《Chemical Engineering Journal》：Synergistically designed agarose-based monolayer actuator with rapid humidity-responsive self-oscillation capabilities
编辑推荐：
•通过材料与结构的协同设计实现优异的驱动性能。•基于动态湿度梯度阐明湿度响应自振荡机理。•在智能器件与仿生软体机器人中的应用潜力。引言在自然界中，生物体对外界刺激的响应行为，如松果的开合[1]、[2]，蝴蝶翅膀的振动[3]，以及捕蝇草的捕食运动[4]，为仿生智能驱动器的设计提供了
- •
通过材料与结构的协同设计实现优异的驱动性能。
- •
基于动态湿度梯度阐明湿度响应自振荡机理。
- •
在智能器件与仿生软体机器人中的应用潜力。
引言
在自然界中，生物体对外界刺激的响应行为，如松果的开合[1]、[2]，蝴蝶翅膀的振动[3]，以及捕蝇草的捕食运动[4]，为仿生智能驱动器的设计提供了灵感。研究人员已经开发出多种能够响应光[5]、[6]、电[7]、[8]、湿度[9]、[10]和温度[11]、[12]等外界刺激而改变形状或运动模式的驱动器。刺激响应型驱动器得益于多样化的能量来源、优异的驱动性能、简单的制备工艺以及相较于传统器件更低的能耗，在软体机器人[13]、[14]、能量收集[15]、智能传感[16]、[17]、自驱动帆船[18]、柔性可穿戴器件[19]和信息加密[20]等众多领域显示出巨大的应用潜力。尽管已有大量研究致力于开发高性能刺激响应型驱动器，但现有研究大多局限于单一、不连续刺激下的变形[21]、[22]。实现连续且重复的变形通常需要频繁施加和移除刺激，这不仅增加了复杂性，也限制了其在智能机械系统中的实际应用[23]。相比之下，能够在连续刺激下长时间维持自发运动的驱动器可以简化结构、降低能耗、增强自主性，并且更适合长期运行场景。因此，自振荡驱动器更接近生物体的自主运动，已成为当前的研究热点，同时也是一项重大挑战。
近年来，研究人员探索了多种自振荡机理，包括Belousov-Zhabotinsky（B-Z）化学振荡反应[24]、[25]，自遮蔽诱导的机械负反馈回路[26]、[27]，以及体积膨胀/收缩[28]、[29]，并开发出多种能够在持续刺激下自发运动的自振荡驱动器。其中，B-Z化学振荡反应源于催化剂在其氧化态和还原态之间的周期性变化，从而产生自发化学振荡。自遮蔽诱导的内部负反馈回路依赖于光致弯曲变形，使材料遮挡光源形成自阴影，从而在连续光照下产生自振荡。体积膨胀/收缩效应可由湿度、温度等梯度场诱导的不对称膨胀/收缩产生。在现有的驱动策略中，湿度响应驱动因其易于控制和环境要求低而备受关注[30]。同时，水在地球上丰富且无处不在，使得自振荡湿度响应驱动器在众多刺激响应型驱动器中脱颖而出，成为最有前景的驱动器之一[31]、[32]。
材料与结构的协同设计是构建高性能、多功能自振荡湿度响应驱动器的关键。在结构设计方面，现有驱动器主要分为单层[33]、双层[34]、[35]和多层结构。双层和多层自振荡湿度响应驱动器主要依赖于不同层之间的亲水性和吸湿膨胀差异产生差应力，从而实现基本驱动和自振荡[36]、[37]。然而，这些结构通常存在制备工艺复杂和层间界面粘附力不足的问题。经过多次驱动循环后，层间结合强度下降，导致使用寿命缩短和机械强度降低[38]。这使得难以满足在连续湿度刺激下长时间变形的自振荡湿度响应驱动器对长期耐久性和可靠性的要求。