反常金属态于具有铁四极序的反铁磁拓扑绝缘体候选材料DyPtBi的磁性界面

《Physical Review X》:Anomalous Metallic States at Magnetic Interfaces in an Antiferromagnetic Topological Insulator Candidate DyPtBi with Ferroquadrupolar Order

【字体: 大 中 小 】 时间:2026年10月28日 来源:Physical Review X 16.8

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  反铁磁拓扑绝缘体提供了一个肥沃的平台,其中对称性破缺的磁序与拓扑电子态相互交织。特别是,磁畴壁因其易于像普通磁体那样被外场控制,并且拥有与体材料和样品表面截然不同的非平凡电子态而备受关注。在此,我们报道了一种新的反铁磁拓扑绝缘体候选材料 DyPtBi,它拥有可由单轴应力和磁场控制

  反铁磁拓扑绝缘体提供了一个肥沃的平台,其中对称性破缺的磁序与拓扑电子态相互交织。特别是,磁畴壁因其易于像普通磁体那样被外场控制,并且拥有与体材料和样品表面截然不同的非平凡电子态而备受关注。在此,我们报道了一种新的反铁磁拓扑绝缘体候选材料 DyPtBi,它拥有可由单轴应力和磁场控制的导电磁畴壁。我们发现,电阻率在磁性和结构相变时表现出突然增加。同时,横向超声模式显示出显著的 6% 软化,表明 Dy 4?? 铁四极序在相变中起着至关重要的作用。此外,我们通过中子实验揭示,施加压缩单轴应力会使磁畴态取向一致,导致电阻率显著增强 14%,同时消除了导电磁畴壁。这些发现表明 DyPtBi 表现出与多极自由度纠缠的拓扑电子态,为原位调控拓扑性质提供了一条有前景的途径。

I. 引言

能带拓扑是当代凝聚态物理学的核心主题之一。越来越多的注意力集中在复合拓扑材料(CTMs)上,其中拓扑电子态与其他自由度耦合。例如,磁性拓扑绝缘体(TIs)表现出量子反常霍尔效应 [1] 和轴子绝缘态 [2],为通过外场调控磁序来调节拓扑性质提供了可能性。

其中,磁性拓扑绝缘体中磁畴壁(DWs)上的一维手性边缘通道引起了相当大的关注 [3]。由于陈数的符号随磁化方向的变化而跨越畴边界改变,因此在畴壁处实现了无能隙态 [图 1(a)]。类似的非平凡畴壁态也已在拓扑晶体绝缘体(TCIs)的背景下被讨论 [4]。例如,原型 TCI 材料 SnTe 在低温下会沿着 <111> 或其等效方向发生结构畸变 [5]。菱方畸变破坏了镜面对称性,导致狄拉克表面态获得有限质量。质量 ?? 的符号,对应于陈数的符号,由 ?? ∝ (K·n) 决定,其中 K 是狄拉克点的动量,n 是表面法线。图 1(b) 的顶部显示了在表面布里渊区 (001) 中位于 X? 点附近的狄拉克质量符号,分别对应 ?111? 和 ?1?1?1?? 畴。值得注意的是,当相邻畴之间 ?? 的符号相反时,手性边缘态可以在它们的边界出现 [图 1(b)],类似于磁性拓扑绝缘体中的情况。因此,CTMs 拥有不受表面污染影响且易于受外场控制的畴壁,如同传统磁性或介电材料一样,同时支持拓扑边缘态。

