可解释人工智能赋能的数字耐久性平台：质子交换膜燃料电池的场景化评估——从电压衰减到催化剂就绪的健康指标

《Sustainable Energy Technologies and Assessments》：Interpretable AI-enabled digital durability platform for scenario-based assessment of PEM fuel cells: from voltage decay to catalyst-ready health indicators

　　

•定义了一个离线、公共数据驱动的PEMFC耐久性评估框架。
•将退化通道代理变量与电压轨迹及剩余使用寿命（RUL）定义相关联。
•将提出的一致性检验与同电池实证验证区分开来。
•规定了催化剂就绪指标和实验数据更新方案。

**引言**

PEMFC只有在可变且不确定的运行条件下维持性能，才能为低碳能源转换做出贡献。因此，阴极催化剂耐久性既是一个材料退化问题，也是一个信息转换问题。在电池层面，长期运行过程中会记录电压衰减、欧姆电阻增长和质量传输损失。催化剂开发决策涉及活性位点保持率、合金成分、热处理和脱合金窗口、孔结构以及催化剂-离聚物界面[1], [2], [3], [4]。这种尺度上的不匹配限制了运行数据在开发耐久性导向材料方面的应用。从数字化评估的角度来看，一个务实的框架应当能够描述退化状态、追踪其在不同运行条件下的演变、量化预测的置信度，并将所获得的信息转化为可实验验证的催化剂导向指标。因此，本工作聚焦于一个可重复的解释层，而非另一个孤立的电压预测器。

近期研究也在同一问题的测量、控制和结构方面取得了进展。利用带有等效电路先验的物理信息网络，已从频域运行数据重建了阻抗谱，提高了特定老化阶段下频域信息的可用性[5]。已实现汽车PEMFC系统的空气供应实时估计和神经控制，表明在运行时间尺度上可以将运行信号反馈至执行器的可能性[6]。阴极流场的几何形状与液态水去除特性相关联，从而将结构设计变量与传输限制联系起来[7]。这些结果定义了本工作所连接的链路的测量端、控制端和结构端，同时也界定了本贡献的范围，即测量端与结构端之间的转换层。

现有的PEMFC耐久性研究主要集中在电压衰减建模和RUL预测方面[8], [9]。四个局限性限制了仅基于电压的预测在基于场景的耐久性评估中的价值。第一，精确的电压轨迹无法识别主导损失是属于活化、欧姆还是质量传输相关的[10], [11]。第二，较低的RMSE本身并不能提供关于催化剂成分、热处理、孔结构或催化剂层界面的可操作信息[12], [13]。第三，RUL仅指示何时可能达到寿命终止标准，但不能说明寿命为何缩短，或在数据不确定性下估计的可靠性如何[14], [15]。第四，验证通常局限于单一数据集或运行条件，对跨运行和数据质量场景的迁移提供了有限的证据[16], [17]。这些差距促使需要一个整合退化诊断、预测、不确定性评估和催化剂导向解释的综合框架。

为克服这些障碍，本研究提出了催化剂就绪健康指标（CRHIs）。与主要用于系统监控和维护的传统健康状态或RUL指标不同，CRHIs将电池层面的退化特征转化为催化剂导向的优先级，以支持后续的实验验证。CRHI层将活化、欧姆和质量传输相关指标与归一化RUL、稳健性和综合风险评分相结合。每个诊断组件在概念上与电化学可观测量（如电化学活性表面积、高频电阻和极限电流）相关联，从而使所获得的状态表示具有可解释性和可重复性。因此，这些指标作为催化剂研发中用于假设生成的决策支持工具提出，而非微观结构演变的直接度量。

近期的PEMFC数字孪生研究结合了数据驱动的预测方法、降阶多物理场代理模型、自适应健康指标和退化感知的物理模型[18], [19], [20], [21]。与这些实时或基于更新的公式不同，4D-DuraCat被构建为一个基于公共数据的离线评估模块，具有支持更新的状态表示。评估设计涵盖同条件和跨条件运行、受控传感器噪声和缺失数据扰动，以及寿命终止阈值敏感性分析。该框架不声称实现实时物理-数字同步、双向控制或完整的催化剂优化。

本文其余部分按连续的信息链组织。第2节固定数据边界和形式化对应关系。第3节描述平台架构和数字孪生限定词的含义。第4节开发诊断引擎，并以可辨识性分析作为结论。第5节开发预测引擎，并提出报告和不确定性协议。第6节构建指标层。第7节定义跨模块一致性检验，并追踪一个代表性退化状态从数据到建议设计行动的过程。第8节描述材料数据方案。第9节讨论扰动稳健性和可重复性协议。第10节讨论局限性和证据边界。第11节呈现结论。

