非线性三维电流体动力学中粘性漏电介质液滴的相互作用

《Physical Review Fluids》：Nonlinear three-dimensional electrohydrodynamic interactions of viscous leaky dielectric drops

　　当一滴泄漏介质流体悬浮于另一种流体中并受到均匀直流电场作用时，它会被极化，从而产生切向电应力，驱动液滴内部和外部的流体运动。当存在第二滴液滴时，第一滴液滴的动力学由于与第二滴液滴的电流体动力学相互作用而发生改变，导致液滴因介电泳力和流体动力学相互作用而平移。我们提出了一种半解析非线性三维小变形理论，用于描述一对相同且充分分离的泄漏介质液滴悬浮在弱导电流体中的情形。该理论适用于大液滴间距、高液滴粘度和高表面张力的条件，确保液滴保持近似球形。所得模型是半经验性的，其中保留了选定的高阶项，而非通过系统渐近展开获得。我们首次在Taylor-Melcher泄漏介质框架内开发了一个同时包含瞬态电荷弛豫和电荷对流的模型。这使得模型能够捕捉到向Quincke旋转的转变，这是一种对称性破缺现象，即液滴在足够强的电场中开始自发旋转。我们推导并数值积分了关于液滴偶极矩、形状和位置的耦合非线性常微分方程。我们的结果在零电荷弛豫和对流极限下与先前的数值和实验工作具有良好定量一致性，并且在相关极限下，该模型可退化为现有孤立液滴模型和相互作用固体球模型。我们还讨论了实验中观察到的孤立液滴Quincke旋转起始的迟滞现象。我们展示了多对液滴经历Quincke旋转的各种轨迹，以及固定液滴的结果，包括其形状、电流体动力学相互作用的性质（吸引或排斥），以及导致Quincke旋转的条件。特别地，我们表明一对液滴的Quincke旋转起始与孤立液滴（由于电流体动力学相互作用）以及一对固体球（由于仅存在于液滴中的拉伸流动）的情况在性质上不同。
I. 引言
在两种不混溶流体界面两侧施加电场，若两种流体的电导率和介电常数不同，会导致电场不连续性，从而在界面上产生电应力。这种应力既能驱动界面变形，也能驱动流体运动[1]。这些现象不仅具有基础科学意义，还在电喷雾[2]、喷墨打印机[3]、微流控器件如电流体动力学泵[4]的开发中具有实际应用，并且有助于改进液滴聚并[5]和乳液分离[6]技术。为了更好地理解这些应用背后的物理机制，理论研究已探索了涉及粘性液滴的各种典型系统。
对于悬浮于另一种流体中并置于电场下的孤立液滴动力学，特别是在液滴和周围流体均为不带电泄漏介质流体的情况下，已被广泛研究。早期理论模型将液滴和周围流体视为完美电介质，此时电应力始终垂直于液滴表面，并由表面张力平衡[7,8]。这些理论预测在稳态下，液滴会变形为轴对称长球体，且两种流体保持静止[7,9]。这些预测通常与实验观察一致。然而，一些实验显示初始球形液滴可变形为扁球体[8]，这一现象未被早期理论解释。
在一项开创性工作中，Taylor[10]认为将流体视为完美电介质是不现实的，因为即使微小的电导率也会显著改变液滴对施加电场的响应。如果流体能够支持即使非常小但非零的电流，电场就会将自由电荷从两个区域驱动到界面，相应的电流不连续性导致表面电荷分布。这种分布会在液滴表面产生切向电应力，这些应力必须由流体动力学应力平衡，从而导致液滴内部和外部的流体运动，这可能产生扁球状液滴。Taylor工作中使用的假设后来被形式化为Taylor-Melcher泄漏介质模型[1,11]，该模型现广泛用于研究弱导电（即泄漏介质）流体的电流体动力学。关于该主题的最新综述，读者可参考Papageorgiou[12]和Vlahovska[13]。
在他的工作中，Taylor推导出一个判别函数
\[
\mathcal{F} = \frac{(S-1)^2 + S(1 - S Q)}{16 + 19 \lambda / 5(1 + \lambda)} \tag{1}
\]
该函数提供了一阶（在液滴变形量上）的稳态液滴形状预测；具体而言，\(\mathcal{F}>0\)、\(\mathcal{F}=0\) 和 \(\mathcal{F}<0\) 分别对应长球、球形和扁球液滴。这里 \(S = \sigma^+/\sigma^-\)、\(Q = \varepsilon^-/\varepsilon^+\) 和 \(\lambda = \mu^-/\mu^+\) 分别表示电导率、介电常数（介电常数）和动力粘度之比，其中上标负号表示液滴性质，正号表示周围流体性质。尽管基于判别函数的液滴形状预测在定性上正确，但未能准确量化实验中观察到的变形量[14]。后续工作，如Ajayi[15]将Taylor的工作扩展到包括液滴变形的高阶项，并未显著改善与实验结果的吻合度。Ajayi[15]和Taylor[10]分析的一个缺陷是忽略了瞬态电荷弛豫和界面流体流动引起的电荷对流，这种近似在弱场下是合理的，但在强场下则失效。具有强电流体动力学拉伸流动的孤立液滴一直备受关注，部分原因是观察到液滴赤道处的电荷激波[16–19]和射流[20,21]。
在19世纪末，Weiler[22]和Quincke[23]的研究报告了固体球和圆柱在足够强电场下的自发旋转，这种对称性破缺不稳定性现称为Quincke旋转。Turcu[24]和Jones[25]后来描述了球体中这种不稳定性的机制。在均匀电场 \(\mathbf{E}\) 中，球体上的电荷分布可近似为偶极矩 \(\mathbf{P}\)。如果球体材料的电荷弛豫时间 \(\tau^- = \varepsilon^-/\sigma^-\) 小于周围流体的弛豫时间 \(\tau^+ = \varepsilon^+/\sigma^+\)，则偶极矩与电场方向对齐。反之，如果周围流体的弛豫时间更小，则偶极矩与电场反平行。在前一种情况下，对应于 \(SQ < 1\)，偶极矩的任何小旋转位移都会被形式为 \(\mathbf{P} \times \mathbf{E}\) 的电扭矩稳定。然而，在后一种情况下，对应于 \(SQ > 1\)，当电场强度超过临界值 \(E_{c,s}\) 时，该构型变得不稳定，临界值由下式给出
\[
E_{c,s} = \sqrt{\frac{2 \mu^+ (2 + Q)(1 + 2S)}{3 \varepsilon^+ \tau_{MW} (S Q - 1)}} \tag{2}
\]
其中
\[
\tau_{MW} = \frac{\varepsilon^- + 2 \varepsilon^+}{\sigma^- + 2 \sigma^+} \tag{3}
\]
是Maxwell-Wagner弛豫时间[26]，它表示施加电场后球体表面极化的时间尺度。在此情形下，对偶极矩的扰动会产生电扭矩 \(\mathbf{P} \times \mathbf{E}\)，该扭矩开始旋转球体，并产生一个相反的粘性扭矩。在平衡时，球体获得稳定的角速度，且偶极矩倾斜偏离施加电场方向。旋转轴方向取决于初始扰动，始终垂直于施加电场。在稳态下，由于球体旋转引起的电荷对流被固体和流体相之间的电流不连续性引起的电荷积累所平衡。已有大量研究关注固体球[26,27]和粘性液滴[28–32]的Quincke旋转动力学。由于界面变形和诱导流场中的拉伸分量引入了界面电荷对流的额外非线性，液滴在电场中的理论分析比固体球困难得多[33]。
模拟两个或多个液滴之间的电流体动力学相互作用对于理解乳液在电场中的微观结构至关重要[34–36]。液滴对之间的相互作用通常包括电流体动力学和介电泳（DEP）贡献。后者是一种纯静电效应，当介电体暴露于非均匀电场时产生，由于极化相关力导致物体平移运动。首次尝试模拟一对液滴之间的电流体动力学相互作用是由Sozou[37]进行的，他使用双球坐标系计算了一对静止、相同、球形液滴沿施加电场方向排列时的诱导流场。后来，Baygents、Rivette和Stone[38]使用边界积分法研究了同一问题，从而能够包含液滴变形的影响。他们的模拟揭示了介电泳力（在此构型中为吸引力）使液滴相互靠近，而液滴的变形可以是扁球或长球，取决于 \(S Q\) 的值。然而，如果 \(S Q\) 为负且液滴初始间距足够大，则电流体动力学流动（在充分分离液滴极限下按 \(1/d^2\) 缩放，其中 \(d\) 为液滴间距）可以克服DEP力的吸引力（按 \(1/d^4\) 缩放），导致液滴相互排斥。在这种情况下，\(S Q\) 为负，液滴变形为长球体。更近期，Zabarankin[39]使用球谐函数重展开技术探讨了不同液滴的情况，并能够获得在 \(1/d\) 上具有任意渐近精度的解。这些计算表明，如果两个不同液滴都比周围流体粘得多（即极限 \(\lambda_1, \lambda_2 \gg 1\)，其中 \(\lambda_1\) 和 \(\lambda_2\) 是两个液滴的粘度比），且其中一个液滴（但非两者）比周围流体更导电（即如果 \(S_1 > 1\) 或 \(S_2 > 1\)，其中 \(S_1\) 和 \(S_2\) 是两个液滴的电导率比），则它们可以变得扁球并相互排斥。注意，这些关于液滴相互作用的工作仅限于轴对称构型，即液滴沿施加电场排列。Sorgentone等人[40]首次研究了任意方向排列的相同液滴在三维空间中的相互作用。他们的边界元模拟揭示了在电流体动力学和DEP相互作用共同作用下，根据流体电学性质和液滴初始位置不同，液滴轨迹变得复杂。他们还开发了一个解析模型，在大液滴间距和小液滴变形极限下有效，对于充分分离的液滴，该模型定性捕捉了数值模拟预测的液滴相互作用。他们的分析在假设球形液滴的准稳态版本通过与Kach等人[41]的实验结果比较进一步验证，他们发现该理论很好地描述了观察到的液滴轨迹的定性特征，尽管实验中液滴间距相当小。在同一研究中，Kach等人[41]将Sorgentone等人[40]的准稳态理论扩展到不同尺寸和/或材料性质的液滴，以及三个或更多液滴的系统。随后，Sorgentone和Vlahovska[42]使用边界元模拟研究了不同液滴，并确定了不同液滴对能够自持推进的条件。Kach等人[43]最近扩展了他们之前的工作[41]，模拟了二维和三维中1000个液滴的乳液，并观察到广泛的集体行为，包括片状、链状形成和聚集。然而，所有这些关于液滴相互作用的研究都忽略了电荷对流，从而无法预测Quincke旋转。最近，Dong等人[44]进行了数值模拟，探索了由于Quincke旋转导致的一对相同反向旋转液滴自持推进的可能性，正如Das和Saintillan[26]先前对固体球发现的那样。他们发现液滴对的运动随液滴粘度比非线性变化，随粘度比增加而改变方向。然而，这些模拟仅限于二维液滴。
在本工作中，我们首次提出了一个三维理论，能够捕捉一对粘性泄漏介质液滴之间的电流体动力学相互作用，同时保留瞬态电荷弛豫和电荷对流的影响，从而允许Quincke旋转。本模型并非系统渐近分析，而是采用了类似于文献[26,45]中的半经验处理，其中保留了选定的高阶项。本文结构如下。在第Ⅱ，我们描述所考虑的问题，包括控制方程和边界条件。在第三节中，我们描述求解该问题的方法。在第四节中，我们首先给出自由悬浮液滴的理论结果，然后给出空间固定液滴的结果。最后，在第五节中，我们总结关键发现并提出未来研究可能的方向。

