手性量子自旋液体的拉曼圆二色性与自旋子量子几何

《Physical Review B》：Raman circular dichroism and spinon quantum geometry of chiral quantum spin liquids

　　我们表明，在Mott绝缘体量子自旋液体（QSL）中，分数化自旋激发的量子几何结构会产生有限的拉曼圆二色性（RCD）信号。我们确定了使Loudon-Fleury框架（其中光调制底层交换相互作用）与光-物质耦合方法（其中有效矢势直接耦合到自旋子能带）产生等价拉曼顶点用于分数化准粒子的条件。利用后者，我们推导了RCD分解为不同量子几何贡献的解析表达式。这揭示了RCD对波函数底层结构和激发手性的敏感性，而不是依赖于自旋子激发的非零陈数。为了说明这一点，我们将该方法应用于两个例子：磁场中的基塔耶夫蜂窝模型和三角晶格上手性QSL的帕顿平均场态。

I. 引言

拓扑与几何是现代凝聚态物理学中的基本概念，支配着量子材料的行为和涌现性质[1–3]。一个关键的拓扑量是贝里曲率，它源自波函数在连续参数变化时获得的几何相位，例如绝热演化中的时间或布洛赫态的晶体动量[1,4]。它解释了一系列现象，包括量子霍尔效应[5,6]、拓扑绝缘体[7,8]以及整数与半整数自旋系统之间的差异[1,9]。贝里曲率体现在各种实验可观测量中，即支配输运，如整数霍尔效应中的量子化霍尔电导[5,10,11]、热霍尔响应[12–14]以及轨道磁化率[15]。然而，贝里曲率只是波函数更广泛拓扑分类的一个方面。量子几何张量（QGT）[1,16]，也称为Fubini-Study度量[17,18]，提供了一个完整的框架。QGT的虚部对应贝里曲率，实部对应量子度量[3,19]，用于量化量子态之间的距离。近年来，量子度量作为理解量子材料各种性质的工具受到越来越多的关注[2,3,20]，例如能带绝缘体中Wannier函数的局域化[21–23]或布洛赫能带对轨道磁化率的贡献，量化了电子波函数如何与外部场耦合[15,19]。此外，它对于理解非线性光学效应[24–26]以及平带系统中的超导性和超流权重[27–33]至关重要。

对QGT的研究主要集中在电子单粒子波函数上，最近有尝试将其推广到多体波函数[34,35]。然而，许多强相互作用多体系统由涌现的低能准粒子描述，其性质可以通过它们的QGT来表征[36]。这就提出了QGT是否以及如何在实验响应函数中显现的问题。最近，研究表明拓扑磁振子绝缘体[37]的光学响应是探测自旋波激发QGT的直接方式[38]。在这里，我们表明即使在具有涌现分数化激发的量子磁体中，非弹性光散射的响应也由其量子几何结构支配。

量子自旋液体（QSL）是绝缘量子磁体中没有传统磁序的长程纠缠相[39,40]。它们可以用奇异物激发的部分子理论来描述，这些激发携带简单自旋翻转的分数量子数，并通过动力学规范场相互作用[36]。在许多情况下[41]，最突出的是著名的精确可解基塔耶夫蜂窝模型[13]，QSL性质可以理解为电中性弱相互作用单粒子激发。例如，破坏时间反演对称性（TRS）的手性QSL可以理解为一个有能隙相，其宿主无能隙手性费米子边缘态，类似于电子量子霍尔系统[36,42]，导致量子化的热霍尔响应[13]。在可用的动力学探测中，拉曼散射已成为研究QSL的有效工具，能够直接获取分数化激发的能量分辨特征，包括马约拉纳费米子和更一般的自旋子激发[43–51]。拉曼散射直接耦合自旋子而不激发规范场[52]的能力，使其在研究其QGT方面特别有价值。

在本文中，我们证明了拉曼圆二色性（RCD），定义为左旋和右旋圆偏振光之间拉曼散射强度的差（图1），受QSL中自旋子的量子几何结构支配。我们通过确定从标准微观Loudon-Fleury方法[53]（基于光诱导的交换相互作用调制）获得的拉曼顶点与从直接光-物质耦合到有效自旋子能带[54]导出的拉曼顶点等价的条件，建立了这种联系。我们研究了这种对应关系在两个典型手性QSL例子中的有效性：场中精确可解的基塔耶夫蜂窝QSL[13]和三角晶格上反铁磁海森堡模型的手性QSL，如部分子平均场理论[55–57]所描述。我们表明RCD源于三个不同贡献的相互作用：一个与贝里曲率成正比，另一个与量子几何连接成正比，第三个涉及能带投影算符的更高阶动量导数。因此，RCD的频率依赖反映了自旋子态密度与进入拉曼矩阵元素的量子几何之间的相互作用。