图 1. (a) 磁性拓扑绝缘体(TI)和 (b) 拓扑晶体绝缘体(TCI)在畴壁(DWs)处的电子态示意图。(a) 中的红色和蓝色粗箭头表示各畴内的磁化方向。(b) 中的粗黑箭头表示各畴内的原子位移 u 的方向。(a) 和 (b) 的顶部面板分别示意了各畴及其边界的表面能带结构和表面布里渊区 (001)。C=+1 和 C=-1 表示陈数的符号。红色细箭头表示手性边缘电流。(c) 反铁磁拓扑绝缘体(AFTI)的示意图。q 表示磁传播矢量。红色(蓝色)箭头表示向上(向下)的磁矩 S。显示了两种表面:F 型(铁磁)和 A 型(反铁磁)表面,由于 S 对称性的破缺或保持,它们具有不同的电子态(见正文)。(d) AFTI 中反相边界的示意图。位于畴边界的红色箭头表示手性边缘电流。(e) 具有不同 q 的畴之间的畴壁(qDW)和 (f) 具有不同易轴 S 的畴之间的畴壁(mDW)的示意图。(e) 中的粗黑箭头表示各畴内的 u 方向。

AFTI 也是代表性的 CTM,其特征在于一个非平凡的 Z2 不变量,该不变量是在组合对称操作 S = ΘT1/2 下定义的,其中 Θ 是时间反演对称性,T1/2 是原胞平移对称性 [6]。特别令人感兴趣的是表面态。如图 1(c) 所示,反铁磁表面(文献 [6] 中称为 A 型表面)保持 S 对称性,因此拥有与 TI 表面态类似的表面态。另一方面,二维表面态在铁磁表面(F 型)上是有能隙的,因为 S 对称性被破坏。换句话说,AFTI 可以看作是具有交替磁化方向的半整数量子霍尔层的堆叠。因此,在台阶边缘和反相边界 [图 1(d)] 预期存在手性边缘电流,这已在 MnBi2Te4 中被直接观察到 [7]。反铁磁体中存在种类更丰富的磁畴。让我们考虑一个典型的反铁磁体,如立方 NiO,其特征是磁传播矢量 q = (1/2, 1/2, 1/2) [8]。它拥有不同 q 畴之间的畴壁,在此称为 qDWs [图 1(e)],其上的自旋构型属于 A 型。由于每个畴的 S 操作包含不同方向的平移,每个电子结构不能绝热连接,因此,在畴壁处可能实现非平凡态,类似于 TCI [图 1(b)]。此外,如图 1(f) 所示,还存在与磁矩易轴 n 的变化相关的畴边界,称为 mDWs。虽然在这种情况下 S 对称性被破坏,但在畴壁处理论上提出了许多奇异态,包括自旋极化平带 [9] 和拓扑保护的零线模式 [10]。不仅上面提到的原子级薄畴壁,而且更复杂的畴壁,如布洛赫型或奈尔型,都可以实现。因此,磁性界面表现出多样化的自旋构型,可能产生在表面和体相中都不存在的新型拓扑现象。

迄今为止,只有少数 AFTI 候选材料被鉴定出来,例如 MnBi2Te4 [11] 和 EuIn2As2 [12]。它们表现出许多显著的现象,包括依赖于奇数或偶数层数的各种拓扑相 [13]、场控狄拉克表面态 [12] 和量子度量非线性霍尔效应 [14]。然而,就磁畴态而言,MnBi2Te4 只有两种类型的畴,导致只有如图 1(d) 所示的反相边界。因此,扩大候选材料和功能的范围是非常需要的。

AFTI 的实现最初是在半赫斯勒化合物中提出的,这些化合物结晶为闪锌矿样结构 [15–20]。其中,顺磁性的 RPtBi(R 为稀土元素)是一种零带隙半导体(ZGSC),具有类似于 HgTe 的反带结构 [21] [图 2(a)]。由于立方对称性保护的能带接触节点,ZGSC 为多功能拓扑态提供了关键要素;例如,它在磁场下转变为外尔半金属 [16–18],或者在应变下转变为拓扑绝缘体 [图 2(b)],如汞硫族化合物中所报道的 [22–24]。在许多半赫斯勒化合物中,稀土 R 的 4f 磁矩在低温下以磁传播矢量 q = (1/2, 1/2, 1/2) 或等效方向反铁磁有序。这种有序破坏了时间反演对称性,同时保持了 S 对称性,满足了 AFTI 的条件 [图 2(c)] [6,15]。然而,迄今为止在 RPtBi 中尚未报道 AFTI 的特征。这可能是因为仅自旋有序产生的体相能隙很小或为零。例如,最近对 GdPtBi 的光谱研究揭示,在布里渊区中心附近存在微小的空穴和电子费米面 [25,26]。或者,多个磁畴的存在可能掩盖了本征响应。

