通过里德伯阻塞在光学镊子中快速制备单原子

《PRX Quantum》：Fast Single-Atom Preparation in Optical Tweezers via Rydberg Blockade

　　持续补充的光镊阵列将利用中性原子量子比特解锁无限深度的量子电路。限制这些系统循环时间的一个关键瓶颈在于，从初始加载了多个原子的光镊中移除多余原子。在传统的光辅助碰撞技术中，缓慢的碰撞动力学将移除多余原子的时间尺度限制在几毫秒。在此，我们提出并演示了一种方案，利用光镊内的里德堡阻塞和自电离，在微秒时间尺度上从多重占据的光镊中选择性地逐一移除原子。我们在171Yb中于两个互补区域演示了该协议。通过从基态进行双光子里德堡激发，我们在64.8 μs内将多原子概率降至1%，同时保留了58.2(2)%的光镊中的单原子，这与相同实验条件下通过光辅助碰撞实现的填充率相当，但速度快了两个数量级以上。通过从亚稳态3P0进行单光子激发，降低的单原子损耗使得更高的填充率达到74.8(3)%，但代价是为将原子制备到3P0态需要额外的时序开销。最终的填充率受到一种尚未解释的双体损耗机制的限制，若能解决这一问题，或许能够实现快速、近似确定性的光镊加载。

I. 引言

光镊阵列中的中性原子是容错量子计算[1–5]、量子模拟[6–11]和量子计量[12,13]的有前景的平台。在所有这些应用中，量子操作均始于一个确定性填充的单原子占据光镊阵列。制备此类阵列通常涉及多个阶段，包括从磁光阱（MOT）中装载原子、通过光辅助碰撞（LAC）移除多重占据的光镊[14,15]、测量占据位点以及原子重排[16–18]。历史上，原子装载是所有操作中耗时最长的步骤，这导致对加速其他步骤的动力不足。然而，近年来从冷原子库进行快速原子重新装载的进展将原子装载时间缩短至毫秒量级[19–24]，从而使其他步骤成为限速步骤。

在提高测量速度方面已有相当进展，包括自由空间[25,26]和腔阵列[27]中的无损测量，以及破坏性测量[28,29]。类似地，许多研究探讨了加速的重排协议[30–32]以及用于快速重排的新型光学系统架构[33,34]。然而，在提高单原子制备速度方面的进展较少。

从MOT或原子库将原子装载到光镊中会导致原子占据数的泊松分布。制备单原子占据光镊的主流方法是光辅助碰撞[14,15]，该方法将原子对弹出，直到每个光镊的占据数变为零或一个原子，达到50%?60%的稳态填充率。由于LAC依赖于在数十纳米长度尺度上起作用的分子势，光镊中原子的碰撞速率较小[35–37]，导致在典型光镊中制备时间约为10 ms，这在许多原子种类中均如此[20,23,24]。通过定制用于LAC的光学势，可以改变碰撞动力学以优先逐一移除原子，从而提高最终占据率，但代价是将制备时间延长至数十或数百毫秒[38–42]。我们注意到，在更紧密约束的光学陷阱中，包括三维光学晶格[43]和纳米光纤陷阱[44]，已经实现了毫秒级LAC。

一种概念上不同的策略利用里德堡阻塞进行单原子制备[45,46]。在该方案中，里德堡阻塞用于将至多一个原子转移到不同的超精细态，而其余原子被推出陷阱。由于里德堡相互作用在微米长度尺度上起作用，该协议的持续时间不受基态原子间碰撞速率的限制，而是受将原子从陷阱中弹出所需时间的限制，该时间可短至[1]。采用这种“保留一个”的方法，实现了62%的单原子制备保真度[46]。已提出扩展到更高初始填充下的更高单原子占据率的方案，但实际性能受到与邻近基态原子碰撞、里德堡面条效应和长程有限阻塞效应的限制[47–49]。

在这项工作中，我们展示了一种利用里德堡阻塞制备单原子占据光镊的不同方法，通过重复的里德堡激发和自电离循环逐个弹出多余原子。这种“移除一个”的方法速度很快——每个里德堡激发和自电离循环发生在微秒时间尺度——并且通过避免单次循环中的多原子损失，能够实现高装载概率。在171Yb光镊阵列中，采用从基态的双光子里德堡激发，我们通过18次激发和弹出循环实现了1%的多原子占据率，总持续时间为，比相同实验条件下的LAC快了两个数量级以上。单原子填充率为58.2(2)%，这受到由中间态散射和有限里德堡寿命引起的基态-里德堡退相干导致的单原子损耗（每次循环2%）的限制。为规避这一限制，我们采用相同的方法，从亚稳态3P0进行单光子激发到主量子数更高的里德堡态。这将单原子损耗降至每次循环0.26%，并将最终单原子填充率提高至。然而，在该区域，单原子占据率受到一种尚未解释的双原子损耗过程的限制，并且由于需要在转移到3P0之前预冷原子，协议持续时间延长至几毫秒。该技术除了高保真双量子比特门所需的硬件和控制外，无需额外硬件或控制，并且可以在任何能够工程设计快速里德堡态移除的原子种类中实现。未来若减少未解释的双原子损耗，或许能够实现快速、近似确定性的光镊装载。

