抗偶极子诱导热效应的空穴自旋

《PRX Quantum》：Hole Spin Resilient to Dipole-Induced Thermal Effects

　　自旋量子比特规模化扩展的最新进展揭示了与热效应相关的未预期问题。用于操控和读取量子比特的微波脉冲被发现会过热自旋环境，这意外地诱导了拉莫尔频率偏移，从而降低了门保真度。在本研究中，我们通过实验表征硅中单个空穴自旋的拉莫尔频率对温度的依赖性，揭示了这些难以捉摸的热效应。我们的结果明确揭示了热敏感性的电学起源，源于自旋轨道诱导的电学敏感性。我们对自旋静电环境和回旋磁特性进行了精确建模，从而能够确定随温度升高而解冻的电偶极子，这些偶极子正是造成这些频率偏移的原因。令人惊讶的是，我们发现热敏感性可以通过磁场角度进行调控，甚至可以完全消除，揭示了一个空穴自旋不受热效应影响的“甜蜜点”。这些发现揭示了纵向热敏感性的微观起源，为设计热稳健的半导体量子比特提供了关键见解。

I. 引言

半导体材料中的自旋因其紧凑的尺寸和与标准工业制造工艺的兼容性，为大规模量子计算提供了有前景的前景。最近，基于第IV族的量子点更进一步，在硅和锗量子阱中分别展示了多达六个[1]和十个[2]量子比特的功能性自旋量子比特阵列。与此同时，单量子比特和双量子比特门保真度已大幅超越量子纠错的容错阈值[3–7]。这一重大进展使半导体自旋量子比特成为可扩展量子计算努力中的可信候选方案[8]。然而，多个自旋量子比特的同时操作揭示了未预期的问题。研究表明，微波和基带控制脉冲会导致意外的局部加热[9,10]，伴随量子比特拉莫尔频率的显著变化。这导致同时操作的自旋量子比特出现退相干和门保真度损失[1,11–14]，指出了自旋量子比特集成的明确障碍。

最近，Undseth等人系统地研究了硅中六个相邻电子自旋的拉莫尔频率对温度的依赖性[15]，这些电子通过微磁体诱导的合成自旋轨道耦合进行电驱动。发现所有拉莫尔频率都表现出非单调的温度依赖性，在20到约200 mK范围内随温度升高而增加，在更高温度下则减小。这导致在约200 mK处出现一个温度甜蜜点，在此处拉莫尔频率一阶温度无关，使量子比特性能对局部加热具有稳健性。

迄今为止，观察到的拉莫尔频率温度依赖性的物理机制仍不清楚。近期的理论研究[16,17]提出了基于热激活电偶极子的唯象模型。通过产生温度依赖的电场，这些偶极子改变电约束，导致电子波函数在微磁体产生的磁场梯度中发生小而相关的位移。研究表明，电子所经历的等效磁场的相应变化可以解释其拉莫尔频率的观察温度依赖性。

在本工作中，我们研究了硅金属-氧化物-半导体（MOS）纳米线器件中单个空穴自旋的热敏感性。由于其固有的自旋轨道耦合，空穴自旋表现出强烈的各向异性和栅极依赖的回旋磁因子[18–20]。因此，拉莫尔频率通常随栅极电压而变化。这种依赖性通过拉莫尔频率对栅极电压的导数来量化，称为纵向自旋-电敏感性（LSES）。最近发现，对于特定的磁场方向，LSES可以消失，定义了空穴自旋对电荷噪声一阶不敏感的操作甜蜜点[21,22]。以类似的方式，我们在此研究不同磁场方向下空穴拉莫尔频率的温度依赖性。

我们发现，拉莫尔热敏感性（LTS）定义为拉莫尔频率对温度的导数，可以高达，即与硅量子阱中电子自旋观察到的量级相同[15]。有趣的是，在改变磁场方向时，我们观察到电敏感性和热敏感性之间的明显相关性，揭示了由自旋轨道相互作用介导的共同电学起源的存在。与参考文献[16]的思路一致，我们提出了一个涉及周围偶极子浴的微观模型，该模型随温度升高而解冻，改变空穴自旋量子比特的静电环境。通过数值计算器件的完整三维静电学，包括这些偶极子的随机分布，我们与实验数据取得了良好的一致性，并发现了量级为的令人惊讶的小偶极子振幅。我们还揭示了“热甜蜜点”的存在，即特定的磁场方向，在该方向上拉莫尔频率不依赖于温度。