Ⅱ. 问题描述
考虑两个初始半径为 \(a\)、材料性质相同的球形漏电介质液滴，悬浮在另一种漏电介质流体中，并暴露于均匀直流电场 \(\mathbf{E}_\infty\) 中，如图1所示。我们采用球坐标系 \((r,\theta,\phi)\)，其中 \(r\) 是径向距离，\(\theta\) 是极角，\(\phi\) 是方位角。原点位于其中一个液滴（记为液滴1）的中心。第二个液滴（记为液滴2）的中心位置由分离矢量 \(\mathbf{d}\) 给出。电容率（介电常数）、电导率和粘度分别用 \(\epsilon\)、\(\sigma\) 和 \(\mu\) 表示，上标 \(e\) 和 \(i\) 分别表示这些参数在周围流体和液滴中的值。更一般地，上标 \(e\) 和 \(i\) 将在本文中全程用于区分在周围流体和液滴中定义的变量或参数。我们将周围流体的无界域记为 \(\Omega_e\)，液滴界面记为 \(\Gamma_1\) 和 \(\Gamma_2\)，两个液滴的域分别记为 \(\Omega_1\) 和 \(\Omega_2\)。我们还将定义 \(\Omega_d\) 来表示液滴1或2的域，因为每个液滴中适用的控制方程相同。为清晰和便于参考，附录中给出了本文所用全部符号的汇总表。我们假设液滴不带净电荷且呈中性浮力。施加外部电场后，两个液滴都会极化，并且由于界面处电学性质的不连续性，界面处会形成电荷分布。假设液滴或周围流体中不存在自由电荷，则电势 \(\phi\) 在所有三个域中都满足拉普拉斯方程：

\[
\nabla^2 \phi = 0 \tag{4}
\]

电场用 \(\mathbf{E} = -\nabla \phi\) 表示，液滴 \(j\) 界面上的电荷分布 \(q_j\) 由高斯定律给出：

\[
q_j = \epsilon_e \mathbf{E}^{(e)} \cdot \mathbf{n}_j - \epsilon_i \mathbf{E}^{(i)} \cdot \mathbf{n}_j \tag{5}
\]

这里记号 \([\![ f ]\!]_j = f^{(e)} - f^{(i)}\) 用于表示场变量 \(f\) 在液滴 \(j\) 界面上的不连续量，\(\mathbf{n}_j\) 是液滴 \(j\) 界面的外向单位法向量。电势在两个液滴界面上连续：

\[
[\![ \phi ]\!]_j = 0 \tag{6}
\]

Taylor–Melcher 漏电介质模型假设液滴 \(j\) 界面上的电荷分布演化由两种机制导致：由于电导率差异引起的穿越液滴界面的电流不连续性，以及流体速度在液滴界面处输送的电荷。因此，\(q_j\) 满足输运方程：

\[
\frac{\partial q_j}{\partial t} + \nabla_s \cdot (q_j \mathbf{u}_s) = -\sigma_e \mathbf{E}^{(e)} \cdot \mathbf{n}_j + \sigma_i \mathbf{E}^{(i)} \cdot \mathbf{n}_j \tag{7}
\]

这里 \(\mathbf{u}_s\) 是界面处的流体速度，\(\nabla_s = (\mathbf{I} - \mathbf{n}_j \mathbf{n}_j) \cdot \nabla\) 是液滴 \(j\) 界面的表面梯度算子。注意流体速度 \(\mathbf{u}\) 本身依赖于电荷密度，使得方程 (7) 非线性，因此解析求解具有挑战性。

流体流动由每个域中的斯托克斯方程控制：

\[
-\nabla p + \mu \nabla^2 \mathbf{u} = 0, \quad \nabla \cdot \mathbf{u} = 0 \tag{8}
\]

其中 \(p\) 是压力。流体速度在液滴界面连续：

\[
[\![ \mathbf{u} ]\!]_j = 0 \tag{9}
\]

界面被隐式定义为：

\[
F_j(\mathbf{x}, t) = 0 \tag{10}
\]

并随流体流动，因此运动学边界条件可表示为：

\[
\frac{\partial F_j}{\partial t} + \mathbf{u} \cdot \nabla F_j = 0 \tag{11}
\]

电场的存在会在液滴界面上产生电应力，这些电应力与流体动力应力和表面张力平衡，即：

\[
[\![ \mathbf{T}_e ]\!]_j \cdot \mathbf{n}_j - [\![ \mathbf{T}_h ]\!]_j \cdot \mathbf{n}_j = \gamma \kappa_j \mathbf{n}_j \tag{12}
\]

其中 \([\![ \mathbf{T}_e ]\!]_j\) 和 \([\![ \mathbf{T}_h ]\!]_j\) 分别是电应力和流体动力牵引力在液滴 \(j\) 界面上的不连续量，其定义基于电应力张量 \(\mathbf{T}_e\) 和流体动力应力张量 \(\mathbf{T}_h\)：

\[
[\![ \mathbf{T}_e ]\!]_j \cdot \mathbf{n}_j = \mathbf{T}_e^{(e)} \cdot \mathbf{n}_j - \mathbf{T}_e^{(i)} \cdot \mathbf{n}_j \tag{13a}
\]

\[
[\![ \mathbf{T}_h ]\!]_j \cdot \mathbf{n}_j = \mathbf{T}_h^{(e)} \cdot \mathbf{n}_j - \mathbf{T}_h^{(i)} \cdot \mathbf{n}_j \tag{13b}
\]

其中

\[
\mathbf{T}_e = \epsilon \left( \mathbf{E} \mathbf{E} - \frac{1}{2} E^2 \mathbf{I} \right) \tag{14}
\]

\[
\mathbf{T}_h = -p \mathbf{I} + \mu (\nabla \mathbf{u} + (\nabla \mathbf{u})^T) \tag{15}
\]

此外，\(\gamma\) 是（恒定的）表面张力系数，\(\kappa_j\) 是液滴 \(j\) 的平均表面曲率。

A. 无量纲控制方程和边界条件
根据先前关于该主题的研究工作 [28,38,40,42]，问题的长度和时间尺度分别取为初始液滴半径 \(a\) 和电流体动力学流动时间 \(t_{EHD} = \mu_e a / \gamma\)，后者定义为：

\[
t_{EHD} = \frac{\mu_e a}{\gamma} \tag{16}
\]

将电场强度、速度和表面张力分别缩放为 \(E_\infty\)、\(U = \epsilon_e a E_\infty^2 / \mu_e\) 和 \(\gamma\)，应力平衡方程 (12) 的无量纲形式为：

\[
[\![ \mathbf{T}_e ]\!]_j \cdot \mathbf{n}_j - [\![ \mathbf{T}_h ]\!]_j \cdot \mathbf{n}_j = \frac{1}{\mathrm{Ca}_E} \kappa_j \mathbf{n}_j \tag{17}
\]

出现在 (17) 中的无量纲参数是电毛细数 \(\mathrm{Ca}_E\)，定义为：

\[
\mathrm{Ca}_E = \frac{\epsilon_e a E_\infty^2}{\gamma} \tag{18}
\]

代表电应力与毛细应力之比。液滴 \(j\) 内部和外部的无量纲电应力张量和流体动力应力张量分别为：

\[
\mathbf{T}_e^{(e)} = \epsilon_r \left( \mathbf{E}^{(e)} \mathbf{E}^{(e)} - \frac{1}{2} E^{(e)2} \mathbf{I} \right) \tag{19a}
\]

\[
\mathbf{T}_e^{(i)} = \epsilon_r \left( \mathbf{E}^{(i)} \mathbf{E}^{(i)} - \frac{1}{2} E^{(i)2} \mathbf{I} \right) \tag{19b}
\]

\[
\mathbf{T}_h^{(e)} = -p^{(e)} \mathbf{I} + \mu_r (\nabla \mathbf{u}^{(e)} + (\nabla \mathbf{u}^{(e)})^T) \tag{20a}
\]

\[
\mathbf{T}_h^{(i)} = -p^{(i)} \mathbf{I} + (\nabla \mathbf{u}^{(i)} + (\nabla \mathbf{u}^{(i)})^T) \tag{20b}
\]

电荷输运方程 (7) 的无量纲形式为：

\[
\frac{\partial q_j}{\partial t} + \nabla_s \cdot (q_j \mathbf{u}_s) = -\frac{1}{\mathrm{Re}_E} [\![ \sigma_r \mathbf{E} \cdot \mathbf{n} ]\!]_j \tag{21}
\]

