深度非饱和带中石油污染物的三维异质性及其持久性

《Journal of Cleaner Production》：Three-dimensional heterogeneity andpersistence of petroleum contaminants in a deep vadose zone

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  高密度非饱和带采样和3D绘图揭示了在60-75米深度处持续存在的热点区域。
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  苯、乙基苯和TPH显示出强烈的3D异质性，这些异质性主要由局部极端值主导。
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  机器学习揭示了污染物与空间和土壤相关变量的具体关联。
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  HYDRUS-3D预测苯在10年后仍会保持在4毫克/千克以上，并继续向下迁移。

引言

石油仍然是全球主要的能源和化工原料。然而，在勘探、运输、储存和利用过程中发生的泄漏和溢出造成了广泛的、日益严重的土壤和地下水污染（Adeniran等人，2023年；Ola等人，2024年）。石油污染物进入地下后，由于其性质和地下环境的复杂性，往往表现出明显的空间异质性（Teng等人，2013年；Zhao等人，2009年）。一旦污染到达深层非饱和带，其滞留和物质传输的限制使得检测变得困难，并且自然衰减缓慢，对地下水构成长期隐蔽的风险（An等人，2024年）。因此，迫切需要系统地了解石油污染在深层非饱和带中的三维（3D）分布和迁移情况。

石油污染的空间模式受泄漏历史、地层、水文地质以及污染物与土壤相互作用的影响（Deng等人，2024年）。大多数研究主要集中在分析浅层土壤或饱和羽流中污染物的分布特性和迁移趋势，而深层非饱和带既可作为传输途径，也可作为长期储存库，却受到了较少的关注（Hou等人，2023年；Tao等人，2022年；Wang等人，2021年）。由于在三维空间中的采样点较为稀少，以往的研究主要使用二维（2D）插值方法（例如，普通克里金法、反距离加权法）结合分层切片来可视化污染情况（Yang和Jia，2024年；Zeng等人，2022年）。然而，这些方法难以捕捉到连续的3D羽流结构、垂直连通性以及不确定性的传播方式。最近，三维建模和可视化技术越来越多地被引入到污染场地评估中。GOCAD、Geo Model和Earth Volumetric Studio（EVS）等软件平台支持三维推断和体积渲染，使得污染模式在空间上更易于解释（Tao等人，2022年；Wang等人，2025年）。重要的是，可靠的三维建模通常需要密集的采样才能捕捉到垂直和横向的异质性。

在土壤中，石油污染物的迁移方式及其最终位置取决于污染物的性质和土壤特性（Bai等人，2024年；Waqar，2024年）。实验和现场研究表明，颗粒大小、饱和度和有机质含量显著影响轻质非水相液体（LNAPLs）的迁移和滞留（Zuo等人，2021年）。不同分子量的石油组分显示出反映土壤特性和微生物降解特性的特征性垂直分布（Varjani和Upasani，2017年）。然而，大多数研究仍然只考察单一因素或局部机制，而在多因素耦合下的全面定量评估仍然很少。这种差距在地质层复杂的深层非饱和带中尤为明显，其中石油组分之间的空间差异的主要驱动因素尚未解决（Liu等人，2025年）。此外，很少有研究在一个框架内量化环境条件和历史泄漏特征的相对作用。随着多源环境数据的积累，机器学习（ML）作为一种强大的方法出现了，它可以捕捉到的非线性关系和多种驱动因素之间的相互作用，即使数据复杂时也能提供可靠和有价值的信息（J. Wang等人，2025年；Wu等人，2024年，Wu等人，2024a，Wu等人，2024b）。

除了表征和因素识别之外，阐明深层非饱和带中污染物的迁移路径、演变过程和未来趋势对于主动和精确的风险管理至关重要。机器学习在从数据中学习模式方面表现出色，而数值模型可以描述非饱和流动、溶质传输和多相相互作用，有助于将当前的评估与未来的风险预测联系起来（Berlin等人，2015年；Trakal等人，2013年）。HYDRUS和MODFLOW等数值模型分别广泛用于非饱和带和饱和地下水的模拟（Guo等人，2023年；Zeng等人，2023年）。然而，由于空间异质性、参数不确定性、高分辨率数据有限以及多相相互作用，深层非均匀非饱和带中石油污染物的传输仍然难以表示。在旧的石油泄漏场地，这种难度更加显著，因为长期的泄漏和地层变化共同影响了污染物的持续存在和向下迁移（?im?nek等人，2016年；Tian等人，2020年）。相比之下，HYDRUS-3D可以在更高分辨率下运行，同时结合非饱和流动、溶质传输和空气-水两相过程，使其更适合小规模场地的三维迁移建模和评估潜在的含水层风险（He等人，2023年）。

基于这一背景，本研究调查了一个典型的深层非饱和带中的历史管道泄漏场地。通过整合高密度监测数据、水文地质调查、机器学习分析和HYDRUS-3D数值模拟，建立了一个“三维表征-因素识别-迁移预测”的综合框架。我们的目标是（i）表征石油污染的三维异质分布，（ii）量化环境条件和泄漏历史的关键控制因素及其相对贡献，以及（iii）预测未来的迁移趋势，以评估对底层含水层的潜在风险。这项工作为深层非饱和带污染的精细识别、早期预警和有针对性的管理提供了实践和科学基础。

章节片段

研究区域和工作流程

2009年4月，由于石油盗窃，在中原地区第一条长距离精炼油管道的一个出口站发生了精炼油泄漏事故。泄漏事件导致泄漏源周围的土壤和地下水受到严重污染。该地点位于北部莽山丘陵地带，黄土高原覆盖着主要由二叠纪-三叠纪碎屑岩、新近纪洛阳组半固结碎屑岩和第四纪未固结沉积物组成的复杂地层。

非饱和带中污染物的存在和深度异质性

研究区域深层孔隙带土壤中苯、乙基苯和TPH的描述性统计数据总结在表S7中。苯、乙基苯和TPH的平均浓度分别为0.64毫克/千克、1.93毫克/千克和797.01毫克/千克，而它们的中位数均处于方法检测限。最大浓度分别达到了47.90毫克/千克、85.20毫克/千克和24,040毫克/千克。在空间异质性和分布形态方面，变异系数（CVs）为

结论

本研究结合了高密度非饱和带采样、3D地质统计重建、机器学习归因和HYDRUS-3D模拟，对一个旧管道泄漏场地上的石油污染进行了表征，识别了主要控制因素，并预测了其长期演变。深层非饱和带中的污染是持续存在的且高度异质的。苯、乙基苯和TPH表现出明显的三维异质性，污染主要由局部极端值主导。

CRediT作者贡献声明

Ruibing Han: 撰写 - 初稿编写、验证、数据整理。Lei Ren: 调查、数据整理。Yuan Lai: 调查。Zhuo Zhang: 监督。Yunhui Zhang: 调查、数据整理。Juan Chen: 监督。Bei Yuan: 可视化。Chouyuan Liang: 软件支持。Junjie Li: 软件、方法论。Qian Yao: 验证。Mingda Guo: 可视化。Bin Yang: 撰写 - 审稿与编辑、监督、项目管理。Jingjing Yu: 撰写 - 审稿与编辑、监督、方法论。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的会影响到本文所述工作的财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了京津冀区域综合环境改善-国家重点科技项目（编号：2025ZD1204404）的支持。

Ruibing Han|Lei Ren|Yuan Lai|Zhuo Zhang|Yunhui Zhang|Juan Chen|Bei Yuan|Chouyuan Liang|Junjie Li|Qian Yao|Mingda Guo|Bin Yang|Jingjing Yu

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