《Journal of Dentistry》：Effect of filler particle size on the printability, physicomechanical and adhesion properties of highly filled experimental 3D-printed dental resins
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**摘要**
**目的**：本研究旨在评估填料粒径对高填料实验性3D打印牙科树脂在热循环前后的可打印性、力学行为和表面性能的影响。
**材料与方法**：配制了两种含硅烷化钡玻璃、粒径不同的高填料实验性树脂：微粒型（1.5 μm）和亚微粒型（0.7 μm）。
**摘要**
**目的**：本研究旨在评估填料粒径对高填料实验性3D打印牙科树脂在热循环前后的可打印性、力学行为和表面性能的影响。
**材料与方法**：配制了两种含硅烷化钡玻璃、粒径不同的高填料实验性树脂：微粒型（1.5 μm）和亚微粒型（0.7 μm）。试样通过数字光处理（DLP）技术增材制造，并在热循环（5000次循环；5°C–55°C）前后分别进行挠曲强度（FS）、弹性模量（EM）、维氏显微硬度（VHN）、表面粗糙度（Ra）、接触角（θ）和剪切粘接强度（SBS）分析。同时评估了打印时间。数据采用独立t检验、双因素方差分析和Tukey检验进行分析（α=.05）。
**结果**：0.7 μm配方所需实际制造时间显著长于1.5 μm配方（122.37 ± 12.10 分钟对 48.23 ± 2.96 分钟；p<.001）。热循环前，0.7 μm配方表现出显著更高的FS（p=.012）和EM（p<.001），但这些差异在老化后未维持。热循环显著降低了两种配方的FS（p<.001）。0.7 μm配方表现出较低的Ra和较高的接触角值，而VHN和SBS无显著差异。所有评估性能均未检测到显著的配方×老化交互作用。
**结论**：0.7 μm配方表现出更高的初始挠曲强度和弹性模量，以及更低的表面粗糙度。然而，力学差异在热循环后未维持，显微硬度或剪切粘接强度也未观察到优势。这些变化伴随着显著延长的制造时间。
**临床意义**：在高填料3D打印树脂中减小填料粒径可能改善初始力学行为并降低表面粗糙度，但这些力学优势在热循环后未能维持，且伴随显著延长的制造时间。
**填料粒径对高填料3D打印牙科树脂性能影响的系统解读**
**一、研究背景与问题提出**
增材制造技术，特别是数字光处理（DLP）和液晶显示（LCD/MSLA）等光聚合系统，已深刻改变修复与口腔修复学的临床与实验室流程。该类技术可制造高几何复杂度修复体、减少材料浪费并简化工作流程，使3D打印树脂从初期仅用于临时修复，逐步拓展至对力学性能要求更高的长期临床应用。然而，3D打印牙科树脂的力学耐久性仍是限制其广泛临床转化的关键瓶颈。现有研究表明，这类材料常表现出低于传统修复复合树脂的力学性能，且更易发生水解降解、表面磨损和老化相关的不稳定。上述局限与高无机填料加载与光聚合系统对流变学及光学要求的固有矛盾密切相关。
在传统修复复合树脂中，提高填料负载量并优化粒径分布是改善力学行为、降低聚合收缩和增强结构稳定性的成熟策略。但将这些概念直接移植至可打印树脂体系则更为复杂，因为无机填料增加会损害树脂流动、逐层涂覆和光聚合过程中的光穿透。近期研究已表明，填料浓度和粒径均可影响高填料增材制造体系的流变行为、固化深度和加工可行性。减小填料粒径通常被认为有利于改善填料堆积、增大界面面积并使树脂基体内应力分布更均匀；同时，较小颗粒可能有助于获得更光滑的表面。然而，粒径减小会增加无机相总表面积，提高对树脂润湿性和硅烷偶联界面稳定性的依赖，并可能显著增加体系粘度、损害树脂流动、增强光聚合过程中的光散射。在高填料可打印体系中，这些效应可能损害打印效率并增加制造时间。尽管亚微米填料常被视为技术优势，但“更小粒径必然提升可打印牙科复合树脂综合性能”的假设仍缺乏充分实验支持。本研究旨在评估填料粒径对高填料实验性3D打印牙科树脂在热循环前后可打印性、力学行为及表面性能的影响，原假设为填料粒径不影响打印时间、力学行为和表面性能。