II. 实验结果

我们的器件由截面为的未掺杂绝缘体上硅纳米线组成，两端由重掺杂p型区域终止，提供必要的空穴库。硅沟道中的静电势通过六对面对面栅极控制，标记为，其中[见图1(a)]。射频反射测量电荷读出使用与左引线电连接的谐振器进行。单个空穴被困在栅极旁边的量子点（QD）中。其自旋态通过自旋选择性隧穿[23]向由栅极、、、、定义的大型单空穴盒（SHB）测量[见图1(a)]。这种读出方法将可访问的温度范围限制在200 mK。该SHB同时作为QD的空穴库和电荷传感器，其电化学势与左引线的费米能级对齐。器件热锚定在稀释制冷机的混合室上，基础温度为30 mK。低温恒温器配备双轴矢量磁体，可以在垂直于纳米线轴的（,）平面内改变磁场角度[几何轴和在图1(a)和1(c)中精确定义]。对于每个方向，调节磁场幅度以保持恒定的拉莫尔频率。

图1. 器件表征和温度依赖性。(a) 器件俯视图。蓝色：积累栅极。黄色：硅纳米线，窄部分未掺杂且完全耗尽，而两侧高度正掺杂。红色：电荷传感器和容纳单个空穴的点中的示意性空穴积累。(b) [resp. (c)] 因子（resp. 纵向自旋电敏感性）作为磁场方向的函数。散点测量数据，实线为拟合（拟合公式见附录A）。彩色圆圈和三角形对应于我们测量拉莫尔频率温度依赖性的选定场方向。(d) 测量的拉莫尔频率偏移作为温度的函数，定义为。拉莫尔频率通过对拉姆齐振荡进行30分钟平均提取，从相同测量中提取的非均匀退相干时间在附录B中分析。点划线对应于第III.A节讨论的拟合。虚线黑线显示零拉莫尔偏移。

我们首先表征（,）平面内的空穴g因子各向异性。结果如图1(b)所示，显示因子在约1.5至2.9之间变化，主轴相对于器件几何轴倾斜（很可能由于剪切应变），如早期实验中已经观察到的[21,22]。按照参考文献[21]中描述的程序，我们然后测量与栅极电压变化相关的LSES各向异性

(1)

我们在此考虑栅极和上的电压变化，分别量化对垂直于纳米线轴和沿纳米线轴方向电场变化的敏感性。LSES和如图1(c)所示，分别从到和从10到变化。

我们选择四个不同的磁场方向，其中取分离良好的值，如图1(b)和1(c)中彩色符号所示。对于每个方向，我们通过在低温恒温器混合室的不同温度下重复拉姆齐干涉测量协议（类似于参考文献[15]）来测量的温度依赖性。每次温度变化后，系统热化30分钟。值得注意的是，栅极电压在整个探索温度范围内保持恒定。测量的拉莫尔频率相对于基础温度值的变化，如图1(d)中针对选定的磁场角度绘制。该数据集是本工作的主要实验结果。

第一个重要观察是空穴拉莫尔频率表现出明显的温度依赖性，即通常有限的LTS。拉莫尔频率的最大变化（发生在[图1(d)中黄色菱形]），LTS高达。该热敏感性与参考文献[15]中硅量子阱中电子报道的最大LTS值相当，尽管两种物理系统存在重大差异。据我们所知，尚未有报道空穴自旋的有限LTS观察。

第二个观察是LTS明显依赖于磁场方向。这种行为通常类似于LSES观察到的行为。仔细观察，我们可以注意到两种敏感性的角度依赖性存在相关性。LTS和都在左右达到最大幅度，而在附近小得多。这种相关性表明，观察到的LTS源于温度依赖的局域电场通过自旋轨道耦合作用于空穴自旋。

有趣的是，图1(d)显示拉莫尔频率偏移在消失（蓝色菱形）。该磁场方向定义了一个热甜蜜点，在此处空穴拉莫尔频率在整个探索温度范围内与温度无关。观察到的热甜蜜点为耐热操作提供了最佳设置，如第IV节中进一步讨论的。

实验观察到的LTS的推断电学起源与参考文献[16,17]中提出的二能级系统环境作为热激活电偶极子的物理图像兼容。在下文中，基于这一基本思想，我们将首先在唯象层面阐明LTS和LSES之间的联系。然后，使用现实的数值模拟，我们将证明器件介电层中的电偶极子系综可以很好地解释观察到的LTS以及热甜蜜点的存在。

III. 随机场偶极子浴

A. 唯象证据

偶极子系综产生电场，其平均幅度取决于它们两个可及状态的相对占据，遵循玻尔兹曼分布。假设这些偶极子的效应可以归结为不同栅极上的有效电压变化：

(2)

