融合成分、微结构相与热处理参数的分组感知机器学习用于钛合金温度依赖热导率预测与外部验证

《Materials Today Communications》：Machine Learning-Based Prediction of Temperature Dependent Thermal Conductivity in Titanium Alloys Utilizing Compositional, Microstructural Phase, and Thermal Processing Parameters

　　

钛合金温度依赖热导率的准确预测需要映射复杂的成分和加工历史。本研究提出一个利用309条实验记录的机器学习（machine learning, ML）框架，其中分类热处理被转换为机器可解释的连续物理描述符。为防止数据泄漏，将基于成分的合金分组协议与嵌套GroupKFold交叉验证（Nested GroupKFold cross-validation）相结合，以评估12种回归算法。没有单一模型在所有内部指标上均占优。AdaBoost取得最高折外R²（0.7781），而Random Forest产生最低的均方根误差（Root Mean Squared Error, RMSE）和平均绝对误差（Mean Absolute Error, MAE），分别为1.5127和1.0599 W/(m·K)。CatBoost也表现出有竞争力的内部性能，R²为0.7607、RMSE为1.7949 W/(m·K)、MAE为1.3748 W/(m·K)，并用于后续解释分析。SHAP（SHapley Additive exPlanations）分析揭示，测试温度和钛含量是模型预测中最显著的因素，其次是铝。特征消融显示，省略基体钛浓度严重降低CatBoost精度（R²=0.4415），证实平衡元素数据的预测必要性。随后，研究人员使用47条未用于模型训练或超参数优化的独立文献记录评估模型。对于满足预设成分和温度域标准的38条记录，CatBoost模型取得R²为0.8906和RMSE为0.7003 W/(m·K)。对于训练数据域之外的记录，观察到更大误差。所提出的组感知框架建立了一种高度受约束的数据驱动机制，以加速目标钛合金设计并减少经验测试。