**数据集**

4D-DuraCat整合了三条可追溯的公共数据流，各有不同作用：用于电压轨迹学习和RUL估计的长期老化记录、用于退化通道锚定的电化学诊断数据，以及用于参数一致性检验的极化数据。这些互补的数据流为跨运行条件迁移、数据质量扰动和寿命终止阈值敏感性的基于场景的验证提供了基础。

为明确每条数据流的边界

**平台数学定义**

平台元组及相关的架构定义见补充信息（形式化定义F5–F7）。4D-DuraCat被正式定义为一个六元组系统P?D。在该定义中，D_data是公共数据层，E_diag是诊断引擎，E_prog是预测引擎，H_CR是CRHI层，I_mat是材料设计界面，V_pub是提出的一致性检验层。该定义将数据摄入、机理导向诊断、

**电压损失分解**

诊断引擎将公共老化数据中的电压衰减分解为具有物理意义的退化通道，并将退化通道与阴极催化剂状态相关联[32], [33]。根据PEMFC的极化理论，该平台对电压损失进行结构化分解，使活化、欧姆和质量传输引起的退化可在统一参数空间中表示[34], [35]。

**基于RF-RFE的特征选择**

预测引擎使用多元运行时间序列数据，包括电流、温度、相对湿度、压力和电压历史描述子。由于直接输入所有候选变量可能引入冗余和噪声，因此采用RF-RFE方法识别对电压退化信息量最大的紧凑子集。设X∈?^(N×M)表示原始运行特征矩阵，其中N是时间序列样本数，M是候选特征数；

**CRHIs的定义与组成**

CRHI层将诊断退化状态与预测寿命和稳健性输出融合，为催化剂开发任务生成六维数字健康表示。它并非旨在取代直接的材料表征，而是作为一个支持跨已定义的运行、数据质量和阈值场景进行比较耐久性评估的向量。

CRHIs在目的和解释上与传统健康状态和RUL指标不同。

**风险状态与RUL之间的一致性**

综合风险评分和剩余使用寿命预期呈相反方向演变：随着退化风险增加，归一化RUL下降。为将此关系表达为正向一致性度量，定义寿命损失指标为1-RUL_st。诊断-预测一致性系数计算为D_risk_st与1-RUL_st之间的Pearson相关系数：

在SI公式(S24)中，CDP是诊断-预测一致性系数。较大的正值

**催化剂设计变量空间的定义**

基于接收到的CRHI指标，材料设计界面层应将其映射到低铂基多孔铂阴极催化剂的可控设计变量。因此，本文定义了一组设计变量以构建催化剂开发过程的可执行参数空间。设催化剂设计变量向量为X_mat，包括元素成分比、退火条件、脱合金参数、孔结构特征和催化剂层界面。

**平台消融设计**

诊断和预测引擎是独立的信号路径，其输出在下游进行合并。因此，仅移除纯后处理CRHI融合操作不足以改变固定的电压预测或RUL估计。另一种依赖于反馈的替代方案是显式实现联合选择目标并进行全面重新优化。现有资料未能建立任何此类反馈实验已被执行的证据。

而非将

**从预测精度到基于场景的耐久性智能**

大多数PEMFC耐久性研究专注于降低电压预测误差或改善RUL估计。这些目标是必要的，但本身并不能提供对退化通道、场景不确定性和催化剂导向优先级的连贯数字表示。

公共数据设计增强了跨运行协议和数据源之间的透明性。同条件和跨条件评估刻画运行场景的迁移能力。受控噪声、缺失数据以及

**结论**

本研究将4D-DuraCat定义为一个面向基于场景的PEMFC寿命评估的可解释离线平台架构。方法学贡献是一个有界的信息模型，连接电压损失参数、运行预测、催化剂导向健康代理变量和实验数据界面。该规范并非作为新的经验证的预测基准、物理同电池跨档案相关性研究或完整的催化剂优化提出。

**CRediT作者贡献声明**

马海林：写作 – 审阅与编辑，写作 – 原稿撰写，可视化，监督，软件，项目管理，方法学，资金获取，形式化分析，数据管理，概念化。
姚通：写作 – 原稿撰写，监督，资源，项目管理，调查，数据管理。
黄耀敏：验证，资源，方法学，形式化分析。
王鑫：写作 – 审阅与编辑，监督，项目管理，方法学，调查，

**资金**

本研究得到了校企联合研发中心——先进碳材料研发中心（项目编号：602431010PQ）的支持。作者也衷心感谢昂博纳米科技（苏州）有限公司的宝贵支持。

**机构审查委员会声明**

不适用。

**知情同意声明**

不适用。

**利益冲突声明**

作者声明不存在已知的可能影响本文所述工作的竞争性经济利益或个人关系。

**致谢**

作者感谢FCLAB/dataUBFC和Schneider等人数据集团队使他们的测量数据公开可获取。

马海林|姚通|黄耀敏|王鑫