图 2. (a) 零带隙半导体(ZGSC),(b) 应变诱导的拓扑绝缘体,和 (c) 伴随反铁磁有序的反铁磁(AFM)拓扑绝缘体的晶体结构和能带结构示意图。(b) 中的白色箭头表示应变方向。(c) 中的红色和蓝色箭头表示磁矩,T1/2 是原胞平移矢量。DyPtBi 的 (d) 电阻率,(e) 磁化强度,和 (f) 比热(C)对温度(T)的依赖性。(d) 的插图显示了电阻率在转变温度附近的放大视图。箭头表示升温或降温过程中的电阻率。(f) 的插图显示了 DyPtBi 和非磁性 LuPtBi 的 C/T 对温度的依赖性。

在本研究中,我们通过输运、超声和中子衍射实验结合单轴应力效应,探索了候选材料 DyPtBi 中的这种隐藏特征。镝化合物通常已被证明表现出各种有趣的磁性 [27–30]。其中,源于轨道自由度的 Dy 4f 电子的电四极矩表现出显著的物理性质,包括可能的电子手性 [31–33] 以及由铁四极序 [34–36] 或合作 Jahn-Teller 效应 [37–40] 诱导的结构相变。我们发现,在 DyPtBi 中,横向弹性常数 C44 在向反铁磁转变温度逼近时表现出显著的软化,表明伴随有铁四极序。这种有序导致了晶格畸变以及电阻率的突然跳变,暗示了电荷能隙的打开,随后是 ZGSC 中能带接触节点的简并解除。我们揭示,基于 q 矩序与晶格畸变之间的耦合,在压缩单轴应力下磁畴被取向一致,导致电阻率与具有天然丰富畴壁的初始状态相比进一步显著增加 14%。反过来,这一观察表明在磁畴壁处出现了反常金属态,这可能归因于类似于磁性掺杂拓扑绝缘体或拓扑晶体绝缘体的导电或无能隙表面态。这些发现强调了与多极自由度纠缠的拓扑电子系统的高可调性和功能性。

II. 结果

A. DyPtBi 中的相变

图 2(d)–2(f) 显示了 DyPtBi 的电阻率、磁化强度和比热(C)对温度(T)的依赖性。电阻率在冷却时逐渐增加,反映了如图 2(a) 所示的低载流子密度的 ZGSC。低于 3.2 K,电阻率表现出突然增加,并伴有冷却和升温过程之间的热滞。DyPtBi 中的这种电阻率跳变在其他 RPtBi 化合物 [15] 中是独特的,暗示了显著电荷能隙的形成;见图 2(b)。然而,电阻率在低温下明显饱和,这让人联想到近藤绝缘体 SmB6 表现出表面电导,其起源仍有争议 [41,42]。磁化强度在高温下表现出居里-外斯型温度依赖性,并在磁转变温度 TN 以下突然降低,如同在其他 RPtBi 化合物中观察到的那样。先前的研究表明,DyPtBi 表现出磁传播矢量为 q = (1/2, 1/2, 1/2) 的反铁磁序 [43]。拟合居里-外斯定律得到有效磁矩为 10.6 μB/mol,外斯温度为 -9.4 K。阻挫指数 f = |ΘW|/TN = 4.8,这是普通磁体 [44] 和稀土半赫斯勒化合物 [15,20] 的典型值。比热在 TN 处表现出尖锐的异常,这是一级相变的特征。图 2(f) 的插图显示了 DyPtBi 和非磁性类似物 LuPtBi 的 C/T 对温度的依赖性。由于 LuPtBi 主要反映声子贡献,在 50 K 以下观察到的 DyPtBi 与 LuPtBi 之间的偏差归因于比热的磁贡献,以下用作 DyPtBi 中的磁比热 Cm [图 3(d)]。