II. 拉曼响应与光-物质耦合

Loudon-Fleury（LF）形式主义是计算Mott绝缘体中拉曼响应的一种成熟的交换散射方法[53,58,59]。它依赖于拉曼响应与一般自旋哈密顿量的交换相互作用之间的相似性，其中虚电子跳跃部分由光子辅助[53,58–62]。电子自由度可以被积分出来，通过一般拉曼顶点获得自旋自由度与光的有效耦合， (1)这里， 和 表示入射和出射光子的偏振矢量， 是连接格点 处自旋的矢量。

另一种计算拉曼响应的方法，常用于电子紧束缚模型，是光-物质耦合（LMC）形式主义[54]。该框架直接将光与物质激发耦合，并自然地将响应与能带拓扑联系起来。在这个唯象框架中，最小耦合被应用于有效的单粒子哈密顿量 ，其中 是矢势。因此，这两种方法从不同的描述层次出发：LF将光耦合到Mott绝缘体的微观交换过程，而LMC将光直接耦合到有效的准粒子哈密顿量。

LMC张量从哈密顿量在矢势中的展开中提取， (2)一阶项 对应于单光子过程，如自发发射或吸收，而拉曼散射的最低阶贡献来自 描述的双光子过程，其定义了拉曼算符 (3)这里， 是二阶LMC矩阵元，其中 投影到 能带， 是费米子场。在弱相互作用电子系统的情况下， 对应布洛赫态。相比之下，参考文献[38]将LMC形式主义应用于电中性磁振子，其中最小耦合不直接适用。

使用两个示例QSL和自旋 到涌现低能费米子自旋子算符 的标准映射，我们推导了两种表述中的拉曼顶点：式(1)，LF方法，从Mott绝缘体出发；和式(3)，LMC方法，从有效的、电中性准粒子哈密顿量出发；见附录B。如果有效的自旋子动能 由定义LF拉曼顶点式(1)的相同交换相互作用产生，则这两种方法产生相同的拉曼顶点。在这种情况下， (4) 差一个整体符号，不影响拉曼强度。由交换相互作用以外的微观项产生的自旋子动能额外贡献通常进入LMC顶点，但标准基于交换的LF方法未捕捉到。一个相关的例子是基塔耶夫模型中场诱导的 项。虽然该项贡献于有效的马约拉纳跳跃哈密顿量，因此进入LMC描述，但其微观起源是塞曼耦合，而不是由虚电子跳跃产生的交换过程。因此， 项提供了LF-LMC对应关系不成立的简单例子。我们在附录B中更详细地讨论LF-LMC对应关系的这一限制。

对于上述讨论的拉曼顶点的交换生成分量，LMC表述提供了RCD与底层准粒子能带QGT之间的透明联系。接下来，我们首先回顾LMC与RCD之间联系的细节，以及最小两带系统的QGT，这足以用于我们的具体例子。III. 拉曼圆二色性与QGT

RCD量化了左旋 和右旋 圆偏振光之间拉曼强度的差异， (5)其中光子偏振态由 和 给出。有限的RCD源于TRS破坏，因为拉曼强度 和 通过TRS相关联。它可以出现在传统的磁有序系统中。例如，在具有自旋轨道耦合引起的自旋各向异性的铁磁体中，自旋波可以具有优先手性[63,64]，而缺乏相反偏振的对应物自然导致非零圆二色性。在反铁磁体中，两个简并的磁振子分支具有相反的手性，抵消了RCD，但在存在外磁场或自旋各向异性相互作用时，这种简并被解除，导致有限的RCD[38,65]。RCD也在分数量子霍尔（FQH）态的背景下被讨论，其中时间反演和手性对称性被破坏[66,67]，最近使用圆偏振光进行了观察[68]。接下来，我们展示RCD如何与手性QSL中自旋子的QGT相关。

首先，我们用LMC矩阵元表示RCD。为此，我们考虑一个最小两带自旋子哈密顿量， (6)其中 是对应的本征能量。我们对能带进行标记，使 对应下能带， 对应上能带。通过将式(5)与式(3)中的LMC拉曼算符结合，我们得到 (7)其中我们专注于所考虑的手性QSL的粒子-空穴对称情形 ；见附录A。