**二、研究设计与核心技术方法**
研究人员配制了两种仅填料粒径不同的高填料实验性可打印树脂基复合材料：微粒型（含D50为1.5 μm的硅烷化钡玻璃填料，硅烷浓度为1 wt% MPTS）和亚微粒型（含D50为0.7 μm的硅烷化钡玻璃填料，硅烷浓度为2.3 wt% MPTS）。两种配方均采用相同有机基质（UDMA/bis-EMA/TEGDMA，70:20:10 wt%）和光引发体系（1 wt% TPO、1 wt% DFI、0.1 wt% BHT），填料负载量均为50 wt%。试样经DLP（Asiga MAX UV打印机）增材制造，层厚50 μm；打印后经异丙醇清洗和二次光固化。主要评价方法包括：三点弯曲试验测定挠曲强度（FS）和弹性模量（EM）（n=15，依据ISO 4049:2019）；维氏显微硬度测试（VHN，n=10）；光学轮廓仪测量表面粗糙度（Ra，n=10）；座滴法测定水接触角（θ，n=10）；剪切粘接强度（SBS）测试（n=10，使用Monobond Plus + Heliobond + Variolink Esthetic DC树脂水门汀）；扫描电子显微镜（SEM）和能谱分析（EDS）用于形貌与元素表征。老化方案为5000次热循环（5°C–55°C，停留30秒，转移5秒）。统计分析采用独立t检验、双因素方差分析和Tukey事后检验（α=.05）。
**三、主要研究结果**
**3.1 打印时间**
0.7 μm配方实际制造时间显著长于1.5 μm配方（122.37 ± 12.10 分钟对 48.23 ± 2.96 分钟，p<.001），约为后者的2.5倍。尽管打印软件为两种配方提供了相同的估算时间，但实际打印时间的差异表明配方依赖特性显著影响加工效率，这可能与较小填料增加无机相表面积、增强颗粒-基体相互作用和改变流变行为有关。此外，粒径减小增加光学界面密度，可能导致光散射增强和光聚合效率降低。但研究未直接测量流变和光学参数，相关机制解释属于文献支持的假设。
**3.2 挠曲强度与弹性模量**
热循环前，0.7 μm配方的FS显著高于1.5 μm配方（p=.012），但热循环后两者无显著差异。热循环显著降低了两种配方的FS（p<.001）。EM方面，0.7 μm配方在热循环前显著高于1.5 μm配方（p<.001），但老化后差异消失；0.7 μm配方的EM在热循环后显著下降，而1.5 μm配方无明显变化。表明较小填料带来的初始力学优势未能在水热老化后维持，可能与聚合物网络塑化、填料-基体界面降解及应力传递效率下降有关。
**3.3 表面性能**
0.7 μm配方在热循环前后均表现出显著更低的Ra值（p=.022和p=.004），且老化对Ra无显著影响。接触角方面，0.7 μm配方在两种条件下均显著高于1.5 μm配方（p<.001），表明其表面润湿性更低。这些结果支持较小填料可减少表面突起并形成更均匀表面形貌的假设。
**3.4 显微硬度与剪切粘接强度**
VHN和SBS均未受配方、老化或其交互作用显著影响。两种配方的SBS在热循环前后均表现出统计学相似的粘接性能。失败模式分析显示，热循环后粘接失败比例增加（1.5 μm组从50%升至70%，0.7 μm组从40%升至60%），但组间无显著差异。
**3.5 SEM与EDS分析**
SEM图像显示，1.5 μm配方呈现更大、更不均匀的无机颗粒分布和明显填料突起，而0.7 μm配方表面更均匀、填料堆积更致密。热循环后两种配方均保持整体结构完整性，但1.5 μm配方表现出更明显的填料暴露和局部表面不规则。EDS分析确认两种配方均存在特征性钡（Ba）峰，且元素组成无显著定性差异。
**四、讨论与结论总结**
本研究系统评估了填料粒径对高填料可打印牙科树脂性能的影响，结果部分拒绝了原假设。减小粒径改善了一些表面相关性能和初始弹性模量，但增加了打印时间，且未在老化后带来一致的力学优势。研究人员指出，两种配方除粒径不同外，硅烷浓度也存在差异（按比表面积调整），因此无法完全分离粒径和硅烷含量的独立贡献。流变行为、聚合深度、光学透射/散射以及双键转化率未直接测定，限制了机制的确定。老化方案仅包含5000次热循环，不能模拟长期临床服役的复杂性。研究表明，减小填料粒径并不必然提升高填料可打印复合树脂的综合性能，微粒型（1.5 μm）配方在可打印性、制造可行性和物理力学行为之间展现出更均衡的关系。
本研究结论如下：（1）0.7 μm配方在热循环前表现出更高的挠曲强度和弹性模量，但这些力学差异在老化后未维持，显微硬度和剪切粘接强度无配方依赖性差异；（2）0.7 μm配方始终表现出更低的表面粗糙度和更高的水接触角，热循环对这两项表面性能无显著影响；（3）尽管存在初始力学和表面优势，0.7 μm配方实际制造时间约为1.5 μm配方的2.5倍，表明材料特性与制造效率之间存在权衡。
