集成光子平台上二阶和三阶量子非线性过程之间的干涉，提出了全光学相干载流子注入的类比方案。通过自发参量下转换和自发四波混频产生的光子对相干地贡献到相同的最终双光子态，导致产生的双光子态的产生速率和光谱结构都呈现相位依赖的调制。我们阐述了这种干涉的特征，以及它如何被用来整形双光子波函数及其量子关联。这些结果表明，不同阶次非线性过程之间的干涉是量子非线性光学中一种独特的相干量子控制形式。

I. 引言

干涉是物理学中的基本概念，在经典和量子领域均有所体现。一个经典的例子是双缝实验[1,2]。在经典电磁学中，它展示了光的波动性：屏幕上观测到的强度来源于通过两条狭缝传播的场贡献之间的干涉。当该实验用粒子进行测量时[3]，其波动性质同样显现，但情况有本质不同。在某位置探测到电子的概率来源于与两条可能路径相关联的量子概率振幅的叠加。在这种情况下，干涉图样是量子效应的独特特征。由于干涉在经典和量子框架中都是如此核心的要素，因此并不总是能够简单地判断某种干涉图样应被视为真正的量子结果，还是仍然可以用经典干涉来描述。在这方面，Herzog等人[4]的实验是一个有益的示例，他们利用干涉来控制自发参量下转换（SPDC）的强度。在他们的装置中，SPDC发生在单个非线性晶体中，泵浦光束通过介质传播并产生光子对。然后，镜面被用来反射泵浦场和下转换场，使得正向和反向产生的光子对变得不可区分。通过调节反向传播的泵浦场之间的相对相位，可以抑制SPDC，这一机制被称为"受挫双光子产生"。作者将这一效应解释为两种量子非线性过程——正向和反向SPDC——之间的相干干涉。在这种描述下，SPDC的抑制源于分别与两个方向上光子对产生相关联的量子概率振幅之间的量子干涉。

然而，另一种观点认为，虽然SPDC本身本质上是一种量子过程，但观测到的干涉可以在电磁场量子化之前的经典层面上理解。在每个频率上，正向传播场和反射场合并形成驻波，该驻波可以作为量子化的模式基[5]。由此得到的哈密顿量包含这些驻波模式的空间重叠积分。如果改变驻波节和腹的位置，镜面可以使得非线性空间重叠积分消失。在这种描述中，SPDC的抑制源于电磁场的经典干涉，而不需要引入量子概率振幅的叠加。两种观点都是一致的，并都能解释实验观察结果，然而这种双重解释的存在引发了一个问题：我们究竟是在观测量子过程的量子干涉，还是仅仅是在观测发生在量子过程中的经典干涉。

真正的不同过程之间的量子干涉实例则在相干控制注入电流的石墨烯[6,7]和拓扑绝缘体薄膜[8]中得以实现。在这些实验中，弹道光电流是通过相干控制两条竞争的激发路径来产生的：一个是在[ω?]处的单光子吸收，另一个是在[2ω?]处的双光子吸收。由于这两条激发路径由不同频率的场驱动，它们无法在经典电磁场的线性层面上发生干涉；相反，干涉发生在量子化之后。因此，观测到的产生电流期望值的相位依赖调制必然源于与这两个不同的量子过程相关联的概率振幅的相干叠加。这一结论最终是两个路径对应于不同阶次的非线性过程这一事实的结果：单光子吸收与泵浦强度成线性关系，而双光子吸收则与泵浦强度成二次方关系。

正如上面讨论的两个示例所示，干涉效应在场量子化之前或之后进行解释的可能性，与干涉过程的结构有关。在Herzog等人[4]的实验中，两条路径由相同频率的场驱动。由于场量子化是以线性Maxwell方程的本征模式来定义的，不同模式基的选择可以改变在所考虑的SPDC构型中有效相互作用的模式数目，从而导致两个不同的项或一个有效的哈密顿量。因此，观测到的干涉可以同时具有在量子化之前发生的经典解释和在量子化之后发生的量子解释。当干涉的量子过程涉及不同数目的湮灭算符时，这种模糊性将不复存在。在这种情况下，泵浦场无法在量子化之前的经典层面上发生干涉。干涉仅仅因为非线性量子过程本身而发生，它们相干地贡献到相同的最终态并在概率振幅的层面上发生干涉。这一观察表明，无歧义的量子干涉应存在于不同阶次非线性过程相干地贡献到相同最终态的情形中。