钛及钛合金因高比强度、耐蚀性、疲劳性能、生物相容性和高温稳定性，在航空航天、海洋系统和生物医学等领域应用广泛；在航空航天中用于结构件、紧固件、风扇叶片和压气机盘，在生物医学中用于骨科植入物和牙修复。其低热导率（thermal conductivity, TC）既可能导致加工界面热积累、切屑粘结、刀具磨损和表面退化，也可能在燃气轮机叶片涂层等场合与高温机械稳定性结合而有利。钛的热导率具有异常温度敏感性：纯金属通常随温度升高热导率下降，而钛及许多合金在相关测试范围呈正温度依赖，常与Wiedemann-Franz定律联系，电子热导率κ_e（electronic thermal conductivity）与绝对温度T和电导率σ成正比；过渡金属s-d电子转移增加活跃电子。总热导率由电子κ_e和晶格/声子κ_p（lattice/phononic thermal conductivity）贡献组成，晶格贡献相对重要；Al、O、C、N等合金和间隙元素作为电子与声子散射中心，Al通过α相晶格参数和电子结构畸变显著降低热导率，V类似，C/O增加电阻率，Zr通过晶格畸变和原子半径差影响，H通过热氢工艺作为临时合金元素。传统钛合金发现优化依赖经验试错、模拟和重复实验，在大成分和工艺空间成本高；例如四元素各十浓度产生10⁴组合；密度泛函理论（density functional theory, DFT）和分子动力学（molecular dynamics, MD）虽可减少实验，但多组分合金计算昂贵，单复杂相可消耗超1,000,000机时，可靠原子间势有限。数据驱动“第四范式”和机器学习（machine learning, ML）可建模非线性加工-结构-性能-服役性能（processing-structure-property-performance）关系；已有ML预测β转变温度、力学、相变温度、低模量β钛合金、极限强度、高温合金UTS、阻燃钛合金抗氧化和增材钛疲劳/组织演化等，但钛合金热导率尤其温度依赖的ML预测研究不足；已有高熵材料、镍/铜增材合金、铝合金、镁合金和Ti-6Al-4V-SiC复合材料TC模型，但跨成分多样多组分钛合金温度依赖TC预测仍未解决。因此开展本研究。
本研究建立ML框架预测不同温度下钛合金热导率，输入合金元素、相类型、测试温度和热处理细节；训练数据主要来自MatWeb，另收集文献数据用于最终外部测试；将文字热处理步骤转为最高温度、平均温度、总步数和各工艺频次等数值描述符；测试12种回归模型，从线性回归到CatBoost、Extra Trees和XGBoost等；为防止成分数据泄漏，采用基于成分的合金分组协议与嵌套GroupKFold交叉验证，贝叶斯优化在组感知验证框架内进行，并进行排除Ti的特征消融，最后用独立文献数据评估和SHAP解释。研究结论：没有单一模型在所有内部指标上最优；AdaBoost内部R²最高0.7781，Random Forest RMSE和MAE最低1.5127和1.0599 W/(m·K)，CatBoost内部R²=0.7607、RMSE=1.7949 W/(m·K)、MAE=1.3748 W/(m·K)并用于解释；SHAP显示测试温度和Ti含量最重要，其次Al；排除Ti使CatBoost R²降至0.4415；47条独立文献记录中38条满足域标准，CatBoost R²=0.8906、RMSE=0.7003 W/(m·K)，域外误差更大。意义是建立高度受约束的数据驱动机制，加速目标钛合金设计并减少经验测试，但仅用于初步筛选，实际决策前需实验验证。
关键技术方法方面，数据来自MatWeb数据库手工整理的309条商业钛合金记录，独立外部验证来自文献汇总的47条记录（38条满足预设成分和温度域标准）。用正则表达式解析热处理字符串，提取最高/最低/平均温度、总步数和退火、固溶、时效、淬火、空冷、应力退火、β处理等频次；保留18种元素、α/α-β相信息和测试温度；以VIF和初始贡献分析降维；采用成分分组与嵌套GroupKFold交叉验证，内层贝叶斯优化15次迭代、外层评估；比较12种回归算法，以R²、RMSE、MAE评价，并用SHAP、Pearson和Spearman相关及置换重要性解释。
数据集分析与互相关分析：309数据点、18成分变量、相信息、温度、热处理描述符；Pearson相关显示温度与热导率最强正相关+0.66，O +0.48、Ti +0.40，Al最强负相关-0.54，Zr -0.31；α和α-β相弱负相关；热处理描述符直接相关弱但彼此强相关；Pearson与Spearman差异提示非线性和交互，推动评估树模型。
机器学习模型性能分析：用嵌套GroupKFold评估12模型并进行含Ti/去Ti消融。特征优化数据集（含Ti）性能中，树集成占优；AdaBoost平均R²=0.7781、RMSE=1.7137、MAE=1.2762；CatBoost、RF、GBR的R²>0.75；RF RMSE=1.5127、MAE=1.0599；SVR/KNN接近零或负，Ridge/LR崩溃至极负R²和大误差；40个合金家族折外预测中23个家族MAE<1.0 W/(m·K)，Ti-Mo-Zr 0.12、Ti-Al-V-Mo-Fe 0.19、Ti-10V-2Fe-3Al 0.24、Ti-6Al-4V 0.82、Nitinol 0.72；最高误差Ti-Al-V-Cr 3.30和CP Titanium 3.03。结论是树模型能捕获非线性，线性不适用，模型跨家族较可靠但部分簇有内在方差或未记录微观结构影响。消融研究（去Ti）中，所有模型变差；AdaBoost R²从0.7781降至0.2908，误差近翻倍至>3.14 W/(m·K)；CatBoost最稳健R²=0.4415，LightGBM也较有韧性；线性和KNN崩塌。结论是Ti作为基线锚点，平衡元素数据对预测必要。独立外部验证中，47条文献样本，适用域（Applicability Domain, AD）标记9条极端离群，保留38条域内；CatBoost全47 R²=0.7301，38域内R²=0.8906、RMSE从1.5278降至0.7003 W/(m·K)；AdaBoost域R²仅0.2694，CatBoost最准确稳定，LGBM 0.6672、XGB 0.6290，线性和KNN失败。结论是严格适用域可提升外部可靠性。特征重要性与洞察中，CatBoost SHAP显示温度平均绝对SHAP值2.0103 W/(m·K)最大，高温正贡献；Ti 1.8959第二，高Ti正贡献；Al 0.3754第三，高Al负贡献；Zr 0.3301第四负贡献；N、H、V、C、O、Mo较小；相和热处理影响有限；全局重要性Ti 49.2098%、温度35.7320%，合计84.9418%，Al 3.1692%、C 1.8653%、平均热处理温度1.2108%，前五91.1871%，热处理描述符约3.41%。结论是模型主要依赖成分和测试温度，重要性应解释拟合模型而非普适物理或直接设计规则。
讨论部分总结：结果与讨论合并指出小数据集、信息不完整、缺乏加工和微观结构数据是主要缺点；未来可用实验数据集、更丰富材料描述符、不确定性量化、改进域外检测和物理信息建模；框架可用于初步合金筛选，但实践前需进一步实验验证。研究结论部分翻译：研究人员开发了一个采用嵌套GroupKFold交叉验证策略的机器学习框架，用于预测钛合金的温度依赖热导率。尽管AdaBoost和Random Forest在特定内部指标上达到最优，CatBoost（CB）因其稳健的内部性能（R²=0.7607，RMSE=1.7949 W/(m·K)）和对独立数据的更优可迁移性而被选择。SHAP可解释性识别出测试温度和基体钛含量是主要预测驱动因素，次要合金元素（铝、锆）和热加工参数作为声子散射的显著调节因素。特征消融研究定量证明物理信息输入的必要性；排除基本Ti基体使预测方差（R²=0.4415）显著下降并使误差指标翻倍。这证实纯算法映射不能替代基础冶金约束。对47个未见过文献样本的独立外部验证验证了严格的物理适用域。CB模型对38个域内样本取得高精度（R²=0.8906，RMSE=0.7003 W/(m·K)），而应用于分布外特殊合金时表现出显著预测退化（R²=0.7301）。最具预测信息的是测试温度和由Ti代表的成分平衡，但这并不意味着这些因素是物理上独立的原因。主要缺点是数据集规模小、信息不完整以及缺乏加工和微观结构数据。未来工作可使用从实验整理的数据集，以及更丰富的材料描述符、不确定性量化、改进的域外检测和物理信息建模。在这些约束下，该框架可用于初步合金筛选，但在实际应用前仍需进一步实验验证。