基于吡啶氮次级配位球的铁基金属有机框架 N/MIL-53(Fe) 实现超低 H?O? 消耗高效类芬顿水净化

《Nature Communications》：Trace H2O2-triggered Fenton-like reaction by secondary coordination sphere in iron-based metal-organic frameworks

　　# 摘要在类芬顿反应中，最小化H?O?消耗量以实现高效水净化是其关键目标之一。然而，H?O?活化程度有限以及羟基自由基（·OH）的利用效率低仍是两大障碍，这主要归因于O-O键的高解离能垒以及短寿命游离·OH的产生。本文报道了一种具有吡啶氮次级配位球（SCS）的铁基金属有机框架材料N/MIL-53(Fe)，其中次级配位球与关键的*OH中间体之间存在强相互作用，从而降低了O-O键的均裂能垒，并促进了长寿命吸附态·OH的原位生成。因此，N/MIL-53(Fe)表现出高达约90%的H?O?转化效率，其中吸附态·OH占比超过90%。同时，在微量H?O?（0.5 mM）条件下，N/MIL-53(Fe)对双酚A、四环素、苯酚、对氯苯酚和环丙沙星的降解活性极高（5分钟内降解率达98%），其H?O?消耗量仅为报道的类芬顿催化剂的3%~10%。本研究为低消耗水净化提供了一条高效途径。