在本工作中，我们认为非线性光子结构中可以发生相干电流注入的全光学类比。具体而言，我们考虑一个集成环形谐振器，其中强光学限域增强了不同阶次的非线性相互作用，使得产生具有可比较速率和重叠光谱带宽的光子对成为可能。相同频率的光子对可以通过SPDC产生——这是一个涉及电场二阶响应系数的过程——也可以通过自发四波混频（SFWM）产生——这是一个涉及电场三阶响应系数的过程——两种过程的通路都相干地贡献到相同的最终双光子态。

关键在于，这两个过程由包含不同数目湮灭算符的哈密顿量描述（分别为a??2?和a??3?）。与Herzog等人[4]的实验不同，此处的两个泵浦具有不同频率，因此当考虑SPDC和SFWM这两个不同的量子过程时，干涉只能发生在概率振幅的层面上。每个过程对应一个独特的量子产生通路，产生了具有真正量子来源的相位依赖干涉。这种干涉可以被利用来直接调制产生光子对的联合光谱振幅，为对其光谱关联和产生速率进行相干控制提供了一条途径。

II. 模型与提议装置

在此，我们考虑发生在高χ?3?集成微环谐振器中的SPDC和SFWM，光子对在1550 nm左右的通信波长处产生。虽然可以考虑多种材料平台，如AlGaAs [9–11]和LiNbO? [12–14]，但在我们的示例中，我们专注于一个LiNbO?（LiNbO?）微环，其二阶和三阶非线性极化率分别为χ?2?和χ?3? [15]。这些模式之间的空间重叠在我们的计算中通过有效面积来考虑，对两种过程而言其量级约为某个μm2 [16,17]（见附录A）。我们假设微环谐振器完全嵌入在SiO?中。该器件具有宽度为W μm、高度为H μm的波导截面，确保了SFWM在约λ nm处的相位匹配。最后，我们考虑一个半径为R μm的环，以在分别运行于λ? nm和λ? nm的基本TE和TM模式之间实现角相位匹配。波导基本模式的色散关系通过本征模式仿真[18]获得，并分别在TE偏振的λ_T附近展开至二阶（β = β? + β?(ω?ω_T) + β?(ω?ω_T)2/2），群速度色散为β?，以及TM偏振的λ_M附近（β = β? + β?(ω?ω_M) + β?(ω?ω_M)2/2），色散参数分别为β?、β?。我们假设微环与总线波导临界耦合，本征品质因子分别为Q_TE和Q_TM，与当前技术前沿水平相符[15,17]。

我们设想的构型如图1所示，旨在同时实现单泵浦SFWM和非简并I型SPDC。部分以谐振波长λ_T为中心的TE偏振泵浦脉冲经过非线性晶体中的I型二次谐波产生，产生一个相干的TM偏振脉冲于λ_M处，两个脉冲之间的相对相位φ由移相器控制。然后，两个脉冲同时通过总线波导耦合到环谐振器中。在这些条件下，光子对在相对于λ_M对称分布的谐振上通过SFWM和SPDC产生。

图1. (a) 所提议装置的示意图。BS：分束器；DC：二向色镜；PS：移相器。插图：分别在776.4和1552.8 nm处仿真的TM和TE模式。(b) 非线性相互作用的能级图。

在低光子对产生概率的极限下，该系统的输出态可以近似为归一化的双光子态

|Ψ? = √(N_pair) [|ψ_SPDC? + √(N_SPDC/N_pair) e^{iφ} |ψ_SFWM?] / √(1 + N_SFWM/N_pair + 2√(N_SFWM/N_pair) |?ψ_SPDC|ψ_SFWM?| cos(Δφ)) (1)

