使用有效哈密顿量方法评估核壳金属/J-聚集纳米颗粒中的等离激元-激子耦合效率

《Physical Review B》：Evaluation of the plexcitonic coupling efficiency in core-shell metal/J-aggregate nanoparticles using the effective Hamiltonian method

　　我们报告了对具有金属核和外层J-聚集体壳层的纳米颗粒中等离子激元-激子耦合的研究。我们的理论分析表明，在许多实际重要的情况下，采用包含单一耦合常数 \( g \) 的传统双耦合振子模型对于可靠描述这类系统中的plexcitonic（等离子激元-激子）耦合效应而言过于简化。因此，需要发展一种更合理的方法来准确评估plexcitonic耦合效率。在此我们证明，对于核壳纳米球，由于偶极局域表面等离激元极化激元与两个激子壳层共振的电磁耦合，两个plexcitonic耦合常数 \( g_+ \) 和 \( g_- \) 在我们的理论中自然出现。这类共振是由J-聚集体峰因有机壳层内外边界的存在而分裂所导致的。我们的方法对球形杂化核壳纳米颗粒具有严格的理论依据，并且相比双耦合振子模型，更适合于可靠描述光消光光谱以及定量确定plexcitonic耦合效率。我们推导了所引入耦合常数 \( g_+ \) 和 \( g_- \) 的简单解析表达式。我们对具有金或银核和各向同性J-聚集体壳层的各种plexcitonic纳米颗粒进行的计算与使用精确方程获得的消光光谱吻合良好。这项工作拓宽了对等离子激元-激子耦合所引起物理现象的理解，并为其效率的正确测定提供了手段。