图 3. DyPtBi 的弹性常数 (a) C44 和 (b) C11 对温度的依赖性。插图显示了弹性常数的放大视图,由相应超声模式诱导的畸变晶格的示意图,以及与该模式耦合的多极矩的示意图。虚线蓝色曲线表示背景,虚线红色曲线是理论拟合。(c) 在 8 K 时 [111]、[110] 和 [001] 方向的磁化强度对磁场的依赖性。虚线曲线表示拟合曲线。(d) 磁比热对温度的依赖性。插图显示了基态和第一激发态的晶体电场能级方案。(e) DyPtBi 的反铁磁和铁四极序示意图。红色和蓝色箭头表示反铁磁序的磁矩,而粗体空心(未填充)箭头表示在转变温度以下出现的三角晶格畸变方向。

B. Dy 4f 电子的基态

为了深入了解 Dy 4f 电子的基态,我们进行了超声测量(测量细节见第五部分)。这是检测与超声诱导的局域应变场耦合的电多极矩的强大技术 [45]。例如,弹性常数 代表对具有 对称性的对称应变 、 和 的线性响应,这些应变与电四极矩 、 和 相耦合。类似地, 对应于对具有 对称性的对称应变 和 的响应,这些应变与电四极矩 和 相耦合。这些关系如图3(a)和3(b)右侧插图所示。换言之,弹性常数可视为相对于局部应变场的电四极矩极化率,类似于磁场中的磁化率(详见第五节)。图3(a)和3(b)的主图展示了 和 的温度依赖性。随着温度降低, 单调增加,然后在40 K以下转而减小。在接近 时观察到显著的6%软化,这是强四极矩相互作用的特征。进一步冷却至 以下时, 伴随热滞出现急剧硬化,与图2(d)中观察到的电阻率行为一致。另一方面, 在接近 时表现出极小的软化[图3(b)]。这些结果表明,具有 对称性的电四极矩,即 、 和 ,在 处的相变中起核心作用。

我们进行了磁化强度和磁比热 以及弹性常数的理论拟合,以进一步分析晶体电场(CEF)。理论模型的细节见第五节。两个弹性常数 和 在 以上的行为均被拟合很好地复现,如图3(a)和3(b)中红色虚线曲线所示。 以下的偏差反映了接近相变时弹性常数的临界软化,因为该拟合适用于非有序态。特别地,四极矩相互作用耦合常数 被发现为正,表明铁四极矩有序伴随反铁磁转变,这在Dy化合物中常见[36]。图3(c)展示了8 K( )下磁化强度沿几个场方向的磁场依赖性。每条磁化曲线均呈现单调增加,遵循类布里渊函数,但饱和值似乎不同,表明存在显著的磁各向异性。沿 方向的磁化强度在14 T时达到约 /mol,接近自由离子的预期值。另一方面,沿[001]方向的磁化强度约为该值的一半。通过外推至高场极限获得的实验饱和值与计算值吻合良好(见补充材料[46]中的注I和图S1)。中等场区域拟合曲线的偏差可能归因于模型中缺乏相互作用项,如反铁磁交换相互作用。图3(d)展示了磁比热 的温度依赖性,不仅在 处出现尖锐峰,还在30 K附近出现宽鼓包。该鼓包归因于基态 四重态与位于72 K以上的激发态 四重态之间的肖特基贡献[图3(d)插图]。事实上,50 K以下估算的磁熵为 ,这合理地接近于 的值( 为理想气体常数)。

