利用主动学习从脆性组分设计延性纳米复合材料

《Computational Materials Science》：Active learning for the design of a ductile nanocomposite from brittle constituents

　　• 一个自主的主动学习工作流程加速了基于MD的纳米复合材料设计。
• 一个经过主动学习训练的代理模型实现了卓越延展性设计的164倍富集。
• 通过系统变化对主动学习设计的微观结构进行物理洞察。

引言

陶瓷和玻璃具有优异的光学、热学、电子学、磁学和催化性能，使其能够广泛应用于各种工程领域。然而，这些材料大多为脆性材料，在服役过程中或意外冲击下承受机械载荷时，往往会在没有预警的情况下迅速断裂。复合材料通过构筑两种或多种材料的空间分布，为此问题提供了有吸引力的解决方案。事实上，自然界中存在的陶瓷-聚合物复合材料——珍珠母[1]、[2]、[3]就表现出这种行为。因此，大量研究致力于将这些天然存在的结构作为复合材料设计和优化研究的起点[4]、[5]、[6]、[7]。拓扑优化（TO）也是研究这类优化问题的常用方法。TO旨在使用各种基于梯度和无梯度的优化方法，在载荷、性能和材料体积的约束下优化材料分布[8]、[9]。例如，Klarbring等人[10]使用扩展的固体各向同性材料惩罚（SIMP）方法，对用于修复飞机机身裂纹的补片形状进行了优化。使用该方法，他们发现优化后的修复补片可以有效降低裂纹能量释放率。虽然TO是许多类似空间材料布局优化问题的自然选择，但将基于梯度的TO直接应用于MD求解的设计问题仍然困难，因为对MD解进行微分需要高昂的计算成本[11]、[12]。此外，关于如何利用TO研究缺乏特征设计参数的未知结构的讨论也较为有限。

在过去十年左右的时间里，机器学习（ML）技术已越来越普遍地应用于广泛的材料探索和设计问题，包括晶格结构[14]、[15]、[16]、超材料[17]、[18]、[19]以及二维复合材料[20]、[21]、[22]、[23]。当评估候选方案（设计、结构、化学成分等）的过程在时间或资源方面代价高昂时，ML技术最为有效。例如，Gu等人[24]研究了一个由软硬区域组成的二维复合材料系统，该系统中存在一个小裂纹并承受拉伸载荷。设计空间的巨大规模（8×8和16×16网格）意味着只有约10?1?的候选设计可以被模拟。尽管存在这一限制，研究人员仍成功训练了一个卷积神经网络（CNN）作为分类器来筛选候选设计，从而发现了几种在存在初始裂纹的情况下依然坚韧的设计。类似的方法在逆向设计[25]和其他材料发现问题[26]中也取得了成功，尽管大量的工作致力于降维，以便更容易地应用ML并缩小解空间。

最近，主动学习（AL）——一种通过部分训练的回归或分类模型以迭代批次方式获取数据的ML方案[27]——在研究类似的探索问题方面获得了更广泛的采用[28]。其基本思想是以小批量采样数据，然后使用代理模型仅选择最具信息量的候选方案进行标注。通过这种方式，即使评估候选设计的预算有限，AL过程也可以探索巨大的解空间。Merchant等人[29]发现，AL在探索广阔的组成和结构空间方面极为有效：特别是通过密度泛函理论（DFT）模拟验证的稳定无机晶体结构的发现。尽管DFT对于一般性的可能结构搜索来说过于昂贵，但研究人员能够在48,000个已知结构上训练图神经网络（GNN），用于预测相分离能的任务。尽管这些GNN最初仅能在约6%的情况下正确预测结构稳定性，但在六轮AL之后，模型能够在超过80%的情况下正确预测结构稳定性。通过如此巨大的筛选效率提升，该研究发现了220万个稳定结构，其中几乎全部都是以前未知的。其他许多研究也通过AL获得了类似的效率提升，使得在大型搜索空间中发现重要的工程材料和化学品[30]、[31]、[32]、[33]以及开发ML原子间势[34]成为可能。需要注意的是，尽管搜索空间很大，但通常可以通过有限数量的信息参数（如结构描述符或化学计量组成）很好地描述。

尽管大量研究致力于将AL应用于化学搜索空间，但该技术同样适用于其他设计空间。Farache等人[35]使用基于随机森林模型的AL工作流程，鉴定了具有高熔点的多种主元合金（MPCAs）。由于这些合金是通过MD模拟的，采样效率至关重要。通过一个不确定性感知的采集函数，研究人员仅使用40次模拟（在包含554种候选合金的搜索空间中）就发现了多种高温合金。该工作还发现，在MD模拟上使用AL进行一般性搜索时，无需显式处理熔点模拟中显著的噪声。其他研究人员也以类似效果将AL用于其他MPCA问题[36]、[37]、[38]、[39]。同样，这些搜索问题通常为有限数量的参数提供明显的选择和调整方向。但如何将这些方法应用于一个庞大且结构不良的搜索空间，则并不立即明确。

