微流控膜过滤器中的颗粒滤饼形成与跨膜压力演变：流速与孔隙率对堵塞动力学的影响

《Colloids and Interfaces》：Particulate Cake Formation and Pressure Development in Microfluidic Membrane Filters

　　

专业术语翻译：论文摘要 在过滤应用中，颗粒物在过滤膜上累积形成滤饼层，该滤饼层直接影响渗透率并增大过滤器两端的压力。在本研究中，采用光刻技术制备了孔隙率在9%至23%之间变化的10 μm微通道过滤器。为估算滤饼层生长，研究人员通过注射泵将含有1%体积分数、直径为15 μm聚苯乙烯颗粒的水-甘油溶液以300、500和700 μL h?1的流速注入过滤介质中，持续300 s。在入口和出口通道之间安装差压传感器，以随时间记录跨膜压力（TMP）。研究发现，较高的流速加速了颗粒在膜表面的沉积，这导致更大的滤饼面积以及相应的跨膜压力（TMP）升高。这些发现将为堵塞动力学提供有价值的见解，从而优化过滤器的效率和寿命。

论文解读文章

一、研究背景与问题

在微流控过滤应用中，颗粒物在过滤膜表面累积形成滤饼层，该滤饼层直接影响膜的渗透性并增大过滤器两端的压力差。微流控过滤技术广泛应用于医学诊断、水处理、污染治理和高通量颗粒分离等领域。在微滤过程中，颗粒因筛分、架桥或聚集作用在膜孔入口处累积，形成的颗粒沉积层即滤饼层，其导致膜堵塞和水力阻力增加，是膜污染的主要原因。

堵塞动力学受颗粒输运、沉积和压实机制在时间和空间上复杂相互作用的影响。颗粒与表面的相互作用、过滤器几何结构和孔排列方式、操作条件如流速和跨膜压力等均会影响颗粒捕获、脱离和滤饼生长。尽管孔隙尺度模型已有显著进展，但目前仍缺乏系统性的实验数据集来同时改变流速、过滤器孔隙率和操作时长，以定量绘制滤饼生长速率、跨膜压力演变和滤饼孔隙率演化的图谱。早期过滤阶段阻力波动和空间异质性特征在不同操作条件下尚未被充分理解，孔隙尺度模型在广泛的微流控几何结构和颗粒系统中的验证仍不充分。因此，本研究旨在通过系统变化过滤器孔隙率和流速，量化几何和水动力条件对颗粒沉积速率、滤饼层生长、压力演变及滤饼内部压实状态的联合影响。

二、研究内容与结论

研究人员采用光刻技术制备了孔隙率分别为9%、12%、17%和23%的微流控膜过滤器，使用1 μm荧光示踪颗粒进行显微粒子图像测速（μPIV）分析以理解微通道周围的流动模式和速度场，并将含有15 μm聚苯乙烯颗粒的水-甘油悬浮液以300、500和700 μL h^?1的流速通过不同孔隙率的过滤器，持续300 s以观察滤饼层生长，同时使用差压传感器记录跨膜压力（TMP）。

研究发现，滤饼层生长与流速成正比，从低流速（300 μL h^?1）下的约3 mm²增长到最高流速（700 μL h^?1）下的约7 mm²。滤饼面积的增加导致水力阻力增大，使跨膜压力（TMP）从8 kPa升高至接近19 kPa。跨膜压力（TMP）曲线呈现双相行为：初始快速上升阶段（0–50 s）归因于孔堵塞和新生滤饼形成，随后为渐进累积阶段（50–300 s），反映稳态滤饼生长。滤饼层稳态孔隙率在300 μL h^?1时为0.41–0.44，在500 μL h^?1时为0.43–0.46，在700 μL h^?1时为0.48–0.50，表明低流速下颗粒有足够时间排列成最紧凑的结构，而高流速下颗粒在达到最优排列前即被沉积，形成非平衡结构。图像分析进一步证实了该机制：300 μL h^?1时几乎无可见空隙（致密堆积），而700 μL h^?1时观察到大量离散空隙，代表动力学受限的构型。

三、关键技术方法

本研究主要采用了以下关键技术方法：光刻技术用于制备不同孔隙率（9%、12%、17%、23%）的微流控过滤器件；显微粒子图像测速（μPIV）技术使用1 μm荧光聚苯乙烯颗粒（ThermoFisher Scientific）作为示踪粒子，通过PIVLab-3.14软件进行速度场分析；差压传感器（Dwyer-Omega, PX26-005GV）配合铂金软件（Platinum software-1.2.0.7）实时监测跨膜压力（TMP）；光学视频显微镜以50帧每秒的速率结合ImageJ软件进行滤饼层面积和空隙空间的图像分析；基于Kozeny–Carman方程和Darcy定律建立滤饼层孔隙率模型，通过MATLAB-2026a求解多项式根以获得滤饼孔隙率。