其中

\[
[\![ \sigma_r \mathbf{E} \cdot \mathbf{n} ]\!]_j = \sigma_r^{(e)} \mathbf{E}^{(e)} \cdot \mathbf{n}_j - \sigma_r^{(i)} \mathbf{E}^{(i)} \cdot \mathbf{n}_j \tag{22}
\]

是电流在液滴 \(j\) 界面法线方向上的不连续量，而

\[
\mathrm{Re}_E = \frac{t_{MW}}{t_{EHD}} = \frac{\epsilon_e / \sigma_e}{\mu_e a / \gamma} \tag{23}
\]

是电雷诺数，定义为外部流体的电荷弛豫时间 \(t_{MW} = \epsilon_e / \sigma_e\) 与电流体动力学流动时间 \(t_{EHD}\) 之比，它表征了电荷对流相对于欧姆电流充电的重要性。在本研究中，我们假设 \(\mathrm{Re}_E \ll 1\)，但同时假设流动的拉伸分量相对较弱，这对应于 \(\mathrm{Ca}_E \ll 1\)。在之前的一些相关工作 [17,29,33] 中，速度改用初始液滴半径 \(a\) 和 Maxwell–Wagner 弛豫时间 \(t_{MW}\) 缩放，后者表征偶极极化的时间尺度以及与 Quincke 旋转相关的角速度。在这种缩放下，一个称为 Mason 数 \(\mathrm{Ma}\) 的无量纲参数出现在应力平衡方程 (17) 中。然而，这种速度尺度的选择消除了电荷守恒方程中的电雷诺数 \(\mathrm{Re}_E\)，因此若不重新缩放速度，Taylor 的经典解无法恢复。因此，在本文中我们使用 \(a\) 和 \(t_{EHD}\) 来缩放速度，这确保了控制方程恢复到经典极限。

理论上同时计算液滴形状和流场具有挑战性；因此，下一节中提出的求解策略适用于近球形液滴 [46,47]。首先，我们假设液滴为完美球形来计算流场。然后利用这些流场确定液滴形状到 \(\mathrm{Ca}_E\) 的一阶量，其中 \(\mathrm{Ca}_E\) 是量化液滴形状偏离球形的小参数。变形后的液滴形状可用于获得下一阶 \(\mathrm{Ca}_E^2\) 的流场，依此类推。此外，液滴之间的相互作用采用反射法 [26,48] 处理，该方法适用于相距较远的液滴。液滴之间的前导阶相互作用是每个液滴由另一个液滴的 Quincke 旋转引起的平移速度，出现在 \(O(\mathrm{Re}_E \mathrm{Ca}_E)\) 阶。然而，这些相互作用仅通过修改 \(\mathbf{d}\) 来影响液滴形状、流场和电荷分布，而 \(\mathbf{d}\) 的项不出现在除控制液滴平移之外的任何方程中。由于液滴2的极化引起的液滴1所经历的电场的扰动，以及由于液滴2的存在导致的液滴1所经历的背景速度场梯度，出现在 \(O((a/d)^3)\) 阶。因此，我们将 \(\delta = (a/d)^3\) 作为本文分析中的第三个参数。最后，由应力平衡方程 (17) 我们有 \(\mathrm{Ca}_E \sim \mathrm{Re}_E\)。总之，我们假设 \(\mathrm{Ca}_E\)、\(\mathrm{Re}_E\) 和 \(\delta\) 都较小且同量级，即：

\[
\mathrm{Ca}_E \sim \mathrm{Re}_E \sim \delta \ll 1 \tag{24}
\]

并保留所有这些参数中的前导阶项。以往关于孤立液滴电流体动力学的研究假设 \(\mathrm{Re}_E \ll 1\)。假设 \(\mathrm{Re}_E\) 与其他小参数同量级的理由是简单性。在某些情况下，为了捕捉诸如介电泳等额外物理效应，我们会保留更高阶项，但理论在 \(O(\mathrm{Ca}_E)\) 阶上渐近正确。我们注意到，即使在相互作用固体球的情形下，对 \(\delta\) 进行形式正则展开也会导致更高阶方程中的奇异性，这表明奇异摄动可能更合适。如先前研究 [26,45] 所做的那样，在方程中保留高阶项使我们的方法成为半经验性的，但消除了奇异性。

Ⅲ. 求解方法
在Ⅲ.A节中，我们描述液滴形状的参数化及其曲率和单位法向量的计算。在Ⅲ.B节中，我们求解电势的拉普拉斯方程 (4)。Ⅲ.C节涉及求解斯托克斯方程 (8) 以获得流体速度和压力。在Ⅲ.D节中，我们获得由电流体动力学和介电泳相互作用诱导的液滴平移速度。Ⅲ.E节应用运动学边界条件建立流场与液滴形状之间的关系。Ⅲ.F节专注于平衡液滴界面上的电应力和流体动力应力。最后，在Ⅲ.G节中，我们推导表面电荷的演化方程，然后进行数值积分。在下面的分析中，我们专注于求解液滴1的流场和形状的控制方程。液滴2的相应分析完全相同，只需适当交换下标。

A. 液滴形状
我们将液滴1的界面参数化为：

\[
F_1(\mathbf{x}, t) = r - a - a \mathrm{Ca}_E f_1(\theta, \phi, t) = 0 \tag{25}
\]

其中 \(\mathrm{Ca}_E\)（将在Ⅲ.F节中定义）是一个小参数。界面偏离球形的偏差由 \(f_1\) 表示，其一般可展开为球谐函数的无穷级数。考虑到电应力形式 [29]，我们仅保留二阶谐波：

\[
f_1(\theta, \phi, t) = \frac{1}{2} \mathbf{A}_1(t) : (\mathbf{e}_r \mathbf{e}_r - \frac{1}{3} \mathbf{I}) \tag{26}
\]

其中 \(\mathbf{e}_r\) 表示径向单位矢量，双点表示两个张量的标量积，即 \(\mathbf{A}:\mathbf{B} = A_{ij} B_{ij}\)。形状系数包含在 \(\mathbf{A}_1\) 中，它是一个二阶对称无迹张量。利用 (25)，液滴1界面的表面法向量 \(\mathbf{n}_1\) 和曲率 \(\kappa_1\) 分别为：

\[
\mathbf{n}_1 = \mathbf{e}_r - \mathrm{Ca}_E \nabla_s f_1 + O(\mathrm{Ca}_E^2), \quad \kappa_1 = \frac{2}{a} + \frac{\mathrm{Ca}_E}{a} ( \nabla_s^2 f_1 + 2 f_1 ) + O(\mathrm{Ca}_E^2) \tag{27}
\]

B. 静电学
为满足拉普拉斯方程 (4)，液滴1内外的电势可展开为多极矩。对于没有电荷对流的孤立液滴，系统是轴对称的，偶极矩足以表示电势。然而，高阶多极矩可能由两个原因产生。第一个是界面流体流动引起的液滴表面的电荷对流，这既来自液滴1自身的流场，也来自液滴2的流场。该效应为 \(O(\mathrm{Re}_E \mathrm{Ca}_E)\) 阶。其次，因为液滴1所经历的外部电场并非均匀——它包括由液滴2的电场产生的扰动——静电相互作用可以诱导高阶多极矩。这些非均匀性出现在 \(O(\delta)\) 阶。然而，在本研究中，我们忽略这两个效应，仅用偶极矩表示每个液滴界面上的电荷分布。基于这些近似，液滴1内外的电势可写为：

\[
\phi^{(i)} = \phi_{ext}^{(i)} + \phi_{dipole}^{(i)}, \quad \phi^{(e)} = \phi_{ext}^{(e)} + \phi_{dipole}^{(e)} \tag{28}
\]

其中

\[
\phi_{ext}^{(i)} = \mathbf{E}_{ext}^{(i)} \cdot \mathbf{x}, \quad \phi_{ext}^{(e)} = \mathbf{E}_{ext}^{(e)} \cdot \mathbf{x} \tag{29}
\]

是液滴1所经历的有效外部电势。这里 \(\mathbf{p}_1\) 和 \(\mathbf{p}_2\) 分别表示液滴1和液滴2的诱导偶极矩。液滴自身偶极 \(\mathbf{p}_1\) 在液滴内部和外部产生的电势分别由增长谐波和衰减谐波给出。液滴1附近由与液滴2相互作用引起的电势扰动由 (29) 右侧第二项捕捉。相应的电场 \(\mathbf{E}^{(i)}\) 和 \(\mathbf{E}^{(e)}\) 在液滴1内外分别为：

\[
\mathbf{E}^{(i)} = \mathbf{E}_{ext}^{(i)} + \mathbf{E}_{dipole}^{(i)}, \quad \mathbf{E}^{(e)} = \mathbf{E}_{ext}^{(e)} + \mathbf{E}_{dipole}^{(e)} \tag{30}
\]

其中

\[
\mathbf{E}_{ext}^{(i)} = \mathbf{E}_\infty + \mathbf{E}_{dipole}^{(2)}, \quad \mathbf{E}_{ext}^{(e)} = \mathbf{E}_\infty + \mathbf{E}_{dipole}^{(2)} \tag{31}
\]

是液滴1所经历的有效外部电场。注意，通过仅保留 \(\mathbf{p}_2\) 对液滴1附近电场的前导阶（即 \(O(\delta)\)）效应，\(\mathbf{E}_{ext}\) 保持均匀，因此不会诱导任何更高阶多极矩，如前所述。液滴1界面上的电牵引力不连续量为：

\[
[\![ \mathbf{T}_e ]\!]_1 \cdot \mathbf{n}_1 = \frac{1}{2} \epsilon_e \mathbf{E}_\infty^2 ( \mathbf{I}_e + \mathbf{T}_{e,1} + \mathbf{T}_{e,2} ) \cdot \mathbf{n}_1 + O(\delta^2, \delta \mathrm{Ca}_E, \mathrm{Ca}_E^2) \tag{32}
\]