基于这些结果,我们讨论Dy 电子的有序态。如后文所讨论,沿[111]方向施加的压性单轴应力( )显著增强 ,表明四极矩有序伴随沿[111]方向的晶格畸变。因此,与晶格畸变线性耦合的电四极矩可以关联为沿[111]方向 电荷分布的伸长或压缩,如图3(e)右侧面板所示。磁矩 具有沿母立方晶格 方向的易轴,如图3(c)所示。如后文所示,我们还发现 抑制了传播矢量 为(111)的磁畴。假设四极矩电荷分布的主轴由于四极矩与磁自由度之间的强耦合而平行于磁易轴,则 稳定了 的畴。由于在该系统中 不平行于 [43], 有效地抑制了 畴。图3(e)展示了Dy 电子的有序态。虽然四极矩-应变耦合系数 的符号无法确定(见第五节),但超声结果将可能的有序态限制为图3(e)右侧面板所示的两种代表性构型,两者均由 、 和 四极矩的线性组合描述。四极矩的铁性有序导致宏观晶格变形,降低了晶体对称性,而磁矩沿 反铁磁排列,且 。我们注意到,先前的中子散射研究提出磁矩在(111)平面内取向。由于(111)平面不包含任何 轴,这种面内自旋取向似乎与 易轴各向异性不一致。然而,虽然所报道的实验数据表明磁矩不垂直于(111)平面,但并不能确定磁矩严格位于该平面内。因此,图3(e)所示的磁结构与参考文献[43]中报道的实验数据一致。

C. 单轴应力下的磁畴排列

接下来,为了实现对反铁磁畴的零场控制,我们沿[111]晶体方向施加30 MPa的压性单轴应力进行了中子散射测量。先前的研究表明DyPtBi中的磁传播矢量为 [43]。由于立方对称性,存在四种具有不同 的畴类型,我们称之为 畴。同时,磁矩 的易轴为 ,我们称之为 畴。由于在特定 畴上沿其中一个 轴的 不能平行于 [43],总共有12种(四个 畴乘以三个 畴)磁畴类型。因此,沿 方向施加单轴应力预期会影响磁畴的体积分数。

在这里,我们选择了水平散射平面,在该平面上可以探测到属于两个 畴的磁布拉格峰,具体为 和 ;前者平行于 ,后者不平行,如图4(a)左侧插图所示。样品基本保持其原始形状,仅进行最少的抛光,以避免引入意外应变并最大化中子散射强度。在这些条件下,畴分布预计大致平衡。我们注意到 对单轴应力高度敏感,如下一节所示。因此,不能完全排除样品安装过程中残余应变导致的畴分布轻微失衡。尽管如此,先前观察到的所有 畴强度相当[43]表明,这种失衡对于检查应力诱导的畴分布演化来说足够小。我们在1.6 K和5.0 K(分别低于和高于 )下沿 线进行了倒易点阵扫描。图4(a)显示了两次扫描之间的强度差。虽然标记为 的磁布拉格峰在 处清晰可见(如蓝色垂直虚线所示),但 畴的磁反射在预期位置缺失(如红色垂直虚线所示)。图4(a)右侧插图显示了原始数据,其中尽管存在来自应力装置的大量背景,但 畴的磁峰仅在 以下清晰可见。相比之下,在 和2.5处(对应 )没有温度依赖性(详见补充材料[46]中的注II和图S2)。这些结果明确表明,沿 方向施加压性单轴应力完全抑制了 畴。

图4. (a) 沿 倒易点阵方向扫描时1.6 K和5.0 K之间的中子散射强度差。左侧插图显示了散射几何,其中 和 表示磁传播矢量。 平行于单轴应力,而 不平行。右侧插图显示了1.6 K和5.0 K下的中子散射。(b)核峰 和(c)磁峰 的中子积分强度温度依赖性。蓝色阴影区域表示 以下的反铁磁有序。(d) 和(e) 在沿[111]方向单轴应力下、几个温度下的中子散射。误差棒表示计数平方根导出的标准误差。曲线为实验数据的高斯拟合。

