茶汤中的自组装颗粒：化学-结构相互作用赋予风味增强

《Food Chemistry》：Self-assembled particles in tea infusions: Chemical-structural interplay enables enhanced flavor

　　

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  自组装颗粒作为天然冲泡饮品中风味的主动贡献者。
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  颗粒贡献的风味强度约占总风味强度的20%。
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  不同组成决定了颗粒的形态结构。
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  结构和表面性质影响口腔界面行为，增强风味。
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  为基于颗粒的茶叶风味调节剂提供了化学-结构证据。

引言

随着愉悦感和健康益处在塑造消费者偏好中日益重要，茶饮、草药煎剂等冲泡体系已成为满足这些双重需求的前景广阔的系统。此类体系的风味特征已在分子层面得到广泛研究，尤其是多酚在涩味中的作用（Huang & Xu, 2021）。然而，这些自组装聚集体——本文以茶源微/纳米颗粒（MNPs）为代表，其粒径从数百纳米到数微米，涵盖胶体和悬浮相——尽管其丰度高达约10¹² 颗粒/mL（X. Lin et al., 2017），却受到的关注远不足。聚集体多样的组成和复杂的组装倾向使其在胶体与悬浮体系中的风味传递作用难以厘清。然而，这些特征赋予MNPs明确的结构框架和立体化学组织，其潜在的协同生物活性日益受到关注（Chung et al., 2014; C. Lin et al., 2024）。这提出了风味感知中"小投入、大影响"现象的可能性，即有组织的痕量成分可能产生超出其质量预期的感官效果。对各种茶叶冲泡液的初步筛选显示，去除MNPs导致风味强度下降、感官辨识度减弱，证实了它们对风味强度和复杂性的显著贡献（Y. Li et al., 2025）。然而，这些颗粒的固有风味属性以及它们在冲泡液整体风味图谱中的作用仍基本未知。尽管MNPs作为天然饮品风味调节剂具有巨大潜力，但阐明与组成和结构相关的风味表达机制仍是一个重大挑战。

在茶汤等热冲泡体系中，MNPs源于多种代谢物在水环境中的自发缔合。在热诱导下，多酚和生物碱等次生代谢物与蛋白质和多糖等初生代谢物发生广泛的相互作用（X. Guo et al., 2024; Khoshdouni Farahani, Hassani, et al., 2026; Peng et al., 2022）。蛋白质和多糖也能自组装（Khoshdouni Farahani, 2026）。这些相互作用主要通过氢键、π–π堆积和疏水作用等非共价力驱动聚集体组装（Wong et al., 2019; X. Zhang et al., 2025）。因此，所形成的MNPs不仅具有复杂的化学组成，还具有明确的有序结构和独特的表面性质，它们共同影响其在风味感知中的功能作用。由于真溶液体系中组分的再分配和重新组装，化学组成决定了MNPs的风味属性（X. Lin et al., 2015; Smith, 1968）。此外，组成的变化会导致可感知的风味偏移，因为较高的琥珀酸水平已知会增强苦味（He et al., 2023）。在自组装过程中，多酚等组分可能被封装或固定在颗粒表面，从而改变其释放动力学和感官感知（Diaz et al., 2022）。对葡萄酒或果汁等模型体系的研究已证明，多酚-蛋白复合物可以掩盖涩味、干涩和苦味等感官反应（F. J. Gon?alves et al., 2018; Jauregi et al., 2021）。此外，通过脂质包被对颗粒进行表面修饰可以增强润滑性，同时引入奶油质地并掩盖苦味（R. F. S. Gon?alves et al., 2024; Y. Zhang et al., 2020）。随着组装的推进，MNPs的层级结构实现了分步释放，而设计的各向异性颗粒则表现出优越的流体传输和粘附保持——这些共同推动了活性化合物向生物界面受体的靶向递送（Almeida et al., 2024; Pilkington et al., 2024）。与此同时，MNPs的尺寸和形态在它们与口腔感官受体的相互作用中起着关键作用。较大或有棱角的颗粒更容易破坏表面润滑、增加舌头摩擦，从而增强粗糙感和涩味（Engelen et al., 2005; Laguna et al., 2021）。尽管模型体系已为特定风味的调控和定义组分间的相互作用提供了见解，但真实冲泡体系在多重感官特征、组成多样性和组装行为方面要复杂得多。为了实现可预测的饮品风味调节，对胶体相和悬浮相进行精确工程化是一个前景广阔的策略——它超越了可能引发连锁效应的直接液相干预。鉴于简化模型在准确捕捉多组分煎剂的缔合动力学和口感表现方面的局限性，来自真实体系的实证证据对于开发基于颗粒的风味调节剂而言仍然是必不可少的。