其中

\[
\mathbf{T}_{e,1} = -\frac{1}{2} \left( \frac{\epsilon_r - 1}{\epsilon_r + 2} \right) \left( \mathbf{I} - 3 \mathbf{e}_r \mathbf{e}_r \right) \tag{33a}
\]

\[
\mathbf{T}_{e,2} = -\frac{1}{2} \left( \frac{\epsilon_r - 1}{\epsilon_r + 2} \right) \left( \mathbf{I} - 3 \mathbf{e}_r \mathbf{e}_r \right) \tag{33b}
\]

\[
\mathbf{T}_{e,3} = -\frac{1}{2} \left( \frac{\epsilon_r - 1}{\epsilon_r + 2} \right) \left( \mathbf{I} - 3 \mathbf{e}_r \mathbf{e}_r \right) \tag{33c}
\]

\[
\mathbf{T}_{e,4} = -\frac{1}{2} \left( \frac{\epsilon_r - 1}{\epsilon_r + 2} \right) \left( \mathbf{I} - 3 \mathbf{e}_r \mathbf{e}_r \right) \tag{33d}
\]

其中 \(p_e\) 是一个标量，表示各向同性电压力，\(\mathbf{T}_{e,1}\) 和 \(\mathbf{T}_{e,2}\) 是对称无迹二阶张量，分别表示驱动液滴变形和拉伸流动的径向和切向电应力，而 \(\mathbf{T}_{e,3}\) 和 \(\mathbf{T}_{e,4}\) 是表示液滴净电扭矩的矢量。在 (32) 中，\(\mathbf{T}_{e,1}\) 和 \(\mathbf{T}_{e,2}\) 是张量，\(\mathbf{T}_{e,3}\) 和 \(\mathbf{T}_{e,4}\) 是矢量，但为了简化表达式，我们将其合并。

C. 流体力学
斯托克斯方程 (8) 在球坐标系中的一般解由 Lamb [49] 导出。在液滴1内部，压力和速度场由增长谐波给出：

\[
p^{(i)} = \sum_{n=1}^\infty p_n^{(i)}, \quad \mathbf{u}^{(i)} = \sum_{n=1}^\infty \mathbf{u}_n^{(i)} \tag{34a}
\]

\[
p_n^{(i)} = \mu_i \left( \frac{r}{a} \right)^n P_n(\cos\theta), \quad \mathbf{u}_n^{(i)} = \nabla \Phi_n^{(i)} + \nabla \times \Psi_n^{(i)} \tag{34b}
\]

在液滴1外部，压力和速度场由衰减谐波给出：

\[
p^{(e)} = p_{ext} + \sum_{n=1}^\infty p_n^{(e)}, \quad \mathbf{u}^{(e)} = \mathbf{u}_{ext} + \sum_{n=1}^\infty \mathbf{u}_n^{(e)} \tag{35a}
\]

\[
p_n^{(e)} = \mu_e \left( \frac{a}{r} \right)^{n+1} P_n(\cos\theta), \quad \mathbf{u}_n^{(e)} = \nabla \Phi_n^{(e)} + \nabla \times \Psi_n^{(e)} \tag{35b}
\]

这里我们包含了外部压力 \(p_{ext}\) 和速度 \(\mathbf{u}_{ext}\)，它们代表了液滴2对液滴1的流体动力效应，稍后将推导。每个 、 和 都是 阶实心球谐函数。它们表示液滴1产生的流场的各个元素，分别对应于压力、环向流动和速度势[50,51]。对应于 的前几个模态为：
(36a)
(36b)
(36c)
我们将(36)中出现的向量 、 和 ，以及张量 、 和 称为流动多极子，上标 表示由该向量或张量描述的流体流动元素。大写字母表示周围流体中流动的系数，而小写字母表示液滴内部流动的系数。例如， 表示液滴内部的 压力分布， 表示液滴外部的 旋转流动（称为rotlet）。与电势类似，液滴内部保留增长谐波，外部保留衰减谐波。除了(36a)中给出的谐波外，我们还在每个域中包含一个用于流体静压力的单极子。在液滴1内部，单极子由(34a)中的 项给出，记为 。在液滴1外部，单极子由(35a)中的 项给出，记为 。利用(34)和(35)给出的压力和速度，我们计算由 给出的牵引力不连续性，并仅保留那些由(32)中的电牵引力激发的模态（具体为 ）。然后将(34)和(35)中的速度写为：
(37)
(38)
为了计算 和 ，我们采用本节概述的方法计算液滴2产生的低阶流动，同时忽略与液滴1的流体动力学相互作用。液滴2产生的低阶外部压力和速度场记为 和 。为了近似它们在液滴1附近的值，在 处计算 和 ，并对小量 展开。保留至 阶项，液滴2产生的压力和速度场为：
(39)
(40)
其中
(41a)
(41b)
(41c)
这里 、 和 分别表示液滴2的外部压力单极子、rotlet和外部压力分布（ 模态），未考虑流体动力学相互作用。 是一个均匀流场，包含由液滴2产生的旋转流和拉伸流的贡献，并且是液滴1在大 极限下的低阶平动速度。 是一个包含环境流场拉伸分量的二阶张量。 是由环境流场 引起的液滴1的角速度，等于 的涡度的一半。与环境流动相关的流体动力学牵引力为：
(42)
将其与液滴1流场的流体动力学牵引力相加，得到液滴1上的总流体动力学牵引力为：
(43)
液滴之间的流体动力学相互作用由 和 捕获。虽然流体动力学相互作用不对液滴1产生流体动力学力矩[46]，但它们仍通过外部流涡度（ ）和改变电荷对流中的界面速度来改变液滴的角速度。

D. 平动速度
液滴1的平动速度（记为 ）由两部分组成：一部分来自流体动力学，通过液滴的Faxén定律求得[46]；另一部分来自静电学，通过DEP力求得：
(44)
作用于液滴1偶极子上的DEP力[52]为 ，可展开为：
(45)
我们保留DEP力，尽管它是 阶的，因为它在实际系统中引起重要的链化效应，即悬浮液中极化粒子之间的吸引相互作用导致粒子沿场方向形成链，从而增加悬浮液的黏度并引入诸如屈服应力等非牛顿特性[53]。液滴2的平动速度（记为 ）通过对液滴2应用与上述相同的过程求得。液滴对的相对速度（记为 ），因此分离向量 的演化可以很容易地求得：
(46)

E. 运动学边界条件
应用运动学边界条件(11)可得到液滴1内部和外部流动系数（(37)和(38)所示）之间的关系。为此，我们回想速度在液滴界面处是连续的。特别地，施加界面切向速度的连续性并利用球谐函数的正交性，给出关系：
(47)
将(25)中给出的 表达式代入(11)，得到运动学条件的径向分量，在液滴1界面处求值：
(48)
方程(48)有两个 项，这意味着 也必须为 才能使方程成立。由于径向速度 按 缩放，我们还要求 为 。然后，在非线性对流乘积 中出现的速度 中，我们仅包含低阶流动分量，即 和 ，它们与 无关。根据(47)，在低阶下 ，因此 。因此，在低阶下，运动学条件(48)可以写为：
(49)
其中，使用爱因斯坦求和约定，右边的第二项可写为：
(50)
这里 和 分别是Levi-Civita张量和 。将(37)和(38)中给出的流体速度、(25)中给出的液滴形状以及(50)中给出的 代入运动学条件(49)，并将结果与(47)中给出的关系结合，允许我们将流动系数 、 和 用 、 和 表示：
(51a)
(51b)
(51c)
利用这些关系，我们可以将流体动力学牵引力(43)重写为：
(52)
其中
(53a)
(53b)
(53c)
(53d)

F. 应力平衡
通过在液滴1界面处施加电应力、流体动力学应力和表面张力应力之间的平衡，可以将流动系数 和 用偶极矩表示，并推导出形状系数 的耦合常微分方程（ODEs）系统。在代入(27)中 和 的表达式后，无量纲应力平衡(17)变为：
(54)
在径向方向上，我们保留 项以捕获与前几小节中计算的电应力和流体动力学应力相关的液滴形状扰动。将(32)和(52)代入(54)后，我们将球谐函数的正交性应用于方程的径向分量，得到两个方程：
(55)
(56)
方程(55)是描述界面两侧各向同性压力平衡的标量方程。方程(56)关联构成四极电应力和流体动力学应力径向分量的二阶张量，并要求 且为了与包括Taylor[10]在内的先前工作一致，我们定义：
(57)
接下来，检查(54)的切向分量，我们发现：
(58)
(59)
方程(58)是液滴1的力矩平衡，而(59)关联构成四极应力切向分量的二阶张量。将(33d)和(53d)中给出的 和 的值代入(58)，得到：
(60)
结合(56)和(59)，得到流动系数 的表达式以及形状系数 的ODE系统，这些方程通过 相互耦合：
(61)
(62)
流动系数 和形状系数 的ODEs是用偶极矩 和 定义的，它们是时间的函数。定义 和 的流动和形状系数由液滴2的相应方程在不考虑任何流体动力学相互作用的情况下计算得到[即不含 的方程(60)、(61)和(62)]：
(63a)
(63b)
(63c)

G. 电荷守恒
液滴1界面上的电荷根据输运方程(21)演化，可写为：
(64)
其中 由(5)求得：
(65)
(21)中出现的界面流体速度 为 。将电荷分布(65)、电流跃变(22)和流体速度(38)代入(21)，允许我们推导偶极矩 的ODE系统：
(66)
其中 是液滴1的总旋转速度，包含由于Quincke旋转引起的自感贡献和由于与液滴2的流体动力学相互作用引起的贡献，后者按 缩放。如果电场足够弱，则液滴1仅由于与液滴2的电流体动力学相互作用而旋转。我们将这种行为称为Taylor区，其中电荷对流的影响按拉伸流缩放为 ，如(61)所示。在足够强的场中，由于Quincke不稳定性，两个液滴都可能发生自感旋转。我们将这种行为称为Quincke区，其中液滴旋转是流体速度的主要贡献，而对流（如刚体旋转）为 。对于液滴2的偶极矩，可以获得类似于(66)的方程。然后，描述液滴1和2的偶极矩和形状系数演化的ODE系统可以简洁地写为：
(67)
该ODE系统以对应于初始球形液滴 和零表面电荷密度 的初始条件数值求解。当代入(65)时，电荷密度条件给出两个偶极矩的初始条件：
(68)