其中|ψ_SPDC?和|ψ_SFWM?分别是由SPDC和SFWM产生的态，N_SFWM和N_SPDC分别是每个脉冲的平均产生光子对数，N_pair可以解释为通过SPDC和SFWM组合产生的每个泵浦脉冲的平均光子对数。最后，φ是相对泵浦相位[见图1(a)]。

由式(1)中双光子态|Ψ?的归一化（即?Ψ|Ψ? = 1）以及取|ψ_SPDC?和|ψ_SFWM?为归一化的条件，可得

N_pair = N_SPDC + N_SFWM + 2√(N_SPDC · N_SFWM) |?ψ_SPDC|ψ_SFWM?| cos(Δφ) (2)

其中复振幅N_SPDC和N_SFWM各自包含一个依赖于过程的相位，来源于非线性耦合常数、传播和耦合相位以及驱动泵浦的相位。可观测的干涉依赖于这两个振幅之间的相对相位，该相位可以通过图1中所示的移相器来控制。因此，N_SPDC、N_SFWM和?ψ_SPDC|ψ_SFWM?的相位被吸收到一个整体偏移相位φ?中，而Δφ表示控制两条路径之间干涉的外部可控相位。通常，项|?ψ_SPDC|ψ_SFWM?|可以被解释为通过SFWM和SPDC产生的态的不可区分度的一种度量，其中|?ψ_SPDC|ψ_SFWM?| ≤ 1，当两个态不可区分时等号成立。也可以将总双光子波函数重写为

ψ_total(ω?, ω?) = √(N_SPDC) ψ_SPDC(ω?, ω?) + √(N_SFWM) e^{iΔφ} ψ_SFWM(ω?, ω?) (3)

其中ψ_SPDC和ψ_SFWM分别是单独由SPDC和SFWM产生的光子对的双光子波函数（见附录A）。在图2(a)和2(b)中，我们展示了这样的双光子波函数的示例，其中表面高度给出|ψ_SPDC|和|ψ_SFWM|的模，颜色映射对应于各双光子波函数相位的余弦值。

图2. (a) |ψ_SPDC(ω?, ω?)|和(b) |ψ_SFWM(ω?, ω?)|的图。利用颜色编码相位余弦值。SPDC泵浦的脉冲能量为E_SPDC，而SFWM泵浦的脉冲能量为E_SFWM。两个泵浦均具有高斯光谱形状和脉冲持续时间τ。

III. 产生速率的相位控制

式(2)和(3)中的结果表明，产生的光子对产生速率和双光子波函数可以通过利用各个过程的量子干涉来进行控制。然而，这种方法仅在同时满足两个条件时才有效：(1) 光子对产生概率可比较，即N_SPDC ≈ N_SFWM，以及(2) 两个过程产生的光子对具有相似的光谱分布。在块体系统中，同时满足这两个要求极其困难，因为二阶和三阶非线性过程的效率通常相差悬殊，并且在相同光谱范围内同时实现两种过程的相位匹配也很困难。集成光子平台可以克服这些限制，通过使SFWM和SPDC在同一个环谐振器中共存，该平台为SFWM提供更强的场增强[19–21]，并将光子对产生限制在由谐振设定的相同频率范围内。例如，使用图2中的泵浦参数，在泵浦重复频率f_rep = f处可以实现SFWM和SPDC均为η_pair的产生速率，从而满足可比较产生概率的条件，同时实现光谱重叠的发射。

基于这些结果，我们现在展示当相对泵浦相位φ变化时，两个双光子波函数之间干涉的效果。我们首先考虑其对产生速率的影响。

在图3(a)中，我们绘制了随着 值增大时的光子对谱产生率 。通过对 和 进行积分，我们可获得每种构型的总产生率。对于特定的 值，相消干涉会强烈抑制光子对的产生[例如，图3(a)第(vi)个子图]；而对于其他值，两个过程之间的相干相长干涉会导致产生率显著增强[例如，图3(a)第(iii)个子图]。在这里，我们聚焦于特定共振对，同时假设在其他模式下产生的光子对被光谱滤波掉。