在本研究中，我们调查了茶汤中胶体和悬浮相中研究不足的风味贡献（根据分析背景的不同，在本文中交替称为茶MNPs、颗粒或自组装聚集体）。我们选择茶芽、茶叶和茶梗作为平行的原料来源，因为它们组成相似但代谢物水平不同，从而能够通过简单的离心分离获得结构各异、感官特征不同的颗粒。感官评价表明，根据有颗粒和无颗粒样本之间的评分差异，颗粒贡献了约20%的总风味强度。富含酯型儿茶素和咖啡因的颗粒（来自芽/叶）与强烈的苦味和涩味相关，并倾向于形成较大、较规则的八面体结构。这些颗粒也容易滞留在舌乳头中，通过持续的物理刺激以及与唾液蛋白的持续相互作用破坏口腔润滑，从而贡献延长的味觉刺激。相比之下，茎源颗粒表现出温和的甜味、多孔形态、较低的表面电位，并具有作为组装后功能化的多酚缺乏型支架的能力。这些发现表明，多酚和生物碱不仅是关键风味化合物，还影响颗粒的自组装行为和感官表现。通过将风味分析从真溶液相扩展到胶体相和悬浮相，本研究为风味生成机制提供了新的见解。它还使得开发基于颗粒的风味调节剂成为可能，例如低糖配方中的天然甜味增强剂，或用于可控风味表达的释放调节剂。

章节片段

热水提取与MNPs制备

使用福鼎大白品种（福建宏云鑫茶业有限公司）制作的春白茶，并收集其分离的芽、叶和梗。使用不同部位作为单独的起始原料，旨在基于其固有的组成差异，生成具有不同组装行为和风味谱的茶MNPs，同时所有样本的提取过程保持完全相同以确保可比性。

参考GB/T 23776–2018《茶叶感官审评方法》，取6克

冲泡过程中的顺序感官演变与颗粒释放

未分离白茶的MNPs以及来自分离芽（B）、叶（L）和梗（S）的MNPs，均通过简单的热水提取后进行多轮高速离心获得。收集的茶MNPs随后重新悬浮，用于后续测定。进行感官评价，量化颗粒及其相应冲泡液（冲泡

结论

在本研究中，利用不同茶叶组织的固有组成差异，通过简单的热水提取和分离，获得了具有不同组装倾向和口感特征的茶MNPs。感官评价显示，这些富含酯化儿茶素和咖啡因的颗粒表现出明显的苦味、涩味和粗糙感。值得注意的是，基于感官评分

CRediT作者贡献声明

Yili Shen（沈一理）：写作——审阅与编辑，写作——初稿，软件，方法，调查，数据整理，构思。Ming Chen（陈铭）：可视化，方法，调查。Mazhar Hussain：写作——审阅与编辑。Yunqing Liu（刘云清）：方法，调查，构思。Li Yang（杨丽）：调查，构思。Lin Xiang（向林）：可视化，构思。Xinyu Feng（冯心宇）：调查，构思。Yani Pan（潘雅妮）：调查，构思。Xinxin Wang（王欣欣）：

伦理声明

作者确认，本研究符合《赫尔辛基宣言》的原则。

国内法律不要求感官评价进行伦理审查或正式备案。目前没有针对感官评价的人类伦理委员会或正式备案流程。

适当的规程保护了参与者的权利和隐私，包括自愿参与、充分告知、口头同意、未经授权的禁止数据发布，以及随时退出的权利。

未引用参考文献

Khoshdouni Farahani, Ebrahimzadeh Mousavi and Mohammadi Nafchi, 2026

Robb, Geldart, Seelenbinder and Brown, 2002

Zhang et al., 2025

Zhang et al., 2025

利益冲突声明

作者声明，他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所报告的工作。

致谢

本研究获得国家自然科学基金[32472475]和浙江省自然科学基金[Z25C160012]的资助。

感谢程景丽在仪器操作方面提供的帮助。

Yili Shen|Ming Chen|Mazhar Hussain|Yunqing Liu|Li Yang|Lin Xiang|Xinyu Feng|Yani Pan|Xinxin Wang|Anran Yan|Haowei Guo|Yuefei Wang|Qiang Chu|Ping Chen