IV. 结果与讨论
与电荷对流和对流乘积 相关的非线性使得无法找到方程系统(67)的闭式解。因此，在本节中，我们使用四阶显式龙格-库塔方法数值求解这些方程。除非另有说明，我们使用Salipante和Vlahovska [31]实验中的参数值（也由Das和Saintillan [29]使用），如表I所示。首先，在IV.A节中，我们讨论Salipante和Vlahovska [31]实验报道的孤立液滴Quincke旋转起始期间滞后现象的发生。为了分析孤立液滴，我们取液滴广泛分离的极限，即 ，恢复Das和Saintillan [29]开发的孤立液滴理论。滞后现象发生在孤立液滴和相互作用的液滴对中，但这里为简单起见，我们仅考虑前者。其次，在IV.B节中，我们考虑如果液滴可以自由平动，一对液滴之间的电流体动力学相互作用的影响。最后，在IV.C节中，我们考虑空间固定的一对液滴之间的相互作用。数值求解(67)以产生这些结果的matlab代码在补充材料[54]中提供。

表I.Salipante和Vlahovska [31]使用的材料性质。 是真空介电常数。
5.3 3

A. 孤立液滴中的滞后现象
众所周知，孤立固体球发生Quincke旋转的起始点是通过超临界叉式分岔[24,25]在临界电场强度 下发生的，如(2)所定义。对于孤立液滴，行为稍复杂。Salipante和Vlahovska [31]的实验揭示了液滴Quincke旋转起始时的滞后现象，该现象随着黏度比的降低或液滴尺寸的增加而变得更加显著。这对应于固体球发生的超临界叉式分岔被亚临界叉式分岔和两个鞍结分岔所取代的情况。如我们现在所示，我们的模型能够成功捕获这种滞后效应。
图2(a)显示了相关的分岔图，其中 表示孤立液滴的旋转速度。蓝色实线表示稳定解，红色虚线表示不稳定解。图2(b)显示了相应的滞后环，其中绿色实线和粉色虚线分别标记了在电场增加和减小过程中液滴的角速度。特别地，图2显示，从零开始逐渐增加电场强度最终导致液滴的角速度在叉式分岔的临界电场强度（记为 ，用垂直线指示）处从稳定的零旋转解分支不连续跳跃到稳定的非零旋转解分支。然而，如果随后减小电场强度，则旋转持续到鞍结分岔的临界电场强度（记为 ，用另一条垂直线指示）达到时，导致角速度不连续跳回稳定的零旋转解分支[55]。由于时间步进算法无法确定非零的不稳定解分支，图2(a)是通过使用伪弧长延拓法求取孤立液滴（即 ）的稳态解（67）而得到的，其中每一步均以MATLAB求解器fsolve作为校正算法[56]。图2. (a) 孤立液滴开始旋转时的分岔图及(b)相应的迟滞回线。在(a)中，蓝色实线表示稳定解，红色虚线表示不稳定解。在(b)中，绿色实线标记了场强增大时液滴的角速度，粉色虚线标记了场强减小时液滴的角速度。

图3展示了两种不同液滴尺寸下，叉形分岔 和鞍结分岔 的临界电场强度（按 缩放）随黏度比的变化关系。同一颜色的虚线和实线分别对应于同一液滴-流体系统的 和 。本模型在孤立液滴情形下退化为Das和Saintillan[29]的模型，并正确预测了迟滞效应随液滴尺寸增大而增强的趋势。具体而言，图3表明，液滴 的液滴（红线）在整个研究的黏度比范围内均表现出迟滞现象。此外，随着黏度比的减小，迟滞效应略微增强，这与Salipante和Vlahovska[31]的实验结果一致。然而，对于 的液滴，本模型预测迟滞现象仅出现在 大于约10的液滴中，如图3中的蓝线所示，这与实验结果[31]相反。当 小于约10时，蓝色虚线与蓝色实线重合。这种不一致可能归因于小变形理论的局限性，该理论在 较大且 较小时才准确（使用表I中的参数，对于半径为 、处于电场强度 中的液滴， 约为1.1）。值得注意的是，该理论捕捉到了半径为 的液滴（同样使用表I中的参数，对于半径为 、处于电场强度 中的液滴， 接近7）的正确趋势，但这可能只是巧合。我们注意到，迟滞现象仅发生在变形液滴中，更具体地说，是由于ODE系统(67)中对流项 的存在，如(50)中所定义。

图3. 两种不同液滴尺寸下，孤立液滴的鞍结分岔和亚临界叉形分岔的临界电场强度（按 缩放）随黏度比的变化关系。虚线表示鞍结分岔的临界电场强度 ，实线表示亚临界叉形分岔的临界电场强度 。

图4展示了孤立液滴的角速度对施加电场强度的依赖关系，涉及两组不同的材料属性，分别对应于Salipante和Vlahovska[31]所研究的体系。对于系统1（ 和 ），以红线和方块表示，该模型在大多数情况下低估了实验观测到的角速度。第三个和第四个实验数据点之间的急剧跳跃表明可能存在迟滞，但本模型在这些参数值下并未预测到这种行为。对于系统2（ 和 ），以蓝线和圆点表示，与实验结果吻合得更好，该系统具有更高的黏度比和更低的电毛细数。实验结果表明，高黏度液滴的临界电场强度低于固体球，这得到了Das和Saintillan[17]以及Firouznia等[32]的数值模拟的证实，但未被当前的小变形理论所捕捉。

图4. 孤立液滴的角速度随缩放后的施加电场强度的变化关系，对应两组材料参数：系统1， 且 （红线和方块），以及系统2， 且 （蓝线和圆点）。

B. 自由悬浮的液滴对

接下来，我们研究由于水动力和DEP相互作用而自由平动的液滴对的行为。具体而言，一个液滴的旋转流对另一个液滴的平动速度起主导贡献，而拉伸流和DEP力则提供高阶修正。在实际情况下，液滴可能接触并聚并，但本模型不考虑聚并，当液滴间距小于两倍液滴半径（即液滴重叠）时，将预测非物理行为。因此，为防止液滴接触或重叠，我们沿连接两液滴中心的连线施加一个短程斥力[57,58]，记为 ，由下式给出 (69)其中 和 是可调的无量纲参数。在我们的模拟中，我们发现值 足以避免重叠。在大多数液滴相互吸引的情况下，该斥力将平衡电水动力或DEP吸引力，分离距离 将稳定在略大于2的值。尽管本模型形式上仅对相距较远的液滴有效，但引入该斥力使模型能够捕捉反向旋转液滴对的持续平动，这最近已被数值研究[44]并被固体球的理论模型[26]所捕捉。我们根据电场强度将结果分为两类：弱场（即Taylor区），其中液滴轨迹仅由诱导拉伸流和DEP力驱动；以及强场（即Quincke区），其中液滴旋转也存在，且液滴轨迹以旋转流引起的复杂螺旋运动为特征。首先，我们针对Taylor区中液滴轨迹的已有文献结果验证本模型。接下来，我们报告Quincke区中液滴轨迹的新结果。在模拟Quincke区中自由悬浮液滴的轨迹时，我们施加微小的扰动于 和 ，以诱导不同方向的Quincke旋转，从而产生一系列不同的行为。在实际情况下，可通过施加流体流动、电场不对称性或机械扰动来有意施加特定扰动，或通过弱残余流或静电扰动引入随机扰动。

1. Taylor区

我们首先将结果与之前关于Taylor区中液滴轨迹的工作进行比较，在Taylor区中，Quincke旋转不存在，液滴平动由诱导拉伸流和DEP驱动。由于流场和液滴形状的轴对称性，Taylor区中液滴对的轨迹是二维的。具体而言，它们保持在包含初始液滴分离向量和施加电场的平面内。图5比较了本理论预测的液滴轨迹与Sorgentone等[40]的边界元模拟预测的轨迹（取自其图9）。在本模拟中，我们不采用表I中的参数值，而是直接指定无量纲参数 、 和 的值，以匹配文献[40]中使用的值。介电常数和电导率比 和 在图5所示的四种不同情况之间变化，而在所有情况下 和 。此外，由于Sorgentone等[40]的模拟忽略了电荷弛豫和对流，我们首先从本模型中移除这些效应以进行比较。相反，我们施加边界条件 ，这简单地规定了界面上的电流连续性。在这种情况下，两个液滴的偶极子相同，由下式给出 (70)

图5. 当电场沿 方向施加时，二维液滴轨迹的四个示例。不带电荷对流（无对流）的本模型结果以蓝色实线表示。在每种情况下， ， 以及其他参数值如下：(a) 和 ；(b) 和 ；(c) 和 ；(d) 和 。蓝色实线表示当前小变形理论预测的轨迹，点标记液滴的初始位置。黑色虚线表示Sorgentone等[40]的边界元模拟预测的相应轨迹（重现自文献[40]的图9）。橙色和绿色虚线分别表示保留电荷对流时（ 和 ）的相应轨迹。

如图5所示，当忽略电荷对流和弛豫时，Sorgentone等[40]模拟预测的二维轨迹（黑色虚线）与当前小变形理论预测的轨迹（蓝色实线）吻合良好。考虑到涉及的初始分离距离（ ）和液滴黏度（ ）较小，这或许令人惊讶，因为我们的理论适用于间距较远且黏度较高的液滴。在图5(a)和5(d)所示的情况下，即(a) 且 和(d) 且 ，液滴最初相互排斥，连接其中心的连线向施加场的方向（即 方向）旋转，随后液滴改变方向并相互吸引。最终，液滴达到稳态，平行于施加场排列。相反，在图5(b)和5(c)所示的情况下，即(b) 且 和(c) 且 ，液滴表现出“亲吻并逃离”动力学，最初相互靠近然后远离。