既然用LMC矩阵元表达了RCD，我们现在将其与能带几何结构联系起来。由于LMC顶点涉及哈密顿量的动量导数，它们可以重新表述为能带投影算符的导数，自然地将响应与几何量联系起来。因此我们引入量子几何张量（QGT）[1,16]： (8)其中 。QGT同时编码了量子度量 和贝里曲率 。

此外，高阶导数产生量子几何连接（QGC）[26,69]， (9)对于非简并两带系统，式(8)和(9)简化为它们的单带形式[69]。

第三，根据参考文献[54]，LMC矩阵元 可以用作用于本征态的导数来表示，从而将它们与QGT和QGC的分量联系起来；见附录A。因此，式(7)中的RCD可以用贝里曲率、QGC的虚部以及额外的高阶导数项重写为 (10)RCD通过前置因子 和 与贝里曲率 以及量子连接 的多个不同分量子集相关，这些因子仅依赖于能量或其导数。贡献的不同分量和前置因子的完整解析表达式在附录A中给出。第三个贡献 与能带投影算符的二阶导数有关，例如 。

在计算具体例子的RCD之前，我们首先强调两个一般特征。首先，对于频率达到 之前，RCD保持为零，其中 是自旋子能带的能隙。注意，由于拉曼散射是一个 探针，它测量固定 和 下的双费米子态密度（DOS），该态密度与重标定的单粒子DOS 成正比。因此，RCD的起始对TRS破坏引起的能隙打开敏感。其次，RCD信号在激发起始 处表现出跳跃，与DOS 的不连续性成正比，由下式给出 (11)其中 表示第一布里渊区中狄拉克锥的动量。

IV. 应用于代表性手性自旋液体模型 A. 手性基塔耶夫QSL我们的第一个例子是一个精确可解的手性 QSL，即具有破缺TRS的基塔耶夫蜂窝模型[13]， (12)在拓扑 相中，各向同性交换 对于 。第一项是与键相关的基塔耶夫（Kitaev）相互作用，而第二项则通过微扰方式引入了一个破坏时间反演对称性（TRS）但保持精确可解性的磁场[13]。键记为，而表示由和组成的路径，其中是的置换。该模型通过将自旋分数化为马约拉纳费米子来求解，这些费米子产生物质和磁通激发。基态位于无磁通扇区[13,70]，从而得到物质费米子的二次型哈密顿量。

图2(a)展示了不同取值下基塔耶夫模型的物质费米子色散，而图2(b)给出了相应的态密度（DOS）。有限的在狄拉克锥处打开了一个拓扑能隙。贝里曲率在和处达到峰值，其总和为有限的陈数。类似地，量子几何联络的不同分量在点处也表现出峰值。量子几何张量（QGT）和量子几何联络（QGC）的典型动量分辨分布如图8-10所示，见附录D。在图2(c)中，我们展示了LMC方法框架下的RCD响应，当通过有限的项破坏TRS时，该响应为有限值。为了比较，我们在图6中展示了基于交换作用的LF方法结果。关于LF和LMC拉曼顶点之间的关系，以及它们何时一致或不同，我们在附录B中进行了讨论。

图1. 拉曼圆二色性（RCD）（右）与常规拉曼散射（左）的示意图。在RCD中，圆偏振光在散射过程中通过激发手性激发而经历偏振变化。相比之下，常规拉曼散射发生在偏振不变的情况下。

图2. 手性基塔耶夫蜂窝量子自旋液体（QSL）的RCD[式(12)]。(a) 沿布里渊区（黑色六边形，插图）中的高对称路径（红色）绘制的物质费米子色散。随着增大，在点处打开拓扑能隙。(b) 不同值下的单粒子态密度。(c) LMC RCD，作为能量转移的函数。RCD在低能量转移时响应为零，随后在起始点处出现跳跃，这继承了的行为。是三个贡献之和：来自图(d)所示贝里曲率的贡献，来自图(e)所示量子度规的贡献，以及来自图(f)所示本征态二阶导数的贡献。

RCD的特征由态密度和QGT分量之间的相互作用决定。特别地，当动量空间中态密度较大的区域与显著的几何权重区域重叠时，RCD被增强（见附录D）。在较高能量下，态密度的消失导致RCD在处被截断。注意，RCD的形状基本不受强度的影影响。在低能区，起始点发生移动，但除此之外，只有RCD的振幅改变而形状不变。这源于该项被取为微扰小量。为了进一步探索RCD与能带拓扑之间的联系，我们分析了它的三个不同贡献：图2(d)中的贝里曲率贡献，图2(e)中的量子几何联络贡献，以及图2(f)中的二阶导数贡献。

