硫对多层多道激光增材制造过程中元素混合及凝固特性的影响

《International Communications in Heat and Mass Transfer》：Sulfur's influence on elemental mixing and solidification characteristics during multi-layer multi-track laser additive manufacturing

　　

摘要

多层多道激光增材制造在表面修复领域展现出巨大潜力。然而，活性元素硫会改变熔池内的对流模式和强度，从而影响熔池的元素浓度和凝固特性。为解决这一问题，本文基于活性元素硫开发了一种多物理场数值模型。基于该模型，模拟并分析了含硫和无硫条件下，第一层至第三层的非重叠区和重叠区中的凝固性能、AML（增材制造层）形貌以及Fe、Ni、B和Cr元素的浓度分布，并与实验结果进行了对比。结果表明，添加活性硫后，熔池的最大佩克莱数从第一层的14,350、第二层的12,800和第三层的12,000分别降至11,870、9,180和9,630。元素的对流混合减弱，导致Ni、B和Cr的浓度升高且分布均匀性降低；此外，与未添加活性硫的底材相比，添加硫后熔池的最大冷却速率显著降低，从第一层的9528 K/s、第二层的7603 K/s和第三层的6121 K/s分别降至6440 K/s、5719 K/s和4410 K/s，导致底材中添加活性元素硫后AML的胞间距增大。此外，第二次凝固过程中重叠区的冷却速率低于第一次凝固，导致该区域的胞间距大于周围区域。

引言

激光增材制造（LAM）是一种集高自动化程度、环境可持续性和低生产成本于一体的表面改性技术。与传统方法如电弧焊、热喷涂和等离子焊接相比，增材制造层（AML）具有高冷却速率（Gs·Rs）、低稀释率、强冶金结合以及涂层厚度精确控制等优点。因此，它在船舶制造、医疗器械和航空航天领域得到了广泛应用。通过调整材料类型，可以控制AML的物理性能。除了材料选择外，熔池内对流混合的形式及其热历史也显著影响AML的物理性能。对流混合的强度和模式与活性元素的温度和浓度密切相关。当底材含有活性元素时，AML中的元素浓度、胞间距和晶体结构的变化是不可避免的。

此前，许多研究人员通过调整工艺参数来控制熔池中对流混合的强度和形式。然而，LAM设备固有的局限性限制了工艺参数优化的效果。因此，使用活性元素已成为改善AML机械性能的一种有效方法。目前，关于活性元素影响的研究主要集中在实验测量上。实验研究通过扫描电子显微镜和能量色散光谱测量AML的微观组织特征和元素浓度，推断元素影响熔池对流行为和热历史的机制。然而，这种方法存在固有的局限性和不确定性。因此，开发方法来克服传统实验的约束，并通过测量数据间接推断活性元素对元素分布和热历史的影响具有重要意义。

数值计算克服了传统实验的局限性，传统实验需要通过测量AML中的元素浓度、胞间距和晶体类型来推断活性元素对熔池混合和凝固性能影响的机制。这些测量对于LAM技术的持续发展至关重要。例如，Yun等人通过数值模拟预测了树枝晶的臂间距。Li等人建立了温度场和残余应力的三维模型，分析了Gs·Rs对机械性能的影响。Zinovieva等人提出了凝固的元胞自动机模型，研究了粗大柱状晶形成的因素。Li等人开发了三维水平集模型，分析了熔池中的流体流动和温度场。Shinjo等人提出了多物理场耦合模型，探索了流体流动如何影响凝固，证明晶粒尺寸与流体流动和化学混合密切相关。Zhou等人报道了LAM中斜面的有限元模型，研究了该表面对熔池形貌的影响。他们的结果表明，重力使熔池形成凸起。Liang等人基于介观场分析-选择性激光烧结方法开发了微观预测模型，证明温度显著影响晶界演化。Zagade等人建立了激光粉末床熔融的仿真模型，预测了不同扫描路径下的热循环。他们通过实验验证了模型。Lv等人提出了一个数值模型来模拟激光-粉末相互作用，分析了温度分布和液滴动力学。他们的结果表明，表面重力和表面张力主要控制液滴形貌。Li等人建立了一个数值模型来研究LAM过程中的元素混合，重点关注熔池的热场和凝固性能，实验结果证实了模拟结果。