图3. (a) 对于不同相对相位 的 的绘图。SPDC和SFWM的参数与图2相同。两个过程之间的量子干涉改变了双光子波函数的振幅和光谱关联。(b) 重复频率为10 MHz时，由公式(2)给出的总光子对产生率。图中的点线对应于(a)中展示的六种情况。

总归一化因子 ，由单独归一化的双光子波函数计算得出，显示在图3(b)中，并与公式(2)中的解析表达式一同给出。两者的高度吻合证实了SPDC与SFWM之间的干涉会导致整体光子对产生率发生相位依赖的增强或抑制。

光谱重叠 直接决定了干涉可见度， (4)当两个波函数具有相同的光谱分布（ ）且相近的产生概率（ ）时，可获得最大可见度。光谱重叠或产生概率的任何不匹配都会降低可见度。特别是，当产生概率相等时，可见度简化为 ，因此可见度直接量化了两种双光子状态的不可区分性。在我们的共振结构中，共振引起的洛伦兹响应强制两个双光子波函数具有相同的光谱形状，从而得到异常高的估计可见度 。这表明干涉几乎是理想的，两种双光子状态几乎完全不可区分。

IV. 双光子波函数的工程化

现在我们转向量子非线性干涉所允许的最后一个方面，即工程化构造高度结构化双光子波函数的可能性。除了控制整体产生率之外，不同非线性路径之间的干涉提供了一种强大的工具，用于裁剪所发射光子对的光谱关联。在这里，我们给出了一个说明此能力的代表性示例，其他构型则在附录B中讨论。为此，我们保持SFWM参数不变，仅修改SPDC泵浦的时域轮廓，其取为持续时间为 且脉冲能量为 。这一选择显著重塑了对应的SPDC双光子波函数，产生了强烈拉长的光谱瓣。由更长泵浦脉冲产生的SPDC波函数报告于附录B中。由于SPDC和SFWM贡献的光谱形状截然不同，如图4所示，干涉在整个光谱上不再是均匀的。相反，它变得高度局域化，仅产生两个双光子波函数重叠区域的深光谱凹坑。结果是，总双光子波函数有效地被分成由明显沟槽分隔的两个分立光谱瓣。更一般地，非线性过程之间的量子干涉可以被利用来合成具有非平凡结构的双光子波函数，而这些结构通过简单几何（如这里考虑的环形结构）中的泵浦工程将非常难以（甚至不可能）获得。

图4. 的绘图 ]。这里 ，SPDC泵浦的脉冲持续时间为 ，而SFWM的持续时间为 。

V. 结论

总之，我们表明，不同阶次非线性过程之间的真正量子干涉可以在集成光子平台上实现并利用。通过相干结合二阶和三阶非线性路径，我们实现了一种相干载波注入的光学类比，其中干涉源于根本上不同的量子产生机制的叠加。关键在于，这种干涉带来的结果远比在固态类比中所遇到的更为丰富。除了产生宏观电流外，这里的干涉被用来直接合成具有定制光谱关联的双光子波函数，从而实现对纠缠等真正量子特性的控制。所得特征在仅依赖单一非线性过程的简单共振系统中将难以获得，甚至可能根本无法实现。更重要的是，我们在这里的目标是阐明结合不同阶次参数过程产生光子对时，干涉的本质。我们的工作将不同阶次非线性过程之间的量子干涉确立为相干控制的一个独立区域，其影响延伸至量子光子学之外。例如，可以利用这一效应来动态塑造参数增益，从而控制光学参量振荡器的开启和脉冲动态，提供激光中 开关的增益端类比。通过使从根本上不同的量子机制之间产生干涉，本研究为研究和利用非线性与量子物理学各领域的相干现象开辟了更多方向。