《Chemical Engineering and Processing - Process Intensification》：Process Intensification of Iodine-124 Recovery from Proton-Irradiated Tellurium via Precipitation-Assisted Separation
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•开发了一种沉淀辅助工艺，用于从 TeO? 中回收放射性碘。•实现了放射性碘的回收，无需高温蒸馏或色谱柱。•放射性碘回收率达 86.6 ± 3.6%，放射化学纯度超过 98.8%。•分离后 TeO? 回收率达 93.6 ± 2.7%，纯度显著提高。•回收的放射性碘实现了 [1
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开发了一种沉淀辅助工艺，用于从 TeO? 中回收放射性碘。
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实现了放射性碘的回收，无需高温蒸馏或色谱柱。
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放射性碘回收率达 86.6 ± 3.6%，放射化学纯度超过 98.8%。
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分离后 TeO? 回收率达 93.6 ± 2.7%，纯度显著提高。
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回收的放射性碘实现了 [12?I]I-mIBG 的高产率合成。
引言
正电子发射断层扫描（PET）在临床和研究领域的应用不断扩大，使得对非传统放射性核素的需求日益增长，以突破短半衰期示踪剂的成像局限[[1], [2], [3], [4], [5]]。半衰期较长的 PET 放射性核素能够实现延迟成像、定量剂量学评估以及集中生产、区域配送，从而推动分子成像与诊疗一体化领域的持续发展[[6], [7], [8]]。这些进展对生产及下游加工方法提出了更高要求，即工艺须高效、可扩展，并能兼容自动化热室操作。在众多新兴 PET 放射性核素中，12?I（t? = 4.18 天）尤为适合对分布缓慢的生物分子（如抗体和肽类）成像[9,10]。12?I 的加速器生产通常通过 12?Te (p, n) 12?I 反应实现，采用富集碲靶，可获得理想的产额和放射性核纯度[11,12]。然而，从大量辐照碲中高效分离痕量 12?I 仍是一个关键步骤，直接影响产品质量、工艺通量、辐射暴露水平及操作效率。
目前的回收策略主要以干法蒸馏和基于离子交换的湿化学方法为主[[13], [14], [15], [16]]。干法蒸馏回收效率高，但需要在高温下运行并配备相应的热管理措施，包括耐腐蚀设备[12,17]。相比之下，离子交换法在较温和条件下运行，具有良好的化学选择性，但通常涉及多个顺序步骤，包括靶材溶解、溶液调节、上柱、淋洗和洗脱[15]。这些操作增加了处理时间、试剂消耗以及二次放射性液态废物的产生；同时树脂降解和容量限制可能降低高活度处理过程中的稳健性。工艺强化（PI）旨在通过减少或整合单元操作、降低能耗需求、设备要求、耗材使用及工艺占地面积，同时维持或提升分离性能，从而改善工艺效率。对于放射化学加工而言，还需考虑二次放射性废物产生、靶材回收与可再生性、辐射暴露、远程操作以及与自动化热室系统的兼容性等因素。因此，分离工艺的工艺强化特征应置于完整工艺流程图的背景下进行评估，而非仅依据单一性能参数。
基于沉淀的分离方法利用选择性化学转化，在相对温和的条件下诱导固—液相分离[18,19]。该方法可避免高温挥发步骤和基于色谱柱的分离，并通过过滤或离心实现固—液分离。这些特点有利于构建紧凑的工艺配置，并与自动化放射化学加工系统集成。然而，沉淀法也对试剂添加、沉淀物性质控制、固—液分离以及含碲固相的管理或回收提出了特定要求。因此，其工艺强化潜力需要对照完整工艺要求，并与既有分离技术进行比较评估。
本工作报告了一种简便的基于沉淀的方法，用于从质子辐照碲靶中分离 12?I，该方法在工艺强化框架下开发。该方法强调低能量输入、降低工艺复杂度和操作稳健性，同时保持较高的碘回收率和放射化学纯度。文中将所开发方法的工艺强化特征与既有的干法蒸馏和离子交换方法进行对比讨论，考量热能与能量需求、单元操作及设备配置、耗材与二次废物、靶材回收考量因素，以及与远程或自动化热室操作的兼容性。本研究展示了一种紧凑且可扩展的强化处理替代方案，适用于现代放射性药物生产中相关 PET 放射性核素的加工。图 1 展示了本研究所开发的整体工艺强化流程示意。
章节摘要
材料
本研究中所有化学药品和试剂均为分析纯，购自 Sigma-Aldrich。天然二氧化碲（TeO?）、氢氧化钠（NaOH）、盐酸（HCl）、亚硫酸钠、冰醋酸、乙酸钠、硫酸铜（CuSO?·xH?O）和间碘苄胍（mIBG）均未进一步纯化直接使用。所有水溶液均使用超纯水配制。
理论激发函数计算
12?Te (p, xn) 123,12?I 核反应的激发函数为
激发函数分析及质子能量优化
通过 12?Te(p,n)12?I 反应利用质子辐照碲靶生产 12?I 的技术已相当成熟。本研究中，采用集成于 LISE++ 模拟软件包中的 PACE-IV 程序，评估了 12?Te(p,xn)123,12?I 反应的激发函数，并与 Kondo 等人[20]及 Scholten 等人[21]报道的实验数据进行比较。计算与实验激发函数如图 2 所示。
对于 12?Te(p,n)12?I 反应，
结论
本研究在工艺强化框架下开发了一种沉淀辅助工艺，用于从质子辐照 TeO? 靶中生产并放射化学分离 12?I。研究表明，辐照条件的优化结合碲氧化物/氢氧化物的选择性沉淀，可在温和的含水条件下高效回收放射性碘。与传统的干法蒸馏和离子交换方法相比，所提出的分离策略
CRediT 作者贡献声明
Rajwardhan N. Ambade：形式分析、数据整理。Sourav Patra：形式分析、数据整理。Sanchita Ghosh：形式分析、数据整理。Debashis Banerjee：形式分析。Ramu Ram：数据整理。Sachin Jadhav：数据整理。Bharat Ganjave：数据整理。Suresh Chand Sharma：数据整理。Rubel Chakravarty：写作——审阅与编辑、写作——原稿撰写、项目管理、调查研究、资金获取、形式分析、概念构思。
Rajwardhan N. Ambade|Sourav Patra|Sanchita Ghosh|Debashis Banerjee|Ramu Ram|Sachin Jadhav|Bharat Ganjave|Suresh Chand Sharma|Rubel Chakravarty