其中是与栅极附近偶极子相关的平均激活温度，是模拟从完全极化到完全去极化偶极子系综转变的电压变化。利用这一假设，这种有效栅极电压变化对拉莫尔频率的影响与LSES直接成正比。对于此处研究的空穴自旋量子比特，我们仅考虑栅极和上的电压变化，分别作为模拟垂直于纳米线轴和沿纳米线轴方向电场变化的代理。

在首次尝试以最小拟合参数集理解所涉及的物理机制时，我们考虑相同的有效栅极电压偏移，即，并且所有偶极子存在单一激活温度。遵循这些粗略近似，我们可以使用简单关系拟合测量的拉莫尔频率偏移

(3)

其中和是测量量，和是仅有的两个拟合参数。该拟合结果显示为图1(d)中的点划线。它们表明我们的简单唯象模型可以很好地再现观察到的量子比特拉莫尔频率热致偏移的角度依赖性。拟合参数为和。虽然一致性很好，但我们注意到额外的机制，如Overhauser场（见附录C），可能也有较小尺度的贡献。有趣的是，方程(3)也可以解释热甜蜜点的存在，这预期在特定的磁场方向上出现，其中。

为了超越这一唯象模型并获得对偶极子浴的定量理解，我们现在转向对器件结构的现实模型进行数值模拟。为此，我们使用了一个基于六带哈密顿量的泊松方程和薛定谔方程的三维求解器，该求解器已在文献[21,24]中介绍。B. 模拟
作为第一步，我们需要设定器件参数，以重现实验观测到的空穴量子点的电荷和自旋特性。通过在栅极 和 上调节栅极电压，在MOS界面处模拟单个空穴量子点，如图2(a)所示。然后，进一步调整静电限制和剪切应变，使得模拟的 -因子各向异性与测量值合理匹配[见图2(b)]。在固定这些参数后，我们在不做任何额外调节的情况下计算了 。模拟的角依赖关系在图2(c)中以实线绘出，与实验数据吻合得较好。定量差异（明显的符号变化和两个甜点 ）可能是由于沿第三条磁轴的未对准造成的，这一点尚未在实验中进行探索。 的计算及其与实验的对比在附录D中讨论。

图2. 器件的模拟。(a) 器件的电场分布图。白色虚线界定了栅极和硅通道，两者之间是氧化物和介电材料。白色实线描绘了空穴波函数，淡红色虚线界定了放置偶极子的6纳米厚的壳层区域。色标适用于两个面板。(b) [相应地(c)] -因子（相应地纵向自旋电极化率）随磁场方向的变化。散点对应实验数据，灰色实线为模拟结果。

总体而言，我们的模拟结果（静电学、 -因子和LSES）与实验发现合理吻合，突显了空穴量子点附近电场的忠实建模。

现在我们转向偶极子诱导效应对空穴自旋的模拟。采用与先前研究[16,17]类似的方法，我们考虑一个非相互作用的偶极子统计系综，这些偶极子对栅极和量子点内束缚电荷产生的电场作出响应。我们只考虑纳米线周围6纳米厚区域（前栅氧化物厚度）内的偶极子，因为那里的电场最强。这些偶极子的位置和方向在氧化物内的网格上均匀采样。我们在一个网格点上放置一个偶极子，并数值求解六带哈密顿量，以提取其对拉莫尔频率的影响。我们对每个位置和偶极子方向重复此过程，并将得到的拉莫尔频率与没有偶极子时的本征频率进行比较。这产生了一个频率偏移集合， ，其中索引 标记各个偶极子。

然后，我们可以生成一个在氧化物内随机位置处分布有 个偶极子的分布，这产生一个与温度相关的总频率偏移：
(4)
其中 是第 个偶极子的能量。这个能量由下式给出：
(5)
其中 是偶极矩， 是第 个偶极子位置处的电场， 是偶极子在无电场时可能存在的固有失谐。注意，每个偶极子对拉莫尔频率的影响在 时是有限的，当 时消失。

在此阶段，我们引入两个简化假设。首先，我们假设 ，使得方程(5)变为 。重要的是，由于固有失谐 不设定优先方向，有限的LTS要求 由 主导。其次，为简单起见，我们假设所有偶极子具有相同的矩 。我们已经验证这些假设不会定性地影响我们的结论，如附录E、F和G中所讨论的。

然后，我们生成不同构型的 个随机分布的偶极子，这些偶极子提供了名义上相同但微观上不同的器件的统计系综。对于每个器件，我们计算总拉莫尔频率偏移 随温度和磁场方向的变化，参考温度取为 以与实验数据一致。图3(a)显示了在实验探索范围内选择的三个不同温度（50、100和200 mK）下，对5000个器件的统计系综计算的 的直方图，且 。