图4(b)和4(c)分别显示了相同单轴应力下 和 处核磁布拉格反射和磁布拉格反射的积分强度温度依赖性。图4(d)和4(e)显示了选定温度下这些反射的摇摆曲线轮廓。这些数据在加热时测量,磁反射强度在 以上降至零。核反射强度在同一温度下也略有下降,这可归因于 处的晶格结构转变,源于上述 矩有序与晶格之间的耦合。该系统的反铁磁有序可能导致 以下对称性降低的结构畸变。虽然畸变本身无法通过目前的中子散射测量直接分辨,但晶体镶嵌度的轻微变化可以通过消光效应改变核散射强度。这些结果与参考文献[43]中报道的一致,表明单轴应力的施加不会显著影响该系统的磁基态,但会改变各个磁畴的体积分数。值得注意的是,施加30 MPa单轴应力后 略微增加0.2 K,这也在磁化强度和电阻率测量中检测到,如后文所讨论。

施加单轴应力进行畴排列存在几种机制。如图4(b)和4(c)所示, 显著增加约6%,表明该机制不是来源于磁晶各向异性[48],而是来源于磁致伸缩[49,50]或通过强磁弹性耦合的交换相互作用改变[51–53]。沿[111]方向的压缩(铁磁面反铁磁堆叠)可能提高磁能,从而使 的畴[见图4(a)中间插图]在能量上不利。一个更合理的场景涉及上一节讨论的电四极矩自由度。传统磁致伸缩源于自旋-晶格耦合,通常与磁序参数的平方成正比。相比之下,四极矩代表各向异性电荷分布,可以通过双线性相互作用直接与晶格应变耦合。因此,四极矩-晶格耦合可以在相对较小的施加应力下产生显著更大的晶格响应和畴选择性能量。事实上,如后文所示,相当小的单轴应力即可显著增加 。此外,在 家族的其他成员中尚未报道晶格畸变,表明四极矩-晶格耦合而非自旋-晶格耦合的重要性。

D. 磁界面处的反常金属态

最后,我们研究单轴应力对电输运和磁化强度性质的影响;观察到的结果如图5(a)和5(b)所示。我们使用同一根样品,沿[111]和[ ]晶体学方向施加30 MPa的压性单轴应力,电流沿[ ]方向。可以看到, 在单轴应力下略微增加 。这种增强在中子散射结果中也可辨别[图4(c)]。值得注意的是, 以下的电阻率与环境压力相比增加约7%( )和14%( ),而 以上没有可察觉的变化。有人可能将其归因于单轴应力下晶格畸变的稳定化,这可能增大体相能隙。然而,这种情景可能导致 下的电阻率增幅大于 下,因为 更高;这与图5(a)中观察到的结果不一致。相反,观察到的电阻率增强更合理地归因于磁畴状态的变化。如图4(a)的中子衍射结果所示,单轴应力抑制了 的 畴。此外,如图5(a)插图所示, 以下的电阻率在释放应力后保持不变,与体相起源情景不一致。我们注意到,单轴应力并未完全释放,由于 活塞与样品保持接触,存在25 kPa的残余应力(详见第五节)。尽管该残余应力比施加应力小三个数量级,但它仍导致 出现相对较大的增加,这凸显了长程有序态对单轴应力的显著敏感性。图5. (a)电阻率和(b)磁化强度在环境压力和沿 与 方向施加30 MPa单轴应力下的温度依赖性。(a)中的黄色阴影区域示例说明了由单轴应变诱导的无能隙(导电)畴壁态消除所导致的电阻增加(电导减小)。(a)中的插图显示了在环境压力、沿 方向施加30 MPa单轴应力以及释放单轴应力后电阻率的温度依赖性。详见正文。一般而言,磁性畴壁的存在会散射载流子并增强电阻率[54]。然而,图5(a)中的电阻率表现出相反的行为;在环境压力下存在的一些畴壁,在单轴应力下通过抑制 畴而被消除。这反过来表明,本研究中DyPtBi的磁性畴壁可能促进电荷输运或导致金属性导电。该情景也一致地解释了电阻率对磁场的依赖性(见补充材料注释III [46])。值得注意的是,一旦施加磁场后,在零场下再次测量的电阻率会随着磁畴体积的修改而变大。由于体电子态在零场下应保持不变,因此磁性畴壁负责电输运的变化。