在低能区，所有三个贡献都由自旋子能带的拓扑性质主导。当变为非零时，狄拉克锥打开能隙，导致有限的贝里曲率和量子几何联络。对于小能隙，贝里曲率在动量空间中高度局域化，导致贝里贡献在起始点之后立即出现大值和一个显著的峰[见图2(c)中的青色曲线，]。随着增大，贝里曲率在布里渊区中展开，其对的贡献减小[见图2(c)中对应的蓝色曲线和对应的黑色曲线]。在低能区，量子几何联络贡献和表现出与相同的行。然而，在高能区，贡献和允许符号变化，这与严格为正的贝里曲率贡献不同。注意，单独的贡献和比最终的RCD大一个数量级。

B. 拓扑平凡的基塔耶夫QSL

为了说明有限的RCD探测的是激发的手性而非拓扑本身，我们分析了基塔耶夫蜂窝模型的拓扑平凡相[13]，该相具有各向异性耦合和以及微扰时间反演对称性破缺项；见图3。在相中，系统是有能隙的且拓扑平凡，陈数为零。然而，如图3(c)所示，RCD响应保持有限。非零的RCD信号可以直接从其分解为几何贡献来理解。对于两带系统，RCD强度由式(10)给出。在各向异性相中，贝里曲率和量子几何联络都强烈集中在布里渊区的点附近。然而，这些几何量并不直接进入RCD。相反，它们与依赖于动量的前因子相乘，这些前因子在布里渊区中对它们的贡献进行不同的加权。因此，控制RCD的不是积分的贝里曲率，而是其在动量空间中的加权分布。虽然贝里曲率在布里渊区上积分后消失，即，反映了相的平凡陈数，但依赖于动量的权重的存在导致了有限的贡献，(13)如图11(b)所示。类似地，对于量子几何联络，(14)一旦TRS被破坏，如图11(c)所示。

图3. 基塔耶夫蜂窝QSL在和的拓扑平凡相的RCD。(a) 沿布里渊区（黑色六边形，插图）中的高对称路径（红色）绘制的物质费米子色散。(b) 不同值下的单粒子态密度。(c) RCD，作为能量转移的函数。RCD在低能量转移时响应为零，随后稳步起始，这与的行为相反。是三个贡献之和：来自图(d)所示贝里曲率的贡献，来自图(e)所示量子几何联络的贡献，以及来自图(f)所示本征态二阶导数的贡献。

比较图3(c)中所示相的RCD和图2(c)中所示相的RCD，可以发现它们具有质上不同的行为，这可以追溯到态密度（DOS）和本征态性质的差异。在相中，狄拉克点处拓扑能隙的打开导致了一个特征性的态密度，在能隙边缘处具有尖锐的起始。此外，能隙狄拉克锥附近的本征态携带强烈集中的量子几何权重。结果，RCD在处表现出尖锐的起始，其振幅随态密度不连续而成比例变化，并且由于竞争的几何贡献而出现显著的符号变化。相比之下，平凡的相缺乏狄拉克点，表现出平滑的态密度，在能隙边缘处没有尖锐特征。因此，RCD呈现渐进的起始且没有符号变化。

尽管存在这些差异，两种相在TRS被破坏后都表现出有限的RCD。这表明RCD探测的是TRS破缺所诱导的激发手性，而非仅自旋子能带的拓扑。因此，尽管陈数为零，RCD仍然保持有限，突显了其对激发量子几何结构的敏感性，而非仅对拓扑的敏感性。

C. 三角晶格上的手性QSL

作为第二个例子，我们考虑三角晶格上的反铁磁海森堡模型[56,71-73]，(15)其中和分别是第一和第二近邻耦合，三个点（...）表示可能稳定手性自旋液相的其他相互作用。对该模型的大量数值研究表明，手性QSL在相图的扩展区域中被稳定，例如通过TRS破缺的标量手性项，并且可以用以下简单的部分子变分波函数有效描述[56,71-74]。我们考虑标准的子构造，将自旋算符用无自旋费米子部分子表示为，其中是泡利矩阵。自旋相互作用是费米子算符的四次项，可以用适当的平均场近似来解耦，得到有效的平均场哈密顿量，(16)其中表示跳跃振幅。系统根据复相位破缺TRS，稳定手性QSL相。我们选择跳跃相位遵循文献[75]的约定，使得我们有一个包含两个三角形plaquette的单胞，每个plaquette携带磁通，如图4插图所示。对于，系统实现了交错磁通相，其费米子色散具有两个狄拉克点，这是著名的狄拉克QSL的特征。图4(a)显示了不同磁通构型下上能带的自旋子色散，而相应的单粒子态密度如图4(b)所示。偏离狄拉克QSL后，任何都会破缺TRS并打开拓扑能隙，将狄拉克QSL驱动为有能隙的手性QSL，其特征为陈数的两个陈能带。量子几何张量的分量在能隙狄拉克锥附近以及连接它们的路径上达到最大绝对值；细节如图13所示。