四、研究结果

4.1 速度场分析

研究人员在9%孔隙率过滤器中通过显微粒子图像测速（μPIV）分析确定了速度流场。实验测得的主流道体速度（300、500、700 μL h^?1下分别为0.763、1.26、1.77 mm/s）与理论值（0.833、1.39、1.94 mm/s）吻合良好，偏差为9–10%。孔内平均速度（10.20、16.16、22.80 mm/s）也与理论预测（9.3、15.5、21.7 mm/s）高度一致。在孔入口处，流场在速度和方向上发生剧烈变化，流线向孔中心线显著汇聚，且该汇聚模式在高流速下更为明显。在孔出口处，高速射流迅速扩散减速，形成中心高速度、周围低速度的射流结构，并随下游流动逐渐消散。

4.2 滤饼层面积与压力降

滤饼层实验使用15 μm聚苯乙烯颗粒进行300 s过滤。300 s后，300 μL h^?1流速下滤饼面积在9%孔隙率过滤器中为2.5 mm²至23%孔隙率过滤器中为3.3 mm²之间变化，所有孔隙率下的平均沉积面积为3.01 ± 0.38 mm²。500和700 μL h^?1流速下平均沉积面积分别增至5.11 ± 0.87 mm²和6.47 ± 0.57 mm²。回归分析显示流速的p值为1.6 × 10^?5，孔隙率的p值为0.34，表明孔隙率对滤饼层面积无统计学显著影响，而流速具有显著影响，这与质量通量J ≈ ?u_avg一致。

跨膜压力（TMP）方面，300 μL h^?1流速下9%孔隙率过滤器达到约7.5 kPa，23%过滤器达到约8.0 kPa。500 μL h^?1时最终跨膜压力（TMP）范围为16–18 kPa，700 μL h^?1时为18.5–19.5 kPa。跨膜压力（TMP）演变呈现双相特征：初始快速上升（0–50 s）归因于孔堵塞和新生滤饼形成，随后渐进累积（50–300 s）反映滤饼增厚减缓及压实效应。多元线性回归分析确认滤饼面积是跨膜压力（TMP）的统计学显著预测因子（p = 0.017），而过滤器孔隙率（9–23%）无统计学显著效应。

4.3 滤饼孔隙率

滤饼孔隙率通过方程（5）计算。300 μL h^?1流速下，稳态主体滤饼区域孔隙率稳定在约0.41–0.44，过渡区延伸约0.5–1.3 mm。500 μL h^?1时主体孔隙率增至约0.43–0.46，过渡区延伸至0.8–2.1 mm。700 μL h^?1时主体孔隙率达0.48–0.50，过渡区延伸至约2.3–2.9 mm。高流速下较长的过渡区表明压实过程受动力学限制，无法跟上快速滤饼生长速率。对12%孔隙率过滤器1 mm²滤饼区域的空隙空间可视化分析显示，300 μL h^?1时无可见空隙表明颗粒实现了致密空间填充排列，而700 μL h^?1时大量离散空隙代表动力学受限的非平衡构型。

五、讨论与结论

讨论部分指出，滤饼孔隙率随流速的系统性增加（300 μL h^?1时0.41–0.44对比700 μL h^?1时0.48–0.50）揭示了更高驱动力产生更不紧凑的结构。低流速下颗粒到达滤饼表面缓慢，颗粒间有更长间隔进行水动力和机械诱导的运动（滚动、滑动、旋转和局部重排），从而向更稳定紧凑的构型迁移。高流速下快速颗粒通量创造了非平衡沉积状态，颗粒在达到最优排列前即被沉积，动力学约束导致较低效的堆积和更高的空隙率。

研究结论：本研究通过光刻技术制备了孔隙率从9%到23%变化的微过滤器，使用1 μm荧光种子颗粒进行显微粒子图像测速（μPIV）实验，并使用15 μm聚苯乙烯颗粒进行滤饼层研究，在三个流速（300、500和700 μL h^?1）下运行并连续监测跨膜压力（TMP）。μPIV分析中测得的主流道和孔内速度与理论预测高度吻合，流场在接近10 μm收缩处表现出强汇聚行为，且在高流速下加剧。滤饼层实验表明滤饼层生长与流速成正比，从低流速下的约3 mm²增长到最高流速下的约7 mm²，跨膜压力（TMP）从8 kPa升至近19 kPa。跨膜压力（TMP）曲线呈双相行为，滤饼层稳态孔隙率从300 μL h^?1时的0.41–0.44增至700 μL h^?1时的0.48–0.50，表明低流速下颗粒有充分时间形成最紧凑结构，高流速下形成非平衡结构。本研究的定量和物理发现将有助于开发合理的过滤过程设计、做出明智的操作条件选择，以及开发准确表征水动力行为、颗粒沉积和结构发展相互作用的预测性工程模型，从而优化过滤系统效率并减少污染。