鉴于DyPtBi中的磁畴态与原型反铁磁体如MnO和NiO(具有 )中的磁畴态相似[55],主要有两类畴壁:qDWs [图1(e)]和mDWs [图1(f)]。注意,由于Dy 磁矩的强各向异性,假设畴壁为原子级厚度。在qDWs的情况下,自旋在畴壁内保持反铁磁排列,保留 对称性。例如,在具有 和 的畴之间,可能的畴壁面包括(110)和(001)。相比之下,mDWs平行于铁磁平面形成,例如(111)平面,这破坏了 对称性。

我们现在考虑在 和 下的磁畴构型。如图4(a)所示,具有 几乎平行于 的 畴在能量上是不利的。此外,由于与磁矩周围各向异性轨道耦合的晶格形变,具有 几乎垂直于 的 畴应被抑制。因此,对于 ,剩余的磁畴包括具有 和三个传播矢量 、 和 的畴,如表I所列。这与图4(a)所示的结果一致。在这种情况下,预期只保留qDWs [图1(e)]。另一方面,对于 ,幸存的畴可能包括那些具有 和 且垂直于 的畴,以及那些具有 和 且不垂直的畴。因此,预期会保留几种类型的畴壁,与 的情况不同。例如,对于 ,具有 和 之间的qDWs存活,而那些具有 和 之间的qDWs消失(见表I)。相反,具有 和 之间的mDWs,其被 消除,却得以保留。值得注意的是,尽管剩余畴数量更多,但 下的电阻率却略大于 下的电阻率。这一事实表明,根据畴壁类型的不同,可能实现不同的导电通道,这与仅承载手性边缘电流的磁性拓扑绝缘体不同。此外,反相边界(预期承载手性边缘电流[图1(d)])很可能在两种单轴应力下都持续存在,可能有助于电阻率在低温下的饱和。表I. 预期在单轴应力 或 下幸存的磁畴。 是磁传播矢量, 是磁矩。环境压力下共有12种磁畴类型,但 畴除外,因为即使在无单轴应力时这些畴在能量上也不利,用三个中心点表示。标有“ ”(“ ”)的畴在沿[111]([ ])方向的单轴应力下存活。标有“ ”的畴被两种单轴应力消除。 //(111) // // // //(111) // // //

我们使用简单的并联电导模型粗略估计畴壁对电导的贡献; ,其中 是总电导率, 是体电导率, 是畴壁电导率。为简单起见,我们使用环境压力下的电导率作为 ,以及 下的电导率作为 。在此假设下,我们估计环境压力状态下的 ,由此无能隙畴壁态被单轴应力 部分消除。注意,该值设定了 的下限,但仍远大于烧绿石 ( )[56,57]的值。烧绿石铱氧化物是第一类理论上提出可承载Weyl半金属态的材料[58]。特别是,在 中,由于时间反演对称性的破坏,这种态可以在略低于 时实现[59]。在 的低温绝缘相中,通过输运[57]、太赫兹光谱[56]、微电极装置结合微波阻抗显微镜[60]观察到磁畴边界处的反常金属态。特别地,畴壁的薄层电导被估计为 ,这与 的表面电导[41]以及 界面处二维电子气的电导[61]相当。考虑到本研究中DyPtBi的畴壁即使在单轴应力下也未完全消除,它们可以承载更高的电导。在磁性畴壁处实现这种导电态,其本质上对表面污染具有鲁棒性且可由外场控制,对于未来的器件架构极具前景。

