边缘电流塑造手性活性物质中的凝聚体

《Physical Review Research》：Edge currents shape condensates in chiral active matter

　　手性活性物质，同时打破了宇称对称性和时间反演对称性，在生命系统中无处不在。在此，我们通过引入随机的、有偏的局域旋转，提出了一种最小二维手性活性晶格气体模型。在低温下，系统粗化形成具有手性取向和刻面晶体状形状的凝聚体。界面与晶格轴之间呈特征角度排列，并表现出持久、单向且与角度相关的边缘流。为了推广这些发现，我们通过向模型B中添加手性活性边缘流项提出了一个连续介质理论，这揭示了活性手性输运在相分离界面动力学中的关键作用。具有n重对称性的边缘流产生的凝聚体形状类似于正n边形。在薄界面极限下，我们构建了一个控制边缘流的有效界面势，由此可以在晶格模型和连续介质描述中同时获得稳态凝聚体的几何结构。I. 引言手性，即物体或过程中镜面对称性的缺失，是自然界的一个普遍特征[1-3]。手性系统可以是无源的，也可以是有源的。活性手性系统缺乏镜面对称性，同时通过持续的能量输入打破时间反演对称性[4-6]。在生物系统中，手性活性物质在许多活性细胞过程中发挥着重要作用。在界面附近旋转的细胞产生手性流和非平衡图案[7,8]，而多细胞组装体如球形类器官可以在三维基质中自发旋转，表现出自发手性[9]。在不同尺度上，分子马达和细胞骨架丝产生的活性扭矩[4,10]可以被放大为细胞手性[11]，并最终放大到组织尺度的手性动力学[12]以及胚胎左右对称性破缺[13-16]。手性活性物质的行为已在人工系统中通过实验和模拟进行了研究。例子包括活性旋转体、手性活性布朗粒子和活性手性颗粒系统。这些系统表现出丰富的现象学，包括边界诱导的振荡集体动力学[5,17-19]、奇流变响应[20-22]、具有边缘流的相分离[23-26]以及与升力相关的持续边界输运[27-32]。其他非平衡特征如玻璃动力学[33]、超均匀态[34,35]、同步化[36-38]和自发旋转液滴[39-41]也已被报道。受这些现象的启发，基于粒子、流变学和流体力学的理论框架已被发展[42-55]。虽然这些理论通过围绕均匀非平衡态的梯度展开来描述手性活性物质，统计物理学中的一种补充方法是使用晶格模型来研究空间图案及其非平衡动力学[56-67]。在这些模型中，晶格气体（或等价地，伊辛模型）构成了二元系统的最小微观描述，允许引入对称性破缺效应，如活性[68-70]、手性[71,72]和非互易性[73-75]。此外，对于粒子数守恒的动力学，晶格气体允许系统化粗粒化为模型B型场论[76,77]，其活性扩展已被用于描述活性系统中的运动性诱导相分离[78-80]。在本工作中，我们提出了一个最小二维手性活性晶格气体，其中手性和活性通过随机的有偏局域旋转引入。我们研究了在手性和活性守恒二元系统中出现的相分离和集体行为。数值模拟揭示了丰富的现象学，表明微观手性动力学可以在宏观水平上重组相分离态。为了提供理论描述，我们通过将模型B动力学扩展以包含手性活性输运项，发展了一个粗粒化连续介质理论。在该框架内，我们定义了一个有效界面势，并构建了一个动态原理来确定凝聚体（富集一种组分的相分离畴）的波动稳态几何结构。II. 最小手性活性晶格气体我们考虑一个具有 个格点和周期性边界条件的二维方形晶格，其中每个格点 承载一个伊辛自旋 。作为晶格气体，这两个态代表两种不同类型的粒子（ 和 ），其中 的总数为 ， 的总数为 ，且 。在粒子数守恒条件下， 和 是固定的。对于晶格场的每个微观态 ，伊辛能量为 (1)其中 是最近邻相互作用的耦合常数，求和遍历最近邻对 。