单层与双层 Cr?SeTe 中的多功能交替磁性：压电效应、反常霍尔输运及热电效应

《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：Multifunctional altermagnetism in monolayer and bilayer Cr?SeTe: piezoeffects, anomalous hall transport, and thermoelectricity

　　稳定单层层和双层Cr?SeTe展现出高达1.20 eV的巨大交替磁性自旋劈裂。应变可诱导单层的112 meV和双层的317 meV的大面积谷极化。双层Cr?SeTe展现出增强的磁性稳定性，其奈尔温度达到400 K。强压磁响应可产生高达0.0238 μB的磁矩。单层Cr?SeTe实现了ZT = 0.91和d?? = 2.11 pm/V。介绍交替磁性的发现为凝聚态物理和自旋电子学开辟了新的方向，因为它代表了一种从根本上不同于传统铁磁体（FM）和反铁磁体（AFM）的磁性相[1], [2]。在传统共线反铁磁体中，空间反演与时间反演的复合对称性（PT）可以保护动量空间中的自旋简并态，即使存在局域磁有序[3]。相比之下，交替磁体（AMs）虽然具有共线反铁磁有序，但同时破坏了PT复合对称性，从而在不需要净磁化强度的情况下产生自发的动量依赖自旋劈裂。这些系统中反平行自旋排列由晶体对称操作稳定，导致高度各向异性的自旋极化电子态[4], [5], [6], [7]。类似于铁磁体，交替磁体在布里渊区的大部分区域展现出自旋劈裂电子能带，使得许多通常与时间反演对称性破缺相关联的量子输运现象成为可能[8], [9]。交替磁体最显著的特征之一是，尽管存在明显的自旋劈裂，却不具有宏观磁化强度。在这些系统中，磁亚晶格通过旋转对称操作相互关联，从而产生独特的动量依赖自旋结构[10], [11], [12]。拉什巴效应提供了另一种自旋劈裂机制，它源于破缺反演对称性系统中的自旋-轨道耦合（SOC）[13]。交替磁性系统通过在没有SOC的情况下产生大的自旋劈裂，提供了一条替代路径，使其在高效自旋操控和低能耗自旋电子器件方面极具吸引力[14]。先前的理论研究已经表明，AM/FM异质结构在外加偏压下可以在不需要SOC效应的情况下产生自旋电流[15]。受这些特殊性质的启发，基于对称性分析和高通量第一性原理计算的广泛理论研究已预测出大量交替磁性化合物[16], [17]。最近，自旋群论为理解交替磁性对称性和预测具有自旋-动量锁定电子结构的材料提供了全面的框架[18], [19], [20], [21]。包括MnTe[22]、CrSb[23], [24]、KV?Se?O[25]和Rb??δV?Te?O[26]在内的几种化合物已经显示出交替磁性行为的实验证据。在体相系统中，RuO?因其巨大的自旋劈裂和高于室温的奈尔温度而受到特别关注，尽管其精确的磁性基态仍有争议[27], [28]。与体相晶体相比，二维（2D）材料由于其降维特性以及优异的机械柔韧性，在调控电子和磁学行为方面提供了更大的机会。其原子级厚度使得应变、堆叠、滑动和电场等外部扰动可以强烈地修改晶体对称性和磁相互作用[29], [30], [31], [32]。在二维材料中，交替磁体最近引起了广泛关注，因此许多二维交替磁性候选材料已通过密度泛函理论计算从理论上提出[33], [34], [35], [36]。先前的研究已探索了交替磁体中自旋-层耦合的栅电场控制和晶体谷霍尔效应[37], [38]。此外，几项理论研究表明，应变工程、层间滑动和堆叠调制可以有效控制二维材料中的谷极化和自旋劈裂。在合适的双层系统中，层间滑动可以诱导或反转铁电极化，从而修改谷极化和磁性。这种可调性使得额外的物理现象成为可能，包括压电效应、压谷效应和拓扑相变[16], [39], [40], [41]。应变工程也已成为控制低维系统中磁有序和电子结构的有效策略。在铁磁和反铁磁材料中，应变可以强烈影响磁交换相互作用、晶体场劈裂和磁各向异性能，从而修改甚至转变磁性基态。先前的研究表明，单轴应变可以破坏结构对称性并解除谷简并态，产生可控的压谷极化和增强的磁电耦合[42], [43]。这些发现表明，交替磁性材料中的应变操控可能为实现具有电控自旋依赖特性的多功能自旋电子和谷电子器件提供有效途径。除了自旋电子和谷电子应用外，交替磁性材料还由于其独特的自旋依赖电子结构而可能成为热电设备的有前景的候选材料。最近，Siddiq研究了Cr?STe单层的热电性质，报告了在300 K下接近1的高ZT值，突显了交替磁性系统在高效能量转换方面的巨大潜力[44]。尽管取得了这些鼓舞人心的发现，但对交替磁性材料热电行为的研究仍然有限，需要进一步探索以全面了解动量依赖自旋劈裂在热和电荷输运现象中的作用。对单层和双层Cr?SeTe的直接比较可以阐明层堆叠如何修改磁性、谷效应、机电响应和热电响应之间的平衡。受这些最新发展的启发，本文研究了Cr?SeTe的单层和双层相。我们系统地探索了它们的电子、磁性、多压电效应、热电和反常霍尔输运性质，以评估其在多功能自旋电子和能源相关应用方面的潜力。计算部分所有第一性原理计算均在密度泛函理论框架下，使用维也纳从头算模拟包（VASP）完成[45], [46]。价电子与离子芯之间的相互作用使用投影缀加波（PAW）形式描述，而交换关联势在广义梯度近似下使用Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）泛函处理。结构优化和电子计算……结构、磁性和力学性质由近期提出的交替磁性Cr?STe单层衍生而来的Janus Cr?SeTe单层结晶于四方P4mm（99）空间群[44]。该结构由Cr原子平面夹在Se和Te层之间组成，形成不对称的Janus构型。优化后的原子结构以侧视图和俯视图形式在图1(a和b)中展示。结构弛豫后，晶格常数获得a = b = 4.11 ?。为确定磁性基态……结论总之，我们使用第一性原理计算系统地研究了单层和双层Cr?SeTe的结构、磁性、力学、电子、压磁、压电、反常霍尔和热电性质。两种体系在动力学、力学和热力学上均稳定，且反铁磁基态在能量上更有利。双层倾向于AB堆叠构型，并展现出增强的磁性稳定性，奈尔温度为290 K……作者贡献声明Naveed Ullah：撰写——初稿，可视化，软件，方法论，调查，资金获取，形式分析，数据管理，概念化。Arshad Khan：撰写——审阅与编辑，验证，监督，项目管理，方法论，资金获取，形式分析，概念化。M. Abaker：撰写——审阅与编辑，验证，调查，形式分析。Hasan B. Albargi：撰写——审阅与编辑，可视化，验证，形式分析。利益冲突声明作者声明不存在可能影响本文所报告工作的已知竞争经济利益或个人关系。致谢本研究由沙特阿拉伯费萨尔大学研究生院与科学研究副校长办公室科学研究院长基金支持[资助编号KFU263828]。作者感谢 Najran大学研究生院与科学研究院长在联合资助计划（资助代码NU/CPL/SERC/14/4134-3）下对本研究的资助。作者：Naveed Ullah | Arshad Khan | M. Abaker | Hasan B. Albargi | Jawed Mustafa | Muhammad Nasir Bashir