III. 讨论
A. 金属性畴壁的起源
我们讨论畴壁导电的可能起源。人们可能会认为体隙在序参量受到扰动的畴边界处被局部抑制,类似于Slater绝缘体或自旋密度波态。在这种情况下,磁性界面的电导率预计与 以上顺磁体态的电导率相当。假设畴壁体积分数为1%,与NiO报道的值相当[62],则畴壁区域的本征电导率约为 。该值比 以上顺磁态体电导率 高出一倍以上。我们注意到该值可能仍被低估。首先,真实的 应更大,因为如单晶的晶体结构通过Rigaku X射线衍射系统表征,晶格常数确定为,与先前的研究[43,47]一致。将晶体抛光成具有(111)表面的矩形样品,使用标准四探针法进行输运测量。用银环氧树脂将金线连接到样品上。电流方向平行于晶向。电阻率、比热和磁化强度通过Quantum Design物理性质测量系统(PPMS)和磁学性质测量系统(MPMS)测量。为了在输运和磁化测量过程中沿[111]和方向施加单轴应力,我们使用了参考文献[70,71]中开发的自制单轴应力装置。弹性常数和通过相位比较型脉冲回波法[72]在2至150 K之间测量。超声波的频率为。超声波传播和偏振方向对于分别为和,对于分别为和。弹性常数通过关系式计算,其中是室温质量密度,是在2 K下利用样品长度和脉冲回波之间的时间间隔确定的声速。

对于晶场分析,我们考虑了以下有效哈密顿量,假设非有序态和低频极限[73,74]:其中是比例因子,是比率,和是对于所有矩阵元素共同的因素,和是Stevens等效算符[73]。是应变-四极耦合常数,是四极相互作用耦合常数,是四极算符,属于不可约表示。和作为微扰影响电子态。使用Wigner-Brillouin微扰法计算应变磁化率。对于应变-四极相互作用,当应变由超声波诱导时,CEF态的能量考虑到二阶微扰为其中是非微扰CEF态的能量。由电子贡献的亥姆霍兹自由能由以下方程表示:其中是配分函数,是玻尔兹曼常数。总自由能由以下方程给出:其中第二项是除电子外的声子和电子的自由能。应变-四极相互作用的弹性常数定义为对关于的二阶导数:其中是应变磁化率。由以下方程给出:其中表示热平均。除了应变-四极相互作用外,还通过使用平均场近似添加了四极-四极相互作用。因此,包含和的弹性常数的温度依赖性由以下方程表示:其中是单位体积内Dy离子的数密度,是应变磁化率。我们采用了背景刚度的Varshni方程[75]:其中是0 K时的弹性常数,和是拟合参数。我们使用和进行拟合。对于和的其他拟合参数总结在表II中。如图3(a)和3(b)中红色虚线所示,弹性常数和都被拟合很好地再现。表II。超声测量的拟合参数。是应变-四极耦合常数,是四极相互作用耦合常数,是0 K时的弹性常数,和是拟合参数。 (K) (K) (GPa) (GPa) (K) 13.3 46.1 1.05 125 8.42 35.4 0.49 85

在日本研究反应堆3(JRR-3)的5G束线上,在极化中子三轴谱仪(PONTA)上进行了中子散射实验。尺寸为的单晶样品被安装在一个夹具型单轴应力装置中,以沿垂直于样品最宽表面的方向施加30 MPa的压缩应力。该装置通过一个用于单轴应力装置的倾斜支架装入抽真空低温恒温器中,使得单轴应力方向从垂直方向倾斜。该设置使我们能够访问属于和磁畴的磁反射,如正文所述。谱仪在非极化双轴模式下运行,水平束流准直为open-80’-80’。通过热解石墨(002)单色器获得能量为34.05 meV的入射中子束。

在补充材料图S1(c)和S1(d)中,使用日本质子加速器研究设施(J-PARC)[46]的材料与生命科学设施的BL12[76]处的高分辨率斩波谱仪(HRC)在磁场下进行了中子散射测量。将尺寸为的DyPtBi单晶装入垂直场超导磁体中。磁场方向平行于样品的[111]方向。我们在1.6 K的基础温度下,使用多色脉冲中子束测量了飞行时间(TOF)中子Laue衍射图样,并改变磁场。从二维位置灵敏探测器上的强度图中提取了选定反射的积分强度。
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