图3. 偶极子模型模拟。(a) 对于5000种不同的偶极子构型，归一化于 的 的直方图，其中 个偶极子（ ）且 ，分别在50 mK（蓝色）、100 mK（紫色）和200 mK（红色）下。磁场方向固定在 。(b) 平均 （上面板）和标准差 （下面板）对 的依赖关系。黑色虚线表示零拉莫尔偏移。(c) 对于面板(b)中由垂直彩色虚线突出的四个方向，模拟的平均拉莫尔频率偏移随温度的变化。彩色菱形对应图1中显示的实验数据。

总体趋势是，我们发现 分布较为分散，标准差 相当大，围绕一个与温度相关的平均值 为中心。 和 都表现出对磁场方向的显著依赖，分别如图3(b)的上面板和下面板所示。每个面板中我们展示了三条曲线，分别对应于 和200 mK。

在计算的 和纵向自旋电极化率 之间观察到明显的相关性[见图2(c)和3(b)]，这与上述唯象模型和实验趋势一致。有限的LTS是偶极子在足够低的温度下沿电场方向排列的结构有序性的结果，这导致量子点中的 增强。事实上，这些偶极子在氧化物中屏蔽了电场，但在外部增强了它。因此，这种效应很好地映射为有效的栅极电压变化，这解释了与LSES的明显相关性，并凸显了第三节A中唯象模型的相关性。值得注意的是，数值结果重现了观测到的热极化率符号变化，这产生了两个热甜点（ ）。此外，由于不同偶极子浴引起的 的统计变化在一个甜点处变得最小，正如减小的 所揭示的那样。然而，需要指出的是，计算的 并未考虑潜在的量子比特间变异性，这可能会为每个量子比特提供不同的LSES，从而进一步离散热甜点[22,25]。

在图3(c)中，我们将计算的拉莫尔频率偏移的温度依赖性与从图1(d)复制的实验数据进行比较。我们调整偶极矩 和偶极子数量 ，以重现实验数据。注意，对于给定的电场，激活温度 仅取决于 。因此，我们首先调整这个参数以实现 ，然后调整偶极子数量 以匹配 的实验幅度。对于 和偶极子密度 （对应于面密度 ，或在嵌入硅通道的6纳米厚氧化物内随机分布的 个偶极子），获得了总体良好的一致性，如图3(c)中的实线所示。我们将观察到的定量差异归因于实验与模拟之间电极化率的差异[见图2(c)和附录D]。

推断出的偶极矩 出乎意料地小。对于电荷 ，这个矩将对应于仅1皮米的电荷位移。这种小偶极子的物理起源仍然是一个未解的问题。它们的大小似乎与相邻电荷缺陷之间的典型跳跃事件不相容。它们也可能源自带电缺陷和无序离子氧化物材料（如化学键长或键角的轻微变化）的复杂势能景观中的小原子重构，或介电极化的局部激发。然而，这种偶极子的分布不太可能局限于非常低的能量以至于 （详细讨论见附录F）。此外，这种分布很可能在 和 之间存在相关性，而这在当前模型中并未包含。因此，这些偶极子的物理起源需要进一步研究。

IV. 缓解热耗散
热极化率使拉莫尔频率对温度变化敏感。因此，控制信号产生的热量会阻碍门保真度[13,17,26]。为了量化这种效应，我们在附录H中进行了随机基准模拟。这些模拟表明，对于几兆赫兹的典型拉比频率，与本文和文献[15]中报道的相当的热致频率偏移可以将保真度限制在99%，这清楚地说明了热致失谐造成的性能退化以及由此产生的缓解这种效应的必要性。

在本节中，我们简要回顾不同的缓解策略及其对量子比特操作的影响。我们首先讨论基于控制的方法，如脉冲工程，其旨在量子比特操作层面补偿热致误差。然后，我们介绍热甜点的概念，在该点量子比特对温度变化本质不敏感。

A. 脉冲工程
先前的研究提出通过使用非共振预脉冲[1,26-28]来使环境饱和，以制备一个加热的稳态，在该状态下可以校准拉莫尔频率。加热取决于脉冲应用的位置和时间，因为量子算法包含空闲时间。因此，稳态通常是量子比特和序列相关的。另一种方法是在约200 mK的升高温度下操作器件，以减少与耗散相关的退相干，从而实现改进的单量子比特门保真度[15]。然而，这种温度升高通常以降低相干时间为代价[29-31]。

