基于TALYS核反应计算的钇-90生产路线对比分析

《Annals of Nuclear Energy》：Comparative analysis of production routes for Yttrium-90 based on TALYS nuclear reaction calculations

　　

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  使用TALYS 2.2评估了用于生产⁹⁰Y的十一条核反应途径。
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  引入了一个半定量途径评估框架，包括杂质和同质异能素约束。
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  计算了所有研究途径的亚稳态^90mY产生量。
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  根据计算特性，⁸⁷Rb(α,n)⁹⁰Y途径显示出优势，而⁸⁹Y(d,p)⁹⁰Y仍有前景但受同质异能素限制。
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  仅凭峰值基态截面不足以可靠选择生产途径。

引言

核医学是现代科学中跨学科性最强的分支之一，融合了核物理、放射化学和临床医学。该学科依赖于具有特定衰变特性的放射性核素，这些特性使其能够实现外部成像或局部治疗性照射。自从Hevesy提出开创性的示踪剂概念以及人工放射性核素的早期医学应用以来，与医学相关的放射性同位素的生产一直是应用核科学的核心课题（Kowalsky和Perry, 1987, Qaim, 2012）。尽管放射性核素生产技术已有长足发展，但确定最佳生产途径仍是一个复杂问题，受到反应能量学、激发函数行为以及竞争核通道的制约。在实践中，最适宜的生产路径不能仅基于截面大小来确定，而需要综合考虑物理和操作约束。

核医学中使用的放射性核素大致分为诊断类和治疗类，每一类都要求不同的核衰变特性。诊断用放射性核素通常根据短半衰期和适合外部探测的光子发射来选择，这构成了单光子发射计算机断层扫描（SPECT）和正电子发射断层扫描（PET）等成像模式的基础。相比之下，治疗用放射性核素则因其通过带电粒子发射在恶性肿瘤组织内沉积足够能量的能力而被选用，从而在限制对周围健康结构损伤的同时最大化肿瘤控制效果（Qaim, 2012, Das和Pillai, 2013）。

在已确立的治疗用放射性核素中，⁹⁰Y因其良好的放射物理特性而占据重要地位。⁹⁰Y是一种高能纯β^?发射体，半衰期约为64小时，衰变至稳定的锆-90（⁹⁰Zr）。其高能β粒子和合适的半衰期使其在靶向放射性核素治疗和放射性栓塞手术中特别有效，尤其适用于肝脏恶性肿瘤（Dryák和?olc, 2020, Chakravarty和Dash, 2012）。因此，⁹⁰Y的临床相关性和广泛应用持续推动着对其生产途径优化的研究兴趣（Chakravarty和Dash, 2012）。然而，尽管其临床使用广泛，⁹⁰Y的生产仍然主要基于从⁹⁰Sr衰变衍生出的发生器系统。已有研究提出了涉及加速器和中子诱导反应的替代生产途径，但由于缺乏系统性的评估框架，其相对可行性仍未被充分理解。

医用放射性核素的产生受反应堆或带电粒子加速器中发生的核反应机制所支配。反应截面、阈值能量和通道竞争效应从根本上决定了生产的可行性、产率和放射性核素纯度（Saha, 2018）。在此框架下，理论核反应建模通过预测激发函数、识别最佳能量窗口和估计杂质形成，发挥着重要作用。理论核反应建模，特别是使用TALYS等代码，在预测激发函数和识别可行生产路径方面起着关键作用（Koning等, 2008, Koning和Delaroche, 2003）。近期关于治疗用放射性核素生产的推荐核数据更新进一步强调，反应选择应基于评估的激发函数、可实现的生产产率、相关的不确定性以及放射性核素杂质的形成，而不仅仅依据峰值截面（Tárkányi等, 2024）。

现有的理论研究主要集中于报告激发函数，而未将反应能量学、杂质形成和实际生产约束整合到一个统一的评估框架中。因此，最佳生产途径的选择往往仍不明确，特别是当竞争反应通道显著影响放射性核素纯度时。

本研究旨在利用TALYS核反应代码，对由带电粒子、中子、氚核和光子诱导的⁹⁰Y可能生产途径进行基于物理学的比较研究。与传统激发函数报告不同，本研究将阈值行为、激发函数形态、主要杂质通道、有效能量区间、亚稳态^90mY形成以及实际可行性约束整合为一个统一的半定量评估框架。除了原始的杂质负担比和生产适宜性指数，还引入了同质异能素负担比和修正的适宜性指数，以考虑亚稳态布居。通过一致建模方法系统分析十一条反应路径，本研究不仅旨在识别能量上有利的途径，还识别那些在考虑杂质和同质异能素约束后仍然切实可行的途径。

章节片段

放射性核素生产的总体框架

用于科学和医学应用的放射性核素生产，由中子、质子、氘核和α粒子等入射粒子引起的核反应机制所支配。这些反应的概率由核反应截面描述，该截面强烈依赖于弹射能量、核结构和可用的反应通道（Satchler, 1983, Koning等, 2007, Hodgson, 1994, IAEA, 2008, Krane, 1988, Koning和Rochman, 2012）。

计算框架与TALYS代码

本研究采用理论核反应建模方法，探讨⁹⁰Y的可能生产途径。所有计算均使用TALYS 2.2核反应代码完成，这是一个广泛使用的计算框架，旨在模拟中子和轻带电粒子在宽能量范围内的核反应（Koning等, 2008, Koning和Rochman, 2012, Koning等, 2023）。

TALYS通过复合核、

结果与讨论

针对由p、α、d、n、t和光子诱导的十一个核反应系统，研究了支配⁹⁰Y产生的激发函数。由于放射性核素形成受反应能量学、阈值行为和通道竞争效应的控制，结果在反应机制框架下解读，而非通过孤立的数值比较。为保持物理清晰度，反应按弹射类型和主导核

结论

在本研究中，在一致的基于TALYS的理论框架内，系统研究了多条产生⁹⁰Y的核反应路径。在0–50 MeV的弹射能量范围内，评估了由质子、氘核、α粒子、中子、氚核和光子诱导的十一条反应途径。结果表明，生产的可行性不能仅由峰值截面大小决定，而需要综合考虑阈值行为、

利益冲突声明

作者声明，他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系，这些可能影响本文报告的工作。

Asif Amin|Muhammad Nauman Usman|Muhammad Shahid|Ismail Hakki Sarpün