相比之下，单层结构不存在此类问题，且制备工艺更简单。对于单层结构，可以通过内在梯度结构或外部施加的不对称刺激来实现不对称变形[39]。与前者所需的复杂梯度制备相比，后者只需通过调节薄膜两侧的湿度条件即可实现，制备工艺更为简单。在材料选择方面，多种湿敏材料已被用于制备湿度响应驱动器，包括GO、MXene、纤维素纳米纤维、琼脂糖等。其中，琼脂糖具有优异的天然亲水性[40]，其分子链上含有丰富的羟基，可与水分子形成氢键，从而对湿度刺激具有良好的响应性。同时，它与功能性纳米填料具有良好的相容性[41]，是设计湿度响应驱动器的理想基体材料[42]、[43]。结合单层结构的优势与琼脂糖的优良性能，设计和开发兼具优异机械性能、驱动性能和结构稳定性的湿度响应驱动器具有重要的研究价值。
本研究设计并制备了一种基于AG的单层湿度响应驱动器。该驱动器表现出优异的机械强度、快速的湿度响应、大变形能力以及在持续刺激下的自振荡特性。它通过AG、MWCNTs-OH和GO的室温自组装制备，整合了MWCNTs-OH和GO之间的互补增强作用。两者均富含羟基，可与琼脂糖上的羟基形成氢键，从而形成更致密的结构，显著提高机械强度，同时改善复合薄膜的吸水能力并优化驱动性能。在此基础上，本研究成功开发了一种自振荡湿度响应驱动器，并阐明了其自振荡机理。该驱动器可通过调节湿度梯度来调控自振荡行为，并表现出优异的循环稳定性，在连续运行15,000 s后仍保持良好的自振荡性能。作为应用展示，我们设计并开发了多种功能器件。本研究为柔性驱动器的设计和制备提供了新的见解，拓展了自振荡湿度响应驱动器的应用范围，在智能家居系统、软体机器人和智能驱动方面展现出广阔的应用前景。
章节片段
材料
琼脂糖（AG, 1110GR100）购自广州赛国生物科技有限公司。羟基化多壁碳纳米管（MWCNTs-OH）购自深圳穗恒石墨烯科技有限公司。氧化石墨烯（GO, XFTM103）购自江苏先丰纳米材料科技有限公司。N,N-二甲基甲酰胺（DMF）购自上海阿拉丁生化科技股份有限公司。
AG薄膜的制备
AG薄膜按以下步骤制备。首先，将20 mL DMF加热
复合薄膜的制备及湿度响应机理
本研究设计并开发了一种高效的AGCG单层湿度响应薄膜。图1a展示了AGCG薄膜的制备过程和多功能应用。将羟基化多壁碳纳米管（MWCNTs-OH）和氧化石墨烯（GO）经超声处理获得均匀分散溶液后，与琼脂糖（AG）混合。AGCG复合薄膜通过室温浇铸法制备。图1b展示了
结论
本研究开发了一种单层湿度响应驱动器，兼具快速响应、大变形能力和在持续湿度刺激下的自振荡特性。该驱动器以AG为基体，MWCNTs-OH和GO为功能填料，通过室温自组装与滴铸法相结合制备。由于MWCNTs-OH与GO之间的氢键相互作用及层间结构，复合薄膜的拉伸强度
CRediT作者贡献声明
李一凡：方法学，调查，数据管理。卢旭亮：写作–初稿，方法学，数据管理。梁天伟：可视化，软件。金鹏：数据管理。林森：软件，方法学。马苏倩：写作–审阅与编辑，调查。周晨：可视化，项目管理。林兆华：资源，方法学，数据管理。梁云红：资源，经费获取。
利益冲突声明
作者声明，他们不存在已知的可能影响本文所报告工作的竞争性经济利益或个人关系。
致谢
作者衷心感谢以下项目的资助：国家自然科学基金（52375287）、吉林省科技发展计划项目（YDZJ202501ZYTS308）、中国博士后科学基金（2024M761114）。
李一凡|卢旭亮|梁天伟|金鹏|林森|马苏倩|周晨|林兆华|梁云红