尽管先前的研究已大大推动了LAM技术的发展，但大多数研究主要集中在单道激光增材制造上。即使在考虑多层多道激光增材制造（MLMTLAM）时，很少有研究探讨硫等活性元素如何影响熔池中的元素混合和凝固性能的机制。例如，Huang等人开发了一个耦合的数值-力学模型来分析固-液相变。他们研究了多层热循环如何影响残余应力演化。此外，现有研究通常假设熔池的热物性不受元素浓度变化的影响，包括活性元素的浓度。例如，Ha等人开发了LAM的二维和三维凝固模型，分析了凝固过程中的温度梯度和残余应力形成。此外，大多数关于活性元素在熔池动力学中作用的研究都是在焊接背景下进行的，对增材制造过程中凝固特性的影响关注有限。因此，开发一种考虑硫等活性元素影响的MLMTLAM数值模型具有重要意义。

在本研究中，开发了一种数值模型来研究涉及活性元素硫的MLMTLAM中的组分混合和热行为。该模型纳入了热传递、活性硫对表面张力温度系数的影响，以及随温度和元素浓度变化的热物性。与假设常数热物性、忽略活性元素影响或主要关注单道或焊接过程的先前研究不同，本研究开发了一种多物理场数值模型，明确纳入了：(i) 硫对表面张力温度系数（A??）的影响，该系数控制马兰戈尼对流从单一流向双模态模式的转变；(ii) 随温度和成分变化的热物性，而非固定值；(iii) 对三个连续层中重叠区和非重叠区内的元素混合进行系统分析，包括硫的影响随层数增加而逐渐衰减；以及(iv) 使用熔池几何形状、胞间距和元素浓度数据进行全面的实验验证，这种验证水平在以往的数值研究中通常缺乏。这些特征共同为硫在多层多道激光增材制造中的作用提供了新的且鲜有报道的见解。通过与实验结果进行比较，包括几何特征、微观组织特性和元素分布，验证了模型的准确性。

片段章节

材料

实验中使用的Fe60粉末和45#钢底材的成分如表1所示。在进行MLMTLAM之前，底材用专用金相砂纸打磨，然后用酒精和丙酮分别去除45#钢底材表面的油污。MLMTLAM的功率、扫描速度和粉末送粉量分别为900 W、10 mm/s和6.2 g/min。MLMTLAM系统的原始示意图如图1所示。

设备

光纤激光器用于...

数值建模

数值模型使用COMSOL Multiphysics软件平台开发，并在配备Intel Core i7-9700处理器（3.00 GHz）、56 GB内存和Windows 10操作系统的PC上求解。采用四边形网格，对预期形成熔池的区域进行了网格细化。网格包含84690个域单元、15692个边界元素和520个边单元。数值计算中采用的工艺参数与...保持一致

网格独立性分析

在激光增材制造等多物理场过程的数值模拟中，网格分辨率显著影响预测的温度、流动和应力场。为确保数值解独立于网格尺寸，需要进行网格独立性分析。遵循Kouhkord和Hassani的验证策略，我们设计了八种网格配置，总单元数从55,340到94,210不等，并计算了出口混合数...

结论

硫在MLMTLAM过程中的益处受到若干因素的限制：由于稀释作用，其有效性随层数增加而降低；胞间距细化程度有限；元素混合在空间上不均匀；流动模式的改变引入了熔池稳定性与成分均匀性之间的权衡；其影响高度依赖于浓度和工艺参数。这些局限性凸显了需要对硫进行综合优化...

CRediT作者贡献声明

李高松：撰写——原稿、验证、获取资金。李硕：资源、数据整理。张帅：软件、数据整理。赖彦清：调查、获取资金、数据整理。袁雪鹏：调查、数据整理。胡乾坤：数据整理、资源。王振亚：验证、获取资金。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系可能会影响本文报告的工作。

致谢

本工作部分由河南省科技计划项目（项目编号：262102220039）、河南省科技计划项目（项目编号：252102320175）、国家自然科学基金（项目编号：2405362）、河南省自然科学基金（262300421369）、河南省高校重点科学研究项目（26B130004）和教育厅科学研究重点项目...

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