基于LSTM-PSO-SVR混合框架的光谱重叠条件下FTIR气体鲁棒定量分析

《Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy》：Robust quantitative FTIR gas analysis under spectral overlap using an LSTM-PSO-SVR hybrid framework

　　

**LSTM-PSO-SVR实现严重光谱重叠条件下的稳健FTIR气体定量分析**

- 在严重光谱重叠条件下实现稳健的FTIR气体定量
- CO?（92.74%）和CO（79.84%）实现了显著误差降低
- 在小样本气体校准场景下提供准确预测
- 支持具有快速推理能力的实时FTIR气体监测
- 可良好泛化至未见过的CO-CO?浓度组合

**引言**

多组分气体混合物的准确定量对于环境监测、工业过程控制和排放法规具有重要意义[1]。由于具有无损特性、多物种同时检测能力和广泛的光谱覆盖范围，傅里叶变换红外（FTIR）光谱在工业排放监测和环境气体传感中得到了广泛应用[2]、[3]、[4]、[5]。然而，在实际工业条件下，FTIR气体定量的准确性和稳健性仍面临测量复杂性的挑战。主要障碍是多种气体物种之间的严重光谱重叠。给定波数处的吸光度通常来源于多个物种的共同贡献，导致特征混合、光谱复杂度增加以及弱吸收特征的掩蔽。因此，在气体混合物的定性和定量分析中可能产生显著的交叉干扰[6]、[7]。值得注意的是，这一挑战并非FTIR光谱所独有，在光声光谱（PAS）[8]、波长调制光谱（WMS）[9]和激光吸收光谱[10]等其他先进光学气体传感技术中同样存在，并往往限制了传统定量模型的性能。在实际工业排放中，浓度差异极大的多组分气体共存会进一步加剧光谱重叠引起的交叉干扰，为多组分气体传感创造了极具挑战性的场景[11]、[12]。

为解决复杂气体混合物中的光谱重叠问题，传统化学计量方法如主成分回归（PCR）和偏最小二乘（PLS）回归已被广泛应用。这些方法在相对简单的近线性条件下的系统中表现令人满意。然而，这些线性方法在捕获复杂非线性关系方面能力有限，这些非线性关系源于大幅浓度波动引起的光谱线形畸变[13]以及吸收特征之间强共线性导致的严重光谱重叠[14]，这显著降低了它们在FTIR复杂气体混合物定量中的预测性能。

为克服上述局限，机器学习和深度神经网络凭借其强大的非线性特征表示和抽象能力，已成为复杂光谱分析的有前途的工具[15]、[16]。Hou等人最近开发了一种结合卷积神经网络和双向门控循环单元（CNN-BiGRU）的混合光学传感框架，展示了在光谱特征严重重叠的二元气体混合物浓度预测方面的优异性能[17]。为提高对噪声和信号退化的稳健性，Su等人针对PAS提出了自适应深度卷积架构[18]和堆叠双层模型[19]，均实现了高精度的气体浓度预测。类似地，Cao等人在具有挑战性的传感条件下采用残差神经网络（ResNet）实现了对气体的高灵敏预测[20]。在解决FTIR光谱中的非线性畸变方面，Zhao等人开发了基于粒子群优化-极限学习机（PSO-ELM）和均值影响值-灰狼优化-极限学习机（MIV-GWO-ELM）的混合机器学习框架，有效缓解了由光谱干扰、仪器限制和吸收饱和效应引起的非线性定量误差，从而提高了复杂工业条件下FTIR气体分析的准确性和稳健性[21]、[22]。更近的研究中，Zhang等人报道了一种GA-HIDMS-PSO-BPNN方法用于抑制CH?和CO双气体TDLAS检测中的交叉干扰[23]。Zhang等人还开发了一种EWT-SE-WTD增强BPNN方法用于CO浓度预测，纳入了信号分解和去噪以改善预测性能[24]。这些研究共同表明，机器学习技术在建模高维光谱特征、解耦宽浓度范围内的交叉干扰以及进行多组分气体混合物稳健定量分析方面具有显著优势[25]、[26]。