重要的是，必须区分相干和非相干热效应。如果可重复且准静态，热致频率偏移导致相干误差，可以通过自适应校准、脉冲整形或实时相位更新来补偿[28]。相反，在时间尺度上等于或短于门持续时间发生的随机温度波动会产生非相干退相干，这无法通过重新整形控制脉冲来完全校正。虽然基于控制的缓解可以部分减轻相干LTS引起的误差，但在器件层面降低底层热极化率仍然是实现鲁棒高保真操作的有吸引力的途径。

B. 热甜点
图1(d)中的蓝色菱形展示了我们工作中最重要的结果，揭示了拉莫尔频率变为温度无关的特定磁场方向，我们将其称为热甜点。图3(c)中的模拟进一步支持了这一点。在这种特殊构型中，空穴自旋对偶极子环境的平均静态极化不敏感。这种热极化率的消除可以实现抑制热致门误差，同时仍然在尽可能低的温度下操作器件，从而可能最大化门保真度。

C. 匹配电学和热甜点
然而，这种热甜点与空穴自旋对电荷噪声基本不敏感的相干甜点[21,22,32]并不对齐，我们下面讨论这一差异。

图4显示了哈恩回波相干时间随磁场方向的变化，其值范围从5到 ，在 附近达到最大值。在假设与 电荷噪声线性耦合的情况下，该回波相干时间可以完全由LSES捕获，并写为[33]：
(6)
其中 表示栅极 在1 Hz处的等效噪声谱密度。我们用两个可测量的电极化率拟合实验数据，并提取两个噪声谱密度 和 。拟合在图4中以橙色实线显示，并合理捕捉了测量的 （橙色点）。

图4. 哈恩回波相干时间随磁场方向的变化。实线表示对方程(6)的拟合。黑色垂直虚线表示根据测量的 和 值预期的热甜点位置。

如方程(6)所示，只有当所有LSES都被最小化时，才能实现对动态非相关波动的保护，因为相干时间涉及 。另一方面，热极化率源于对电场的静态敏感性，如方程(3)所强调的。因此，每当不同符号的LSES的代数和抵消时，它就被最小化。

这种区别解释了本工作中观察到热甜点和噪声甜点处于不同场角的原因。话虽如此，在电甜点附近操作自旋量子比特需要最小化所有LSES贡献。因此，这种优化对LTS本质上是有益的，这意味着对电荷噪声的鲁棒性与对加热效应的相对鲁棒性相辅相成，即使两个甜点并不完全重合。

理想的甜点条件将是所有LSES都消失的条件，从而确保对电荷噪声和局部加热的保护。最近的研究表明，空穴自旋量子比特中自旋-电耦合的各向异性取决于其静电约束，而静电约束可以被独立调控[22]。然而，将大量量子比特组成的集合调控至理想的“最佳工作点”似乎颇具挑战性。一种更可行的方法是将量子比特集合调控至“准最佳工作点”，即仅同时抑制主要的纵向自旋-电敏感性贡献。这通常会在显著降低热敏感性的同时，带来更长的自旋相干时间。

V. 结论

我们通过在不同磁场方向下测量拉莫尔频率的温度依赖性，研究了空穴自旋量子比特的热敏感性。观测到的频移与纵向自旋-电敏感性相关，明确指向电学起源。我们提出了一种基于氧化层中热激活偶极子的微观模型，并通过实际器件级模拟加以支持，该模型能够忠实再现我们的实验观测结果。对局部电场的精确建模使我们能够提取出具有物理意义的偶极矩和偶极子密度数值。我们认为，这里所揭示的热激活偶极子的作用，与其它固态平台中二能级系统的影响类似，例如超导电路[34–37]和机械谐振器[38,39]，在这些系统中，微观缺陷已知会损害相干性和门保真度。

对于本文研究的半导体自旋量子比特，局部加热引起的拉莫尔频率频移会导致计算误差。虽然相干误差可以通过脉冲工程来校正[28]，但这些技术使量子比特仍然容易受到由随机或快速热涨落引起的非相干误差的影响。通过调控电敏感性，我们证明了存在一个“热最佳工作点”，在该点处拉莫尔频率与温度无关。在最佳工作点，热误差通道在其源头即被抑制，从而无需主动校正，这使得该方法极具探索价值。

虽然最佳工作点的方向本质上依赖于器件和量子比特，但最近的研究表明，不同的纵向自旋-电敏感性在很大程度上可以通过决定静电约束的栅电极来调控[22]。这为精细调控对电场的敏感性以及原位工程设计系统以对齐量子比特阵列中的最佳工作点提供了前景。更广泛地说，这表明一个最佳工作点——即主要敏感性同时被最小化——可以通过静电工程来实现，从而使空穴自旋对动态电荷噪声和热致频移本质不敏感。