我们通过该晶格气体的随机有偏局域旋转引入一种最小动力学来同时打破时间反演对称性和宇称对称性。在每次更新尝试中，随机选择一个 的晶格格点方块，如图1中粉色方框所示。固定方块中心后，该方块可以顺时针或逆时针方向旋转 。尝试顺时针旋转的概率为 ，逆时针旋转的概率为 。这种尝试旋转会将微观态 变为 ，并根据Metropolis准则[81]以接受概率接受： (2)其中 是局域旋转前后构型之间的能量差， 是玻尔兹曼常数， 是温度。因此，该旋转的组合选择和接受概率在顺时针方向为 ，在逆时针方向为 。我们可以将旋转的偏置视为一种活性形式，可以用燃料储库提供的自由能差 来量化。这导致了局域细致平衡关系 (3)连接了绕同一旋转中心的顺时针旋转概率与逆时针旋转概率。当 时，驱动力为 ，使得方程(3)成为全局细致平衡关系。此时，系统处于平衡态且不具有手性，对应于粒子数守恒的伊辛模型。事实上，可以证明仅使用局域旋转的动力学是遍历的，即系统可以到达任何微观态，如附录A中所证明。当 时，系统具有手性并维持非平衡态，这意味着宇称和时间反演对称性都被打破。它仍然是遍历的，但微观态的概率不再仅由其能量决定。图1. 手性活性晶格气体的基本移动。从当前构型（中间）开始，随机选择一个 的晶格格点方块，以概率 逆时针旋转（左）或以概率 顺时针旋转（右）。接受概率由伊辛能量的变化决定。III. 沿刻面界面的涌现手性流我们使用上述定义的动力学，通过动力学蒙特卡洛模拟[82]研究相分离行为。一次蒙特卡洛扫描定义为在大小为 的方形晶格上进行 次局域旋转尝试，使得每个 方块平均每次扫描被选择一次。我们设置模拟温度为 ，远低于平衡方形晶格伊辛临界温度，其值为 [83]（ ），以确保强相分离同时保留涨落。图2(a)-2(c)显示了不同旋转偏置 下粗化过程中获得的晶格构型快照，以及相应的图案傅里叶谱[84]。图2. 手性活性晶格气体的模拟。面板(a)-(c)显示了在 晶格上 次蒙特卡洛扫描后，从随机初始条件（ 型A（白色）和 型B（黑色）粒子）出发的晶格构型快照。(a) ，仅顺时针旋转；(b) ，无偏置旋转；(c) ，仅逆时针旋转。插图显示了相应的二维图案傅里叶谱。(d) 矩形凝聚体的特写，说明了倾斜角为 的直界面处的边缘流方向。面板(e)显示了A型（黄色）和B型（蓝色）粒子之间的微观界面。A型粒子通过重复旋转沿界面的输运对边缘流有贡献。面板(f)显示了边缘流大小 对界面角 的依赖关系，从线性界面的模拟中测量得到。误差线表示12次独立运行的标准差。插图说明了界面稳定性（左）和不稳定性（右）取决于 的符号。橙色箭头表示黄色相的电流方向和大小，其结果演化方向如粉色箭头和虚线所示。从随机初始条件出发，有偏顺时针旋转[ ，图2(a)]和逆时针旋转[ ，图2(c)]驱动系统进入非平衡迷宫状凝聚体，具有近似直的界面，与晶格轴成特征角度 倾斜。这两种情况互为镜像，反映了所施加手性的相反手征性。由于 不是 的整数倍，两个镜像取向不能通过晶格对称操作叠加，因此具有手性。相比之下，对于无偏旋转[ ，图2(b)]，系统形成不规则的凝聚体，没有优选的界面取向，类似于平衡Kawasaki动力学[85]下的凝聚体形状和取向。这些涌现图案[图2(a)-2(c)]通过其二维傅里叶谱进一步表征（每个面板右下角的插图）。在手性情况下，光谱表现出倾斜的十字形结构，表明明显的四重取向各向异性。主要波矢沿四个对称相关方向排列，相对于水平晶格轴的最小角度为 （对32次平行模拟取平均），以及 处的对称对应，其中 。在附录B中，我们提供了这些模拟的定量分析。接下来，我们检查手性偏置局域旋转引起的粒子输运。