为了研究电荷对流对液滴轨迹的作用，我们对 和 两种情况数值积分完整的ODE系统(67)。所得的液滴轨迹在图5中以橙色（ ）和绿色（ ）虚线表示。在所有显示的情况下，对流的影响都很小，但在情况(b)中最明显。在这种情况下，当 时，液滴在排斥前比忽略对流时靠得更近；而当 时，液滴完全不相互排斥。相反，如插图所示，液滴相互吸引直至达到稳态分离 ，之后连接其中心的连线向施加场方向旋转。对流的强度可以通过进一步增大 来增强，当 足够大时，本模型预测在情况(b)和(c)中“亲吻并逃离”行为不再发生。相反，连接液滴中心的连线逆时针旋转，液滴最初相互排斥然后相互吸引（图中未显示），方式类似于情况(a)和(d)。我们注意到，当 非常大时，电荷对流非常强，从而产生额外的电荷多极子，这在当前模型中被忽略了。因此，对于具有强电荷对流的此类系统，完整模拟更适合预测液滴动力学。在情况(a)和(b)中，如果电场足够强且存在电荷对流，则可能发生Quincke旋转，我们将在下一节讨论。

除了边界元模拟外，Sorgentone等[40]还发展了一种忽略某些物理效应的渐近理论，以获得流体速度和DEP力的闭式解。具体而言，他们的理论中唯一存在的静电相互作用是液滴上的DEP力，唯一的水动力相互作用是通过Faxén定律驱动液滴平动的那些力。电荷对流和弛豫不存在，液滴变形也不存在，尽管作者扩展了他们的理论以考虑瞬态变形，如他们附录中所述。Sorgentone等[40]忽略液滴变形的理论随后被Kach等[41]与实验进行了比较。在这里，我们加入了额外的物理效应（即电荷对流、弛豫、瞬态变形以及高阶静电和水动力相互作用），并证明这样做改善了与实验液滴轨迹的一致性。图6显示了本理论的预测（蓝线）与Kach等[41]的实验结果（黄线）以及Sorgentone等[40]的理论（红线）。显示了三种具有不同初始空间构型的液滴情况。图6(a)、6(b)和6(c)展示了每种情况下分离距离的演化过程，而图6(d)、6(e)和6(f)则分别展示了每种情况下施加电场方向与液滴中心连线之间夹角对应的演化过程。在这些模拟中，我们采用了Kach等人[41]所使用的相同参数值，即 和 。在前两种情况中（图6(a)和6(d)以及图6(b)和6(e)），初始分离角 足够小，使得液滴在相互旋转的同时单调吸引，分离角趋近于零。在这些情况下，与实验相比，纳入上述额外物理效应对Sorgentone等人[40]的理论给出了适度的改进，但低估了分离距离达到稳态值 所需的时间。在第三种情况中（图6(c)和6(f)），初始分离角比前两种情况更大，液滴最初相互排斥，同时分离角再次减小，但最终液滴改变方向并开始相互吸引。与实验结果[41]相比，本模型略微高估了分离距离达到稳态值 所需的时间；然而，通过保留额外的物理效应，理论与实验之间的一致性得到了显著改善。

图6. 泰勒区域中一对液滴的分离距离和分离矢量夹角的演化。在每种情况下， ，以及 液滴的初始空间构型如下：(a) ；(b) ；(c) 。蓝线表示本文小变形理论的预测，红线表示Sorgentone等人[40]的小变形理论预测，黄线表示Kach等人[41]的实验结果。

2. 昆克区域

在昆克区域中，液滴轨迹主要受昆克旋转产生的旋涡流动影响，几乎总是导致复杂的螺旋运动。对于给定材料属性的一对液滴，根据液滴的初始位置和初始表面电荷密度的扰动，可以获得多种定性不同的轨迹。图7(a)–7(c)展示了三种不同类型行为的代表性示例，其中液滴轨迹用粗蓝线和粗红线表示，而具有相同初始条件的固体球轨迹用细黑线表示。图7(d)–7(f)显示了对应的分离距离 随时间 的变化曲线。在图7(a)所示的情况下，液滴和球体螺旋运动并相互吸引，同时保持在 平面内。固体球比液滴更快地相互吸引，围绕彼此遵循螺旋轨迹。相比之下，液滴由于应变流动在螺旋运动过程中要么将液滴推得更远，要么将它们拉得更近，从而呈现出花生形状的轨迹。图7(d)展示了分离距离 随时间 的相应振荡，并清晰地显示液滴的振荡幅度大于球体。当对两个液滴施加相同的扰动导致共旋时，或者不施加扰动时（此时流体动力学相互作用导致旋转，螺旋被限制在由施加电场矢量 和分离矢量 定义的平面内），会出现这种行为。图7(a)所示的特殊平面情况在实际应用中出现的频率将低于图7中其他两种情况，因为任何第三维方向的扰动都会导致液滴和球体移出平面，从而导致接下来讨论的另外两种情况之一。在图7(b)所示的情况下，液滴和球体在分离过程中进行螺旋运动。图7(e)显示分离距离随时间增加。液滴比球体分离得更快，因为当分离矢量与施加电场之间的夹角大于约 时，应变流动的额外影响是排斥的，这将在后面第四节C3中讨论。在图7(c)所示的情况下，液滴和球体再次相互吸引，但在围绕彼此运动时遵循复杂轨迹，最终达到一个稳定的构型，在此构型中它们反向旋转，同时作为一对沿垂直于施加电场的方向平移。这种行为与固体球在表面上昆克旋转下的自驱动（昆克滚轮）密切相关，这在活性物质领域引起了极大的关注[45,59]。反向旋转自驱动情况最近已在Dong等人[44]的二维液滴模拟中得到探讨。如图7(f)所示，液滴或球体之间的分离距离最终稳定在 处，这是由于(69)式给出的排斥力。

图7. 具有偶极矩随机扰动的自由悬浮液滴和球的轨迹[(a)–(c)]，以及对应的分离距离演化[(d)–(f)]作为时间 的函数。电场施加在 方向。粗蓝线和粗红线表示液滴的轨迹，其中 ，细黑线表示具有相同初始条件的固体球轨迹。圆点表示液滴的初始位置。在所有情况下，

C. 固定液滴对

尽管运动液滴的情况最为一般，且与实验和其他实际应用最相关，但在大多数情况下，方程组(67)的稳态解并不存在，因为液滴之间的分离矢量 不断变化。为了在简化设置中更好地理解电流体动力学相互作用，可以固定两个液滴的相对位置，使分离矢量 保持不变。这样就可以获得所得简化方程组的稳态解。

在泰勒区域中，孤立液滴的流场和形状是轴对称的，因此一对液滴的问题可以在二维中表述而不会失去一般性。空间构型可以完全由分离距离 和施加电场与连接两个液滴中心的直线之间的夹角 来描述。然而，在昆克区域中，情况更为复杂，因为孤立液滴的流场和形状在旋转开始后不再是轴对称的。如果对液滴施加随机初始扰动，使得它们的旋转轴通常不对齐，那么随后的瞬态动力学完全是三维的。然而，扰动的影响随时间衰减，在稳态下，空间构型决定旋转轴，液滴在包含分离矢量 的平面内要么共旋（即 ），要么反向旋转（即 ）。在本节中，我们给出稳态结果，因此我们将考虑无扰动液滴对的行为，除了在 和 的对称构型中。在这些对称构型中，无扰动液滴不旋转，因此我们引入导致液滴共旋的扰动。在任何其他构型中，无扰动液滴由于应变流动将自然趋向于在包含分离矢量 的平面内共旋。由于液滴是相同的，并且除液滴的平移速度外，所有相互作用都是 的二次项，因此两个液滴的偶极矩、形状和流场是相同的。因此，我们写 ，依此类推，对其余变量进行简化表示。我们可以通过对称性论证简化无扰动系统的分析。首先，存在 的周期性；通过设置 ，我们有 ，我们只需要交换液滴的名称即可恢复原始问题。其次，将液滴2从 移动到 ，即改变 的符号，会导致 的初始条件符号改变，如(68)式所示。然而， 保持不变。结果是，两个液滴的形状及其偶极矩向相反方向倾斜，液滴旋转的符号也反转。由于这些对称性，我们只需将分析限制在对应 的空间构型即可。在以下小节中，我们报告了关于相互作用液滴对旋转起始、液滴形状以及液滴相互作用的吸引力或排斥性质的结果。

1. 角速度

相互作用固体球对中昆克旋转的起始与孤立球的情况非常相似；不稳定性对应于超临界叉式分岔，但发生分岔的临界电场与孤立球的情况有所偏移，具体取决于球对的空间构型[26]。然而，相互作用液滴对中旋转的起始与孤立液滴的情况相当不同。当两个相同液滴相互作用时，每个液滴的角速度仅在特定的对称构型中发生叉式分岔，具体而言是当液滴之间的分离矢量 与施加电场完全平行（ ）或垂直（ ）时。在更一般的构型中，液滴1周围的对称性被液滴2产生的应变流动所打破，反之亦然，导致不完美分岔。

应变流动即使在亚临界电场中也存在，通过 和 在液滴1中产生弱旋转，两者均按 缩放。该应变流动使电荷在液滴1表面产生对流，并使其偶极子与局部电场未对齐。

图8展示了（a）固体球对和（b）球形液滴对的分岔图，两种情况下均 。在前一种情况下，超临界叉式分岔发生在某个临界电场处，该临界电场由于静电相互作用而略微偏离 ，按 缩放。在后一种情况下，不存在临界电场，而是液滴的角速度随 的增加而稳定增加。在某个电场强度下，发生鞍结分岔，产生新的不稳定和稳定分支。为了捕捉不稳定的解分支，图8是通过弧长延拓获得的。