尽管迄今为止所呈现的例子主要集中在分子和化学发现或探索上，但AL是包括自动化物理实验[40]、[41]、[42]、[43]和测量[44]在内的各种其他任务的有前景的方法。其他一些适合通过AL加速的非显而易见候选方案包括合成过程的设计[45]、通过构筑磁畴分布来编程材料[46]，甚至借助大型语言模型（LLMs）实现实验自动化[47]。最后，我们关注Wei等人[48]的工作，他们应用了AL的一个特例——贝叶斯优化（BO）——来优化受鲨鱼皮齿结构启发、旨在提高水动力性能的3D肋条设计。这是通过根据五个有意义的几何参数对肋条设计进行参数化来实现的。与其他示例一样，考虑到所需流体动力学模拟的计算成本，对设计空间进行暴力搜索是不可行的。因此，研究人员将BO应用于该问题，以小批量模拟候选设计，并在100个批次的过程中迭代重新训练代理模型。通过这种方法，确定了几种具有高水动力性能的多样化设计。需要注意的是，与许多其他将AL应用于材料科学的工作一样，设计或探索空间通常仅限于少数特别有信息量或生产性的描述符或参数。对于二维复合材料设计的研究，需要开发能够自然地在高维设计空间上运行的方法。

在本研究中，我们有两个目标。首先，我们旨在建立一种基于AL的方法，以高效探索广阔的设计空间，从而发现由两种脆性组分材料组成的延性复合材料。其次，我们致力于利用AL发现的设计，更深入地理解驱动上述全局延性响应的设计基序。我们采用大规模MD模拟来评估复合材料设计在单轴拉伸下的延性。这个特定的模型脆-脆复合材料系统最近由Zhang等人[49]开发，他们证明了一种基于正弦波图案的复合材料设计能够同时实现全局延性和加工硬化。自然，将ML方法应用于复合材料设计发现的主要障碍是，通过随机采样方法能够纳入训练数据的延性设计数量极少：所有可能的复合材料设计中，绝大多数都非常脆。因此，我们将利用AL方法，使用部分训练的代理模型迭代采样批次训练数据。新采样的训练数据在每次迭代中用于更新代理模型的信念。我们将证明，这种方法比随机采样高效得多，并提供了丰富的延性设计实例。我们还将对AL工作流程中的几种不同采集函数进行评述。利用AL采样的延性设计，我们对使该模型复合材料系统能够实现全局延性响应的结构基序进行了深入分析。最后，我们系统地调整了单个AL采样设计的特征，以理解局部微观结构特征与全局延性响应之间的关联。

章节片段

分子动力学模拟方法

模型脆-脆复合材料系统遵循文献[49]，由两种模型玻璃组成，每种玻璃均可视为50/50二元金属玻璃。该系统包含一个“强”相和一个“弱”相，两者具有足够大的刚度对比，这在文献[49]中被证明是重要的。该模型系统的优势在于其各向同性的非晶结构、可调的延性和模量，以及两相之间紧密的界面。原子间通过一种修正的...（此处原文截断）

随机复合材料设计的力学响应

通过单轴拉伸试验模拟了一组10,240个随机生成的复合材料设计，以建立对设计空间力学性能的总体认识。图2左侧展示了延性设计和脆性设计的示例及相应的应力-应变曲线，右侧显示了这些随机生成的复合材料设计中延性指标的直方图。正如预期，采样的绝大多数复合材料设计都是...（此处原文截断）

结论

在本工作中，我们开发了一个AL工作流程，使我们能够从一个由极其脆性设计占主导的天文数字级搜索空间中高效采样延性两相复合材料设计。我们还比较了几种采集函数的优点。在31次采集迭代后，纯开发集成代理模型相对于随机采样，在采样异常延性设计方面实现了约164的每次迭代富集因子。该AL工作流程...（此处原文截断）

CRediT作者贡献声明

Mark Potter：写作——审阅与编辑、写作——原稿、可视化、验证、软件、方法论、调查、正式分析、数据管理、概念化。Charles F. Jekel：写作——审阅与编辑、监督、资源、方法论。Trenton Kirchdoerfer：监督、资源、方法论。Yunfeng Shi：写作——审阅与编辑、监督、资源、项目管理、方法论、资金获取、概念化。

利益冲突声明

作者声明，他们不存在已知的、可能影响本论文所报告工作的竞争性经济利益或个人关系。

致谢

我们感谢Ravishankar Sundararaman博士、Liping Huang博士、Jian Shi博士和Jianxi Gao博士的深刻讨论。Mark Potter感谢劳伦斯利弗莫尔国家实验室（LLNL）通过先进模拟与计算（ASC）研究生奖学金项目提供的支持，该项目由美国能源部（DOE）下属的国家核安全管理局（NNSA）资助。本工作由LLNL在美国DOE的主持下根据合同...（此处原文截断）

Mark Potter|Charles F. Jekel|Trenton Kirchdoerfer|Yunfeng Shi