在低温下，系统表现出强烈的相分离，每个畴几乎只包含一种粒子。在这些畴的体相中，局域旋转以等概率将单个粒子沿任何方向移动，因此其有效动力学变为扩散且无偏。相反，在凝聚体的边界处，局域旋转产生沿界面的持久单向粒子输运，即边缘流[图2(d)]。边缘流的微观起源如图2(e)所示，更多细节见图7（附录C）。两个畴之间的倾斜界面具有阶梯状图案。只有每个台阶两端的粒子才能容易被旋转移动，因为这种旋转比台阶中间的旋转引起更小的伊辛能量变化。在台阶一端的初始旋转之后，随后的局域旋转发生得非常快，因为它们不会引起伊辛能量的增加。这些旋转通过A型粒子沿一个方向移动或B型粒子（或从组分A的角度看的“空穴”）沿相反方向移动，将粒子从台阶的一端输运到下一个台阶。这种动力学导致沿界面的净切向通量。该边缘流的方向在相反的旋转偏置下反转，反映了全局手性活性输运从局域手性动力学中涌现。我们通过定义每次蒙特卡洛扫描沿边缘输运的A型粒子的有效电流大小 来量化这种效应。它可以在具有倾斜周期性边界条件的模拟中测量，该条件在0到 的预定倾斜角处强制形成单一界面（附录C）。图2(f)显示了 表现出明显的角度依赖性，并在 处达到最大值。取向处于电流随 增加区域的界面是稳定的，而处于相反区域的界面是不稳定的，在电流作用下通过扰动放大而重塑。IV. 连续介质模型：手性活性模型B在平衡状态下，粒子数守恒伊辛系统中的相分离由模型B动力学[76,77]很好地描述，该动力学在二维中预测圆形凝聚体，其几何结构仅由界面能控制。受我们手性活性晶格气体中定向边缘流观察的启发，我们引入活性边缘流作为最小手性非平衡扩展，称之为手性活性模型B。我们考虑一个标量序参量 表示守恒的局域密度场。系统的无源性质由标准Ginzburg-Landau自由能泛函描述 (4)其中 和 ，这给出了化学势 (5)守恒标量场的动力学遵循模型B（Cahn-Hilliard）形式 (6)其中 是有效迁移率，我们引入活性边缘流 (7)这里， 是有向界面角 的函数，且 (8)是二维中的顺时针 旋转矩阵。在界面上的点处， 通过 (9)定义。如果场具有恒定 的畴形式，由光滑界面分隔，则梯度仅在界面处非零。由于 与 正交，活性电流 沿界面流动，其强度由界面与 轴的局部夹角 决定[图3(a)]。图3. 手性活性模型B的图示与数值解，其中二维标量场 用颜色图表示。(a) 活性力的定义使其驱动边缘电流 （红色）沿垂直于梯度 的方向流动，即沿界面切向。活性力的大小取决于 的幅值，并由界面与水平方向之间的夹角 调制。(b) 从随机初始状态开始，在时间8000时的场快照，具有四重对称性和活性参数 。(c)和(d)展示了系统的手性，导致 和 时稳态凝聚体的镜像取向。 (e)和(f)分别展示了( )重和( )重对称性下的稳态凝聚体。其他参数为 和 。选择与 无关的非零边缘电流 可得到一个模型，其密度场 的演化与平衡Cahn-Hilliard模型完全相同，同时保留沿界面的手性活性输运。这是因为偏导数可交换，即 ，从而消去了式(6)中 表达式里的活性项。相反，只要 依赖于 ，就可以预期非平衡动力学对 有影响，我们在晶格模型中观察到的边缘电流也属于这种情况。受手性活性晶格气体中四重对称边缘电流的启发，我们构造了一个 重对称的活性边缘电流 ，其中 (10)作为一个例子，其概念上与图2(f)中当 时测得的边缘电流相同。这里， 是一个常数， 决定了界面斜率引起的边缘电流的方向和大小。具有周期性边界条件的手性活性模型B的数值解（见附录D）显示了凝聚体的出现，其形状具有边缘电流对称性的特征。从随机初始构型开始，在粗化过程中，对于四重对称的 ，会出现具有优先取向的迷宫状结构[图3(b)和补充材料[84]]，这与我们在手性活性晶格气体中观察到的情况相似。