《AIChE Journal?AIChE》：Experimental and numerical study of liquid–liquid systems using the Euler–Lagrange/VOF approach
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在液–液分散体系中实现具有可控液滴尺寸的稳定分散，仍因分散相粘度、水动力学条件与界面相互作用的复杂耦合而具有挑战性。本研究提出了一种经验证的、适用于变分散相粘度液–液分散体系中液滴破碎与聚并模拟的计算框架。该框架将Euler–Lagrange（EL）方法与流体
在液–液分散体系中实现具有可控液滴尺寸的稳定分散，仍因分散相粘度、水动力学条件与界面相互作用的复杂耦合而具有挑战性。本研究提出了一种经验证的、适用于变分散相粘度液–液分散体系中液滴破碎与聚并模拟的计算框架。该框架将Euler–Lagrange（EL）方法与流体体积（VOF）方法相耦合，在追踪液滴运动轨迹及破碎/聚并事件的同时，捕捉搅拌桨诱导的自由表面变形。研究利用EasyMax工作站配备的300 mL容器收集实验数据，用于校准并验证新提出的粘度依赖性破碎核函数，同时评估多种已有的聚并核函数。在不同搅拌转速、分散相粘度和浓度条件下，模型对Sauter平均直径的预测值与实验测量结果吻合良好。该框架为预测平均液滴尺寸、指导搅拌分散过程的设计与放大提供了可靠的工程工具。
### 论文解读：基于Euler–Lagrange/VOF耦合方法的变粘度液–液分散体系模拟研究
#### 一、研究背景与问题
在化学工业中，液–液分散体系广泛存在于聚合反应、萃取等过程，液滴提供的界面面积直接控制传质与反应速率。传统经验关联式仅能给出搅拌槽内液滴直径的全局平均值，难以精确反映过程的局部细节，尤其无法解释离散液滴与湍流场间复杂的相互作用。计算流体动力学（CFD）为解析此类多相湍流问题提供了有力工具。然而，相较于气–液体系已广泛采用Euler–Euler（EE）或Euler–Lagrange（EL）方法，液–液体系中液滴破碎与聚并的模拟研究仍十分有限。其根本原因在于液滴破碎涉及额外的粘性力作用，而现有破碎模型多源自气–液体系，预测结果常相互矛盾；聚并模型虽较为成熟，但在液–液体系中的系统性验证相对匮乏。此外，全CFD耦合群体平衡方程（PBE）的EE框架研究较少，EL方法在液–液搅拌体系中的应用几乎处于空白状态。因此，开发一个能够准确描述变分散相粘度条件下液滴行为、且经实验数据充分验证的数值框架，对于搅拌分散过程的工程设计与放大具有重要意义。
#### 二、研究目标与内容
针对上述不足，研究人员提出了一套将Euler–Lagrange（EL）方法与流体体积（VOF）方法相耦合的建模框架，用于模拟搅拌槽内的液–液分散过程。研究的核心在于：其一，采用EL方法对分散液滴进行拉格朗日追踪，并结合用户自定义函数（UDF）实现破碎与聚并核函数的定义；其二，利用VOF方法捕捉由搅拌桨引起的自由表面变形，为液滴的循环运动提供准确的边界条件；其三，提出一种随液滴粘度呈幂律标度的临界韦伯数（_We_cr_）表达式，以统一描述宽粘度范围内（1–1000 cSt）的液滴破碎行为；其四，将基于不同界面流动性假设的两种聚并模型——Coulaloglou和Tavlarides（CT）模型（假设界面不可移动）与Chesters惯性子区（CIS）模型（假设界面部分可移动）——直接嵌入模拟，并评估其预测性能。