图8. （a）固体球对和（b）球形液滴对的分岔图，均满足 ，且 和

图9展示了变形液滴在三个 值下达到的稳态角速度大小，以及孤立液滴和球体的角速度作为电场强度的函数。对应于固体球的黑线，在 （实线）、 （虚线）和 （点线）的每个值以及孤立情况下都清晰地表现出叉式分岔。另一方面，叉式分岔仅发生在孤立情况下的液滴以及 和 的情况下。然而，当 时，液滴的角速度在所有电场强度下均不为零，对应于不完美分岔。对于 和 ，液滴旋转的临界电场（以蓝线和红线表示）大于固体球的临界电场（以黑线表示）。对于粘度较低的液滴（蓝线所示），临界电场大于粘度较高的液滴（红线所示）。在给定电场强度下，液滴的角速度大小在所有空间构型中总是小于固体球。这主要是因为液滴产生的应变流动将电荷从液滴的极区输运到赤道区，从而削弱了偶极矩。我们还注意到，固体球或液滴的角速度在 时较高，在 时较低，且旋转的临界电场在 时较高，在 时较低，与孤立球或液滴相比。因此，与孤立液滴相比，平行构型（ ）中液滴之间的相互作用对液滴对具有稳定作用，而垂直构型（ ）中液滴之间的相互作用对液滴对具有失稳作用。

图9.共转固体球（黑线）与黏度比分别为\( \lambda=1 \)（红线）和\( \lambda=10 \)（蓝线）的液滴在不同电场强度\( Ca \)下的稳态角速度幅值，以及孤立球和孤立液滴的对应值。在所有涉及相互作用的算例中，\( \lambda=1 \)。图10展示了两个电场强度（即\( Ca=0.2 \)和\( Ca=0.5 \)）下每个液滴的角速度幅值随\( \theta \)的变化关系。如图10(a)所示，在较弱电场中，液滴的角速度在\( \theta=0 \)和\( \theta=\pi/2 \)处为零，并在\( \theta \)刚超过\( \pi/4 \)时达到峰值。由于在该区域内，一个液滴的旋转由另一个液滴产生的拉伸流驱动，因此降低黏度比会增大角速度的幅值。相反，在较强电场中，角速度随\( \lambda \)的变化趋势反转，黏度更大的液滴获得更高的角速度。这是因为该情况下对角速度的主要贡献来自昆克旋转，而高黏度液滴的昆克旋转强于低黏度液滴，原因是其拉伸流较弱。

图10. 稳态角速度作为\( \theta \)的函数，其中\( \lambda=1 \)，(a) \( Ca=0.2 \)，(b) \( Ca=0.5 \)，对应三个\( \lambda \)值。随着液滴黏度增大，我们预期会恢复固体球所发生的超临界叉式分岔。图11展示了角速度幅值\( |\omega| \)随\( Ca \)的变化关系，其中\( \lambda \)在对数间隔下取值从\( 10^{-2} \)到\( 10^{2} \)，具体为\( \lambda=10^{-2}, 10^{-1.5}, \ldots, 10^{2} \)，对应\( \theta=\pi/4 \)且\( \lambda=1 \)。在低黏度比下，角速度随电场强度的增加而平滑连续地增大。随着黏度比增大，出现第四章A节所讨论的滞后现象所特有的角速度不连续跳变。最后，当黏度比变得很大时，跳变逐渐减小，直至最终恢复超临界分岔。

图11. 共转液滴在不同黏度比下的稳态角速度，对应\( \theta=\pi/4 \)，其中\( \lambda=1 \)。所有算例中，\( Ca=0.5 \)。

2. 液滴形状

现在我们关注液滴的形状，重点考察液滴间相互作用的影响。首先，我们将本文理论的结果与Zabarankin [39]的结果进行验证。在那项工作中，液滴间的分离矢量完全平行于施加电场（即\( \theta=0 \)），且不存在电荷对流，因此系统是轴对称的。由于Zabarankin [39]的工作适用于不相似液滴，因此它也适用于这里所考虑的相同液滴。在轴对称构型下，\( \mathbf{S} \)是一个对角无迹张量，液滴的形状由单一形状系数\( S_{zz} \)表征。因此，方程(25)简化为
\[
r_s(\theta) = 1 + S_{zz} P_2(\cos\theta) \tag{71}
\]
其中\( P_2 \)是二阶勒让德多项式。在没有电荷对流的情况下，偶极矩[由(70)给出]可以用渐近展开近似为
\[
\mathbf{p} = \mathbf{p}^{(0)} + \mathbf{p}^{(1)} + O(Ca^2) \tag{72}
\]
然后利用这些表达式计算(33)中的电应力。通过(41b)、(61)和(62)求解\( \mathbf{u} \)、\( \mathbf{p} \)和\( \mathbf{S} \)，得到所需的形状系数为
\[
S_{zz} = \frac{5Ca}{8(2\lambda+3)} \tag{73}
\]
与Zabarankin [39]的结果完全一致。由于本文模型可以处理任意的液滴构型，我们探讨了改变\( \theta \)对液滴形状的影响。对于任意位置的液滴对，静电和水动力学相互作用即使在Taylor区域内也会导致非轴对称的液滴形状。我们测量变形程度和倾角，倾角定义为液滴长轴与\( x \)轴之间的夹角。为了量化变形，我们定义变形参数
\[
D = \frac{a - b}{a + b} \tag{74}
\]
其中\( a \)和\( b \)分别是\( xy \)平面内半长轴和半短轴的长度。利用\( \mathbf{S} \)中的形状系数，倾角\( \phi \)由下式给出
\[
\phi = \frac{1}{2} \arctan\left(\frac{2S_{xy}}{S_{xx} - S_{yy}}\right) \tag{75}
\]
需要强调的是，这里的\( \phi \)与本文中其他\( \theta \)的测量方式不同。从正\( x \)轴测量\( \phi \)确保了与先前关于孤立液滴的工作[29,31]一致，但必须记住，用\( \theta \)表示的角在球坐标系中由\( \theta = \pi/2 - \phi \)给出，其中\( \theta \)从正\( z \)方向测量。我们计算液滴的半长轴和半短轴为\( a = 1 + D \)和\( b = 1 - D \)，从而确定变形参数为
\[
D = \frac{S_{xx} + S_{yy}}{2} + \sqrt{\left(\frac{S_{xx} - S_{yy}}{2}\right)^2 + S_{xy}^2} \tag{76}
\]
对于Taylor区域内的孤立液滴和轴对称液滴对，倾角为零。然而，对于旋转的孤立液滴[29]或非轴对称液滴对，倾角不为零。

图12(a)展示了相互作用液滴的变形参数\( D \)与Taylor区域内孤立液滴的变形参数\( D_{\text{iso}} \)之差作为\( \theta \)的函数，针对一系列黏度比。\( D_{\text{iso}} \)的值列于表II中。对于所研究的所有黏度比，当液滴与电场完全对齐时变形最小。然而，最大变形对应的分离角\( \theta \)取决于黏度比。黏度较大的液滴（如\( \lambda=10 \)）在垂直于电场时变形最大，而黏度较小的液滴（如\( \lambda=1 \)）在中间角度处经历最大变形，且该角度随黏度比减小。注意，由于第四章C节开头讨论的对称性，\( S_{xx} \)和\( S_{yy} \)关于\( \theta=\pi/4 \)对称，\( S_{xy} \)关于\( \theta=\pi/4 \)反对称，因此从(76)可以看出\( D \)也关于\( \theta=\pi/4 \)对称。

图12. Taylor区域内相互作用液滴的(a)变形参数\( D \)和(b)倾角\( \phi \)相对于孤立液滴对应值\( D_{\text{iso}} \)和\( \phi_{\text{iso}} \)的偏差，作为\( \theta \)的函数，其中\( Ca=0.2 \)，对应不同黏度比。每个\( \lambda \)的\( D_{\text{iso}} \)和\( \phi_{\text{iso}} \)值见表II。所有算例中，\( \lambda=1 \)。

表II. Taylor区域（\( Ca=0.2 \)）和较强电场中共转条件下（\( Ca=0.5 \)）孤立液滴的变形\( D_{\text{iso}} \)和倾角\( \phi_{\text{iso}} \)。

| \( \lambda \) | \( D_{\text{iso}} \) | \( \phi_{\text{iso}} \) | \( D_{\text{iso}} \) | \( \phi_{\text{iso}} \) |
|------------|------------------|------------------|------------------|------------------|
| 1 | 0.047 | 0 | 0.129 | 0.217 |
| 5 | 0.058 | 0 | 0.083 | 0.345 |
| 10 | 0.061 | 0 | 0.051 | 0.385 |
| 15 | 0.062 | 0 | 0.036 | 0.400 |

图12(b)展示了亚临界电场中的倾角。注意，Taylor区域内孤立液滴的倾角\( \phi_{\text{iso}} \)为零。使倾角最大化的\( \theta \)值也取决于黏度比。高黏度比的液滴在\( \theta \approx \pi/4 \)附近倾斜最大，而对于较低的黏度比，该角度向与电场对齐的方向（即向\( \theta=0 \)）减小。除\( \lambda=1 \)外，所有情况下，倾角在整个\( \theta \)范围内都大于孤立液滴的倾角；对于\( \lambda=1 \)，在接近垂直对齐的短范围内，倾角小于孤立液滴的倾角。

图13(a)展示了共转液滴与Quincke区域内孤立液滴（\( Ca=0.5 \)）的变形参数之差。一般而言，当液滴对几乎平行于施加电场对齐（即接近\( \theta=0 \)）时，液滴间的相互作用使其变形相对于孤立液滴增大；而当对齐接近垂直（即接近\( \theta=\pi/2 \)）时，变形减小。这种行为发生变化的精确\( \theta \)值接近\( \theta=\pi/4 \)，并取决于黏度比。最大和最小变形对应的\( \theta \)值也取决于黏度比。

图13. Quincke旋转中共转液滴的(a)变形参数\( D \)和(b)倾角\( \phi \)相对于孤立液滴对应值\( D_{\text{iso}} \)和\( \phi_{\text{iso}} \)的偏差，作为\( \theta \)的函数，其中\( Ca=0.5 \)，对应不同黏度比。每个\( \lambda \)的\( D_{\text{iso}} \)和\( \phi_{\text{iso}} \)值见表II。所有算例中，\( \lambda=1 \)。