粗化之后（或者如果系统初始化为圆形凝聚体，则在重塑之后），系统达到稳态，具有单一的 域和单一的 域，如图3(c)–3(f)和补充材料[84]所示。系统的手性在图3(c)和3(d)中得到例证，展示了四重对称 且具有相反手性的稳态，这导致彼此镜像的倾斜方形凝聚体。此外，我们还可以构造其他形式的对称性。具有三重和五重对称性的边缘电流产生相应的 边多边形，如图3(e)和3(f)所示。所有这些具有小面的界面都明显不同于平衡Cahn-Hilliard模型的稳态圆形凝聚体，后者仅在角度无关的恒定边缘电流( )下恢复。数值解也证实，引入 不会显著改变体相 值或界面轮廓（与Cahn-Hilliard模型相比）（附录E）。因此，观察到的凝聚体多边形形状及其边缘的角向取向完全源于界面处的手性动力学。附录F中给出了薄界面极限下稳态直界面的线性稳定性分析，我们证明角度相关的边缘电流进入界面增长率的实部，并控制长波长稳定性。V. 有效界面势与凝聚体几何在平衡态，小面化凝聚体是各向异性表面张力的结果。经典例子是晶体，其形状可以通过Wulff构型确定[86]。表面张力各向异性也塑造了多组分连续模型中的凝聚体[87–90]。然而，在非平衡状态下，稳态界面形状通常不由自由能泛函的最小化决定。相反，我们在此定义了一个控制边缘电流的有效界面势，并发展了一个动态原理，用于确定具有活性边缘电流的凝聚体的几何形状和取向。它适用于连续描述和晶格描述。我们考虑远大于其界面典型宽度的凝聚体。在这个薄界面极限下，凝聚体可以由其在 平面上的轮廓形状表示[图4(a)]。我们将该轮廓写为 ，使用从界面上任意参考点 开始测量的弧长 作为参数。我们采用的约定是：当 在凝聚体内部较大时， 沿逆时针方向增加。单位切向量 由界面的局部取向角 参数化为 (11)根据这些约定，界面的局部曲率为 (12)图4. 薄界面极限下凝聚体形状和取向的构建。(a) 凝聚体内部（黄色）和外部（白色）之间的界面由坐标 和 参数化，边缘电流 沿切向方向以角度 流动。(b) 对应于式(22)的有效势 （其中 、 和 ）导致牛顿映射中的粒子动力学（灰色球）。势的整体倾斜由 （黄色：0.02，粉色：0.03，蓝色：0.04）相对于稳态电流 决定。箭头表示示例中粒子的速度（考虑 时两个不同的速度 和 ）。势最大值的位置 ，即粒子运动最慢的地方，决定了凝聚体轮廓的稳定斜率。(c) 上述场景中牛顿映射中粒子的轨迹 。(d) 对应于上述轨迹的凝聚体轮廓。只有 的势才能产生闭合轮廓；否则会得到向内螺旋（黄色）或延伸的波纹界面（蓝色）。(e) 由晶格模型模拟得到的电流-角度关系（红色）构建的有效势（蓝色）。势在 处的最大值与模拟中观察到的界面稳态角 相匹配。鉴于界面密度分布保持接近平衡模型B，且圆形凝聚体的界面平均化学势近似随曲率线性变化（附录E），我们采用平衡薄界面近似。在该近似下，Gibbs-Thomson关系[91]确定界面上的局部化学势为 (13)其中 是直界面的化学势， 是有效毛细张力。在稳态，体相通量消失，质量输运局限于界面，没有源或汇。因此，我们通过沿界面的有效一维电流来描述切向输运，以无量纲单位表示，其中有效界面迁移率为1（附录G）， (14)其中 是无源扩散贡献， 是角度相关的活性边缘电流。虽然这两项通常都依赖于 ，但稳态要求 ，其中 是常数。将式(13)代入式(14)得到方程 (15)通过引入活性界面势 ，其定义为 (16)我们可以将式(15)重写为 (17)其中 (18)被定义为有效界面势。