#### 三、主要方法与技术
研究基于ANSYS Fluent? v23.2平台构建数值模型。流体连续相（水和空气）采用Reynolds平均Navier–Stokes（RANS）框架，可实现（realizable）_k_-ε湍流模型封闭。液滴运动通过求解牛顿运动方程获得，考虑拖曳力、重力/浮力、虚拟质量力、升力及压力梯度力，采用双向耦合实现离散相与连续相间的动量交换，并借助离散随机游走（DRW）模型模拟湍流扩散。VOF方法仅用于追踪自由表面变形。破碎核函数以能量平衡为基础，将临界韦伯数_We_cr_与液滴粘度关联，并引入破碎时间与对称A型子液滴分布函数（DDF）。聚并判定采用膜排水理论，通过比较接触时间与排水时间决定聚并或反弹。实验方面，研究人员使用EasyMax 402（Mettler Toledo）工作站的300 mL玻璃搅拌反应釜，配备六叶Rushton桨，以蒸馏水为连续相，采用四种不同粘度（1、10、100和1000 cSt）的Dow XIAMETER? PMX-200硅油作为分散相，通过EasyViewer视频显微镜原位测量液滴尺寸。数值模拟覆盖搅拌转速600–900 rpm、分散相浓度0.03–0.3 vol.%，瞬态模拟持续30–40 s，并采用指数拟合外推至2 h以获得稳态Sauter平均直径（_d_32）。网格敏感性研究在中网格（约88.4万单元）上获得网格无关解。
#### 四、研究结果
**4.1 网格敏感性**：通过对粗（478 k）、中（884 k）、细（1349 k）三套网格进行无液滴的VOF瞬态模拟，比较搅拌桨排出区湍流耗散率与速度分布，确定中网格为最优选择。
**4.2 与实验的相似性验证**：将0.3 vol.% 1 cSt硅油在600和900 rpm下的模拟快照与实验图像进行定性对比，液滴在反应器内的分布以及自由表面的液滴聚集现象均与实验一致。研究发现，压力梯度力与湍流扩散对于正确预测液滴轨迹必不可少。
**4.3 空间均匀性**：对900 rpm、1 cSt条件下不同取样区域的局部_d_32与全釜全局_d_32进行了对比分析，发现二者基本一致，表明液滴尺寸分布在釜体内部呈空间均匀性，可采用全局_d_32进行评价与外推。
**4.4 液滴粘度的影响**：采用更新后的_We_cr_标度关系及CT聚并模型，对1、10、100和1000 cSt四种粘度分别在600和900 rpm下进行模拟。结果显示，预测_d_32与实验数据的平均相对误差为13%。其中100 cSt误差最小（2–3%），10 cSt误差为11%；1 cSt在900 rpm时误差达33%，模拟值明显高于实验值，归因于此时破碎频繁产生大量小液滴、碰撞频率升高导致聚并效应被高估。总体而言，模型很好地捕捉了高粘度下破碎与聚并的平衡，且预测误差随粘度降低而增加。
**4.5 聚并核函数的影响**：针对1 cSt液滴，比较了CT模型与CIS模型。CIS模型因聚并效率仅取决于液滴尺寸、不包含湍流耗散率影响，在900 rpm时严重高估聚并速率（相对误差达53%）。CT模型由于同时考虑液滴尺寸与湍流强度，能够反映高湍流下碰撞更易导致反弹的物理机制，在600和900 rpm下均获得更好的预测结果（相对误差20%和30%）。结果表明，在当前研究条件下CT模型更适用于描述低粘度液滴的聚并行为。
#### 五、讨论与结论总结
研究建立的EL-VOF耦合框架成功实现了搅拌槽内液–液分散体系中液滴破碎与聚并的数值模拟，并通过涵盖多种粘度、搅拌速度和浓度的实验数据进行了系统验证，全局平均预测误差为13%。粘度依赖性_We_cr_幂律标度关系在1–1000 cSt范围内有效，为变粘度条件下的破碎行为预测提供了可靠的工程手段。对聚并核函数的比较研究表明，CT模型由于同时考虑液滴尺寸与湍流耗散率，在本研究条件下优于CIS模型；但该结论受限于当前实验参数范围，其普适性有待进一步研究。研究还证实，即使分散相浓度低至0.03 vol.%，低粘度液滴的聚并效应仍不可忽略，突显了在变粘度分散体系建模中纳入聚并的必要性。该框架为基于第一性原理的搅拌分散过程设计与放大提供了可靠工程工具，未来可扩展至更大规模系统和复杂几何构型。