受这些进展和FTIR光谱高维、强重叠特性的启发，本文提出了一种集成长短期记忆网络（LSTM）、粒子群优化（PSO）和支持向量回归（SVR）的混合框架。在本研究中，选定的2210–2250 cm?1光谱窗口由83维光谱向量表示。LSTM主要用作非线性门控特征提取器，将原始光谱表示转换为紧凑的潜在特征空间。与PCR和PLSR等传统线性化学计量方法相比，LSTM的门控非线性结构为表示强重叠光谱变量之间的交互提供了灵活的变换。当光谱重叠和交叉干扰导致复杂的光谱-浓度非线性关系时，这一能力对于提取与浓度相关的潜在表示具有潜在益处。鉴于校准样本数量有限，随后采用SVR作为最终回归器，在提取特征与气体浓度之间建立稳健的非线性映射[27]、[28]、[29]、[30]。然而，工业气体校准数据集通常受限于生成准确参考样本的高成本，导致有限样本学习场景[31]。在此条件下，直接采用带有全连接输出层的端到端深度神经网络可能导致过拟合和泛化性能下降[32]。为缓解这一问题，在深度特征提取后采用SVR作为最终回归器。基于结构风险最小化原理，SVR已展现出在小样本回归任务中强大的泛化能力和稳健性[33]、[34]、[35]。此外，由于SVR的预测性能对超参数选择高度敏感，尤其是在严重光谱重叠和交叉干扰条件下，引入PSO以在连续搜索空间中对关键SVR超参数进行自适应全局优化[36]、[37]、[38]。通过在统一框架中结合深度特征提取、自适应参数优化和非线性浓度回归，所提出的LSTM-PSO-SVR模型建立了复杂重叠FTIR光谱稳健定量分析的有效协同机制[39]、[40]、[41]。

为评估所提出LSTM-PSO-SVR框架在严重光谱重叠条件下进行稳健定量分析的有效性，选择了工业排放中具有代表性的组分——CO（500–10,000 ppm）和CO?（5000–27,500 ppm）混合物作为目标分析物。验证聚焦于2210–2250 cm?1区域，该区域相邻吸收带之间存在显著的光谱重叠，对定量分析构成挑战性场景。为应对这些挑战，首先采用三层LSTM网络将高维光谱输入转换为128维潜在特征空间，从而实现对浓度相关深层表示的提取。随后，采用SVR替代传统全连接输出层，在提取的特征空间内执行稳健的浓度映射。此外，结合5折交叉验证的PSO被用于自动优化关键SVR超参数。最后，使用覆盖宽浓度范围的200种浓度组合（600条光谱）对所提出的框架进行了全面评估，并系统地研究了其在严重光谱重叠条件下的定量预测性能。

**章节摘录**

**FTIR原理**

迈克尔逊干涉仪是FTIR系统的光学基础，其基本构型如图1所示。宽带红外源发射的辐射被分束器分为两束相干光束，分别传播至固定反射镜和沿光轴往复运动的扫描反射镜。随着移动反射镜位置不断变化，反射光束在分束器处重新汇合并产生干涉。因此，a

**模型实现——所提出框架概览**

所提出LSTM-PSO-SVR框架的整体工作流程如图2所示，包含五个主要阶段：数据预处理、基于LSTM的特征提取、基于PSO的超参数优化、基于SVR的浓度回归以及最终模型评估。对于多组分定量分析，相同的LSTM-PSO-SVR框架使用相同的83维光谱输入和模型配置，分别独立地对CO和CO?进行训练，对应的气体

**系统设置与气体制备**

为生成训练和评估所提出LSTM-PSO-SVR框架所需的数据集，建立了一个定制的开窗FTIR气体传感平台，如图6(a)所示。实验系统旨在为多组分气体测量提供受控环境，使其能够在严重光谱重叠条件下评估定量分析性能。

FTIR光谱仪主要由碳化硅（SiC）红外光源和a

**LSTM深度对特征抽象的影响**

为在不使用独立测试集进行架构选择的情况下确定适当的LSTM深度，首先按浓度组合级别将原始训练数据集进行划分，每种浓度组合对应的三条重复光谱视为一组。这些浓度组随后被随机划分为128种浓度组合（384条光谱）的训练子集和32种浓度组合（96条光谱）的验证子集。

**结论**

本研究提出了一种混合LSTM-PSO-SVR框架，以应对FTIR气体定量分析中严重光谱重叠和非线性交叉干扰的挑战。选择了在2210–2250 cm?1光谱区域内具有显著重叠吸收特征的CO和CO?混合物作为代表性目标。通过将基于LSTM的深度特征提取与PSO优化的SVR回归相结合，所提出的框架建立了稳健的浓度预测模型

**CRediT作者贡献声明**

范凯祥：初稿撰写、方法论、调查研究、形式分析、验证。朱春光：审阅与编辑、监督、项目管理、经费获取、概念构思。王鹏鹏：审阅与编辑、监督、概念构思。赵天翔：形式分析、验证。苏占尚：形式分析。董尧：形式分析。黄鹏臻：验证。高一博：验证。李宪宪：审阅与编辑、监督、

**利益冲突声明**

作者声明不存在任何已知可能影响本文所报告工作的竞争性经济利益或个人关系。

**致谢**

本工作由京津冀区域一体化环境改善-国家重点研发计划项目（2025ZD1202401）、国家重点研发计划（项目编号：2024YFC3714000）、国家自然科学基金（61705080）以及2025年山东省科技型中小企业创新能力提升项目（2025TSGCCZZB0799）资助。

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