因此，当沿界面移动时，取向 遵循一个牛顿粒子（ 映射为“时间”， 映射为“位置”）在有效势 中的轨迹，由图4(b)中的灰色球表示。相应地，式(17)允许第一积分 (19)可以解释为控制任意 处“速度” 的有效总能量，从而控制轮廓的总长度。一旦 确定，凝聚体轮廓可以通过积分 得到。物理上允许的凝聚体要求闭合界面轮廓，使得 (20)在映射到牛顿粒子时，这要求粒子轨迹在 前进后以相同的速度返回相空间中的同一点。在图3(c)–3(f)中观察到的正 边多边形（ ）是由周期为 的有效势产生的，即 ，这源于活性边缘电流 的 重对称性。凝聚体轮廓随后由 个相同的线段组成，依次旋转 ，这保证了闭合性。这样的周期性势要求 取特定值 ，其中 (21)当 时，有效势 是周期的，并且在 处具有最大值，此时界面曲率 最小。如果 仅略大于这些最大值，轨迹 在那里花费很长的“时间”，对应于具有恒定角度 （即小面角）的长直界面段。因此，势能景观决定了小面角的集合，而守恒量 决定了凝聚体的整体尺寸和小面的相对长度。如果凝聚体的面积分数固定，则需要选择 以满足这一全局约束。作为一个四重对称的例子，我们选择 (22)其中活性强度 和偏移量 ，类似于我们在式(10)中的选择。然后，式(21)给出 ，式(18)在 时产生纯周期有效势 (23)其最大值在 时选择稳定的小面取向 ( )，对应于具有圆角的倾斜方形凝聚体。对于 ， 获得线性倾斜，所得界面轨迹不闭合，对应于物理上不可能的凝聚体形状[图4(b)–4(d)]。给定从手性活性晶格气体模拟中测得的电流-角度关系 ，我们构建 （加上一个无关的常数），从式(21)确定 ，并从式(18)得到 。所得 为最大值对应的 值对应于稳态小面角 ，与在 时模拟中观察到的界面取向定量一致[图4(e)]。因此，测量边缘电流的角度依赖性足以预测小面角。VI. 讨论我们引入了一个二维手性活性晶格气体的最小模型，具有守恒的粒子数。基于Ising模型的最近邻相互作用，手性和活性同时通过随机偏置的局部旋转实现。在低温下，系统发生相分离，形成手性凝聚体，其界面具有小面化，并与晶格轴成特征角度倾斜。在这些界面处，持久的、单向的、角度相关的边缘电流从局域手性活性动力学中产生。受这些观察的启发，并为了讨论普遍特征，我们通过在Cahn-Hilliard模型中加入活性边缘电流项来扩展Model-B动力学。我们证明，一个 重对称的活性边缘电流将圆形凝聚体重塑为类似正 边多边形的形状，同时保持平衡模型的体相密度和界面轮廓。在薄界面极限下，我们定义了一个有效界面势，并构建了一个动态原理，唯一地确定了凝聚体轮廓的几何形状，与手性活性晶格气体模拟一致。手性活性可以通过多种方式引入晶格气体。我们方法的极小性由两个特征保证。 盒旋转是实现旋转偏置的最小局域单元，所得动力学的遍历性保证了所有非平衡稳态都可以从任意初始条件动态访问。扩展到其他旋转组件或与Kawasaki交换动力学结合，如果保持遍历性，可能提供手性活性的进一步最小途径。在连续层面，我们引入的活性边缘电流项是手性的，不能表示为自由能的导数。将此术语纳入活性模型 [80]将为相分离提供一个更完整的活性场模型，包括自推进和手性的相互作用。一个有趣的开放问题是这种相互作用是否会产生小面化的气泡状相分离类似物。更广泛地说，我们揭示了这种手性活性晶格气体中边缘电流的微观起源：界面激发以相反类型对产生，并沿界面沿相反方向传播，在现象学上类似于半导体中的电子-空穴对[92]。边界局域的单向输运也是与其他系统共享的一般特征，如量子霍尔系统[93,94]。鉴于Ising模型在经典物理之外的普遍性，探索该手性活性晶格气体的量子版本将是有趣的，以测试量子相干性和统计性质如何改变所观察到的结果。