图4. 式(15)给出的三角晶格上手性QSL的RCD。(a) 沿布里渊区（BZ）中高对称路径（红色）绘制的平均场自旋子能带色散。插图显示了原始布里渊区（黑色）和由于规范结构而缩小的区域（橙色）。中间插图显示了磁通构型。(b) 不同下的单粒子态密度。(c) RCD作为能量转移的函数。RCD在低能量转移时响应为零，随后在起始点处出现跳跃。是三个贡献之和：来自图(d)所示贝里曲率的贡献，来自图(e)所示量子度规的贡献，以及来自图(f)所示本征态二阶导数的贡献。

图4(c)显示了完整的RCD响应，仅在有限时非零，如预期。首先，我们将RCD的特征与DOS的特征联系起来。同样，由于粒子-空穴对称性和能量守恒，单粒子态密度在能量处的特征需要与RCD在处的特征对应。这包括拓扑能隙导致的RCD消失及其起始点与自旋子态密度中跳跃/峰的对应。其次，RCD的形状依赖于，因为它不仅影响能带色散，还影响矩阵元和式(10)给出的QGT。范霍夫奇点和RCD零交叉的位置随变化。这种强依赖性与基塔耶夫手性QSL不同，在后者的不同值仅调制RCD的振幅而不改变其形状。第三，RCD的主要特征可以再次追溯到、和的贡献。对于小能隙，贝里曲率和QGC在能隙狄拉克锥周围具有大值，类似于基塔耶夫QSL，导致对和的贡献较大；见图4(d)和4(e)。贝里曲率的能量展宽与范霍夫奇点位置的相互作用导致RCD的符号变化。有趣的是，由于较大的态密度区域与较大的贝里曲率和量子度规贡献重叠，三角晶格上手性QSL的完整RCD比基塔耶夫情况大两个数量级。在两种情况下，我们都展示了自旋子量子几何量的相互作用如何支配LMC拉曼响应。

V. 讨论与展望

我们计算了两种具有破缺TRS和有限标量自旋手性的QSL——磁场中的基塔耶夫蜂窝模型和三角晶格QSL——的RCD响应。对于本工作中考虑的准粒子描述，我们确定了LF和LMC形式论产生等价拉曼顶点的条件。特别地，当有效的自旋子动能由定义LF拉曼算符的相同交换相互作用产生时，两种方法产生等价的拉曼顶点。建立这种等价性使我们能够将LMC框架内获得的拉曼响应与准粒子量子几何之间的直接联系转移到相应的LF拉曼响应中。由超越标准交换过程的微观过程（例如基塔耶夫模型中场诱导的项）产生的准粒子哈密顿量的额外贡献需要单独考虑。

使用LMC框架，我们将RCD分解为与贝里曲率、量子几何联络和高阶动量导数相关的三个贡献。这些贡献主导了低能响应，凸显了自旋子量子几何的核心作用。一个关键结果是，尽管自旋子是莫特绝缘体中的电中性激发，但它们在拉曼响应中表现出与电子系统类似的量子几何效应。由于只有总圆二色性（RCD）在实验上可测量，因此有必要开发能够分解潜在几何贡献的方案。我们的结果也澄清了RCD的解释：虽然有限信号需要打破时间反演对称性（TRS），但它并不是拓扑不变量（如陈数）的直接度量。相反，RCD反映了激发量子几何中所编码的手性，因此在拓扑平庸相中也可以保持有限值。由此，我们的工作为系统性地理解分数化准粒子系统中的RCD奠定了基础，并为未来研究开辟了多个方向。考虑有限效应，特别是vison激发[45]，以及无序和量子几何向平移不变系统之外的扩展，是自然的后续步骤。在三角晶格和微扰Kitaev模型中超越自由自旋子近似至关重要，尤其是鉴于近期在[76]中的RCD实验。在量子自旋液体（QSL）之外，我们的方法可以推广到具有内禀角动量的分数化相，例如分数陈绝缘体。