相互作用对共转液滴倾角的影响如图13(b)所示。对于所研究的所有黏度比，最大倾角出现在\( \theta=0 \)时。最小倾角对应的对齐位置接近\( \theta=\pi/2 \)，尽管这非线性地依赖于黏度比。黏度比\( \lambda=5 \)的液滴在比低黏度液滴（\( \lambda=1 \)）或高黏度液滴（\( \lambda=10 \)）更小的\( \theta \)值处达到最小倾角。虽然图12和图13(a)表明相互作用对\( \lambda=5 \)液滴的变形和倾角影响最大，但图13(b)显示\( \lambda=10 \)液滴的倾角相对于孤立液滴值的偏差比\( \lambda=5 \)液滴更大。

3. 液滴对之间的吸引与排斥

现在我们探讨分离角\( \theta \)对液滴间相互作用吸引力或排斥力的影响，该影响通过液滴对相对速度在\( x \)方向的分量\( U_{12,x} \)来量化。对于相同且未扰动的液滴，\( U_{12,x} = U_2 - U_1 \)。根据定义，\( U_{12,x} \)的正值表示排斥，负值表示吸引。我们还分别确定拉伸流和介电泳（DEP）对液滴吸引或排斥的贡献。需要强调的是，\( U_{12,x} \)是在液滴空间固定时计算的，因此这些结果展示了如果液滴在形状和偶极矩达到稳态值后突然自由运动时所产生的相互作用性质[60]。Sorgentone等人[40]先前关于Taylor区域液滴的工作（其中忽略电荷弛豫和对流，并假设恒定的偶极矩\( \mathbf{p} \)）表明，诱导拉伸流和DEP力的径向分量在每个液滴周围均随\( 1/r^3 \)变化。由此可知，对于\( \lambda=1 \)的液滴，当\( \theta < \pi/4 \)时吸引，否则排斥。虽然与Quincke旋转相关的rotlet流在强场中主导流体速度，但它们不直接出现在液滴对相对速度的径向分量中，这从(41a)中\( U_{12,x} \)的定义可以明显看出。

图14展示了Taylor区域（\( Ca=0.2 \)）中液滴对相对速度的径向分量作为\( \theta \)的函数。图14包含四种情况的结果：(a) \( \lambda=1, d=4 \)；(b) \( \lambda=1, d=6 \)；(c) \( \lambda=10, d=4 \)；(d) \( \lambda=10, d=6 \)。吸引和排斥对应的分离角\( \theta \)与先前忽略电荷对流和弛豫的工作[40]的结果一致。在所有情况下，当液滴几乎平行于电场时相互作用为吸引，几乎垂直时为排斥，最大吸引和排斥分别恰好发生在平行和垂直构型。更精确地说，当\( \lambda=1 \)时，相互作用在\( \theta \approx \pi/4 \)附近从吸引转变为排斥；当\( \lambda=10 \)时，转变点约为\( \theta \approx 0.3\pi \)，表明电荷弛豫和对流对Taylor区域内液滴相互作用的吸引或排斥性质影响很小。对于所有角度\( \theta \)，DEP和拉伸流协同作用，但它们的相对强度取决于\( \lambda \)和\( d \)。由于拉伸流按\( 1/d^2 \)缩放而DEP按\( 1/d^3 \)缩放，在较小的分离距离下（即\( d=4 \)，如图14(a)和14(b)所示）DEP是更强的效应，而在较大的分离距离下（即\( d=6 \)，如图14(c)和14(d)所示）拉伸流占主导。对于两个分离距离，增大黏度比都会减小拉伸流，从而削弱整体的吸引或排斥。

图14. Taylor区域（\( Ca=0.2 \)）中液滴对相对速度的径向分量\( U_{12,x} \)，作为\( \theta \)的函数，四种情况：(a) \( \lambda=1, d=4 \)；(b) \( \lambda=1, d=6 \)；(c) \( \lambda=10, d=4 \)；(d) \( \lambda=10, d=6 \)。注意(a)中的\( y \)轴数值适用于(a)和(b)，(c)中的\( y \)轴数值适用于(c)和(d)。蓝色实线表示总对速度的径向分量\( U_{12,x} \)，红色点线和绿色虚线分别表示拉伸流和DEP的贡献。

图15展示了Quincke区域（\( Ca=0.5 \)）中共转液滴的\( U_{12,x} \)，使用与图14相同的\( \lambda \)和\( d \)值。与Taylor区域一样，当液滴完全平行于电场时（即\( \theta=0 \)）最强吸引发生，增大\( \lambda \)会减小吸引，最终从吸引转变为排斥。然而，与较弱电场不同，最强排斥不发生在液滴恰好垂直于电场时，这是由于偶极矩的倾斜。进一步增大电场强度会增强横向偶极分量，使最大排斥对应的分离角偏离\( \theta=\pi/2 \)。此外，相互作用在吸引和排斥之间转变的分离角同时取决于\( \lambda \)和\( d \)，但在所有情况下，排斥对应的分离角范围大于吸引对应的范围。对于所研究的四种情况，转变点大约发生在(a) \( \theta \approx 0.28\pi \)；(b) \( \theta \approx 0.23\pi \)；(c) \( \theta \approx 0.32\pi \)；(d) \( \theta \approx 0.27\pi \)。由于DEP和拉伸流的贡献不在相同的\( \theta \)值处改变符号，因此存在一些构型中它们彼此对抗。这在图15(b)中最为明显，其中存在一个小的角度范围（大约 ），在此范围内，应变排斥而DEP吸引。在大多数分离角度下，应变是两者中较强的效应，除了在其改变符号的点附近。

图15. 在Quincke状态下共旋转的一对液滴的相对速度的径向分量（ ）作为 的函数绘制在四种情况下：(a)? ; (b)? ; (c)? ; (d)? 。注意，(a)中的 轴值适用于(a)和(b)，而(c)中的 轴值适用于(c)和(d)。蓝色实线表示总对速度的径向分量 ，而红色虚线和绿色虚线分别表示应变流和DEP的贡献。

V. 总结与结论

在这项工作中，我们提出了一个三维非线性理论，以捕捉暴露于空间均匀直流电场中的一对相同的泄漏介电液滴之间的电流体动力学相互作用。它是半经验的，而不是系统渐近展开的结果，保留了选定的高阶项以捕捉额外的物理效应并消除奇点。本模型基于Taylor-Melcher泄漏介电框架，适用于广泛分离的粘性液滴经历小变形的情况。该模型的新颖性在于在电荷输运方程中包含了电荷弛豫和对流，适用于三维空间中任意位置的变形液滴，使我们能够捕捉到Quincke旋转不稳定性。我们导出了液滴偶极矩、形状和位置的非线性耦合常微分方程组，并进行了数值积分。本模型与先前关于Taylor状态下液滴动力学的理论[39,40]、数值[40]和实验[41]研究表现出良好的一致性。本模型成功再现了实验中观察到的孤立液滴角速度的滞后现象[31]。在Quincke状态下，自由悬浮的液滴根据其初始位置和偶极矩的扰动表现出多种定性不同的轨迹。液滴轨迹主要受Quincke旋转产生的rotlet流的影响，导致吸引、排斥和持续的对平移。

为了更深入地理解电流体动力学相互作用，我们分析了固定在平面内但仍可自由旋转和变形的液滴。通过改变粘度比和液滴的空间构型，我们研究了相互作用对角速度、液滴变形和倾斜角的影响。我们发现，Quincke旋转的起始对应于孤立液滴或固定固体球对的音叉分岔，而对于固定液滴对则对应于不完全分岔，这是由于电诱导应变流引起的对称破缺流体动力学相互作用。这些相互作用导致未受扰动的液滴在由施加场和连接液滴中心的线所定义的平面内共旋转，旋转方向由中心连线和施加场之间的角度决定。电流体动力学相互作用可以增加或降低Quincke旋转的临界场，取决于液滴的相对位置。我们还发现，液滴变形和倾斜角随施加场与连接液滴中心的线之间的角度以及粘度比非单调变化。最后，我们研究了应变流和DEP力对两种不同粘度比下不同空间构型中液滴吸引和排斥的影响。我们发现，液滴之间的最大排斥不再发生在液滴对的排列精确垂直于施加场时——如在Taylor状态下那样——这是由于Quincke旋转特有的倾斜偶极矩所致。

本模型推进了对电流体动力学液滴相互作用的理解，特别是在Quincke旋转的背景下，并为未来的研究开辟了多条途径。未来工作的重要方向是开发系统的渐近分析，可能涉及奇异摄动处理，并对相关小参数进行一致展开。虽然本模型与数值计算的弱场轨迹表现出极好的一致性，但近距离液滴对的结果不太可能准确，因为模型依赖于广泛分离液滴的假设。近距离建模可以通过边界元[17,32]、有限元[21]、浸入界面[61]或流体体积[62]方法实现。本文开发的模型可适用于三个或更多具有不同物理参数或尺寸的液滴系统。对具有不同物理性质但相同尺寸的液滴的理论研究可以为在边界元模拟中观察到的液滴对的持续平移提供有价值的见解[42]。未来研究的另一个潜在途径是使用符号代数软件（例如Maple或Mathematica）计算高阶相互作用项，这应能提高多液滴系统中液滴相互接近时的精度。将模型扩展到多个相同液滴将有助于研究在强电场中经历Quincke旋转的乳液，其中液滴旋转显著影响体流变学，正如最近对固体球悬浮液所证明的那样[63]。Lobry和Lemaire[64]对经历Quincke旋转的固体颗粒悬浮液的实验表明，悬浮液的表观粘度显著降低，但类似的研究尚未对液滴进行，无论是实验还是理论。本文提出的理论框架是研究此类系统的第一步。最后，将表面活性剂效应[65-67]纳入经历Quincke旋转的液滴研究代表了未来工作的一个有前景的方向，因为表面活性剂可以显著改变电流体动力学相互作用。