II. 利用里德堡阻塞进行单原子制备

我们协议的基本机制如图1所示。对于光镊中处于里德堡阻塞半径内的n个原子[图1(a)]，集体激发到单激发态|r?的拉比频率为√nΩ，其中Ω是单原子拉比频率[50]。施加持续时间为τ的脉冲，当√nΩτ=π时使原子返回基态，但当Ωτ=π时，则以概率1?cos2(π√n)使一个原子留在里德堡态。利用自电离在脉冲结束时从陷阱中弹出任何里德堡布居[51–53]，我们可以实现n→n?1的布居转移，同时保留n=1的布居[图1(b)]。该过程可以重复，直到多原子占据概率降至期望阈值Pthr以下。共振Ωτ=π脉冲也会在√n为整数（即n为完全平方数）时使所有原子返回基态，这将导致这些原子数处的布居累积。这个问题可以通过将里德堡激发失谐δ来规避，从而将拉比频率的标度变为√(nΩ2+δ2)。

图1. (a) 不同原子数n（颜色如图例所示）的集体拉比振荡，上方为共振激发，下方为失谐激发（δ=√3Ω，其中有效拉比频率为√(nΩ2+δ2)）。虚线表示单原子π脉冲持续时间。(b) 单原子制备方案，包含m个循环，每个循环有两个步骤。首先，一个里德堡π脉冲将一个原子从多重占据的光镊激发到里德堡态（橙色），同时保持单原子占据光镊中的原子处于基态（蓝色）。其次，自电离将里德堡布居从陷阱中移除。

A. 实验装置

使用先前在文献[23]中描述的装置，我们首先通过从基态进行里德堡激发来演示所提出的方案。简而言之，光镊从持续维持的冷171Yb原子库中装载，随后通过可移动光镊阵列从原子库中运输出来。然后，原子被光泵浦到3P0态，使用556 nm光驱动1S0→3P1互组合线[图2(a)]，随后激发到里德堡态。选择里德堡态43S1，使得相互作用强度V在光镊内的原子间距（约200 nm处为2π×30 MHz）下远大于拉比频率，但在邻近陷阱的原子间（约2.5 μm处为2π×10 kHz）可忽略不计（见附录A）。我们通过中间态6P1使用双光子激发，采用波长为399 nm和768 nm的反向传播光束。激光参数的详细信息见附录B。为避免里德堡态的反俘获和光镊光引起的里德堡跃迁差分光位移，我们绝热地调制光镊强度，调制周期为[4]。在陷阱关闭期间，我们进行里德堡激发，随后用375 nm激光驱动43S1→44P1跃迁进行自电离脉冲。里德堡态的自电离移除时间为。为确保完全移除里德堡布居，自电离脉冲保持开启直到下一个里德堡激发脉冲，脉冲持续时间为。在自电离期间，我们同时进行光泵浦，将衰减到1S0的布居转移回3P0。为给光泵浦留出足够时间，里德堡激发在每隔一个陷阱关闭期间进行。每个包含里德堡π脉冲、自电离和光泵浦的循环总共需要[图2(b)]。

图2. (a) 双光子激发方案的相关跃迁。556 nm激光用于光泵浦，399 nm和768 nm用于双光子里德堡激发，375 nm用于里德堡态的自电离。(b) 双光子激发方案的协议时序图。(c) 171Yb光镊阵列的示例单次图像，具有数分辨成像。(d) 在初始装载平均每个光镊1.3个原子后记录的数分辨图像的光子计数直方图。虚线显示每个原子数n的高斯拟合，实心黑线是累积拟合。插图显示提取的原子数概率Pn，与泊松分布（黑色虚线柱）比较。(e) 基态与里德堡态之间单原子拉比振荡的实验数据（圆圈）和模拟（实线），拉比频率为2π×1.3 MHz，失谐为2π×1.0 MHz。(f) 多原子集体拉比振荡。圆圈显示对于初始平均装载1.3个原子，测得的概率Pmulti作为里德堡脉冲持续时间的函数。实线是正文中描述的模拟曲线。拉比频率为2π×5.5 MHz，失谐为2π×3.5 MHz。

为表征协议性能并探测集体里德堡动力学，我们通过在171Yb的1S0(F=1/2)→3P1(F=3/2)跃迁上进行高速数分辨成像来测量光镊中的原子占据数[26]。成像时间远短于成像光引起的光辅助碰撞时间尺度，从而可以在碰撞损失发生前测量光镊中的原子数分布。图2(c)显示了随机装载的171Yb阵列的示例单次图像，图2(d)显示了光子计数直方图。我们通过将光子计数直方图拟合为七个高斯函数的和来提取原子数分布。概率Pn由每个高斯函数的包络面积获得。

B. 集体光镊内里德堡动力学

单原子拉比振荡的示例如图2(e)所示，拉比频率为2π×1.3 MHz。观察到的振荡与使用实验参数的主方程模拟一致，拉比振荡的可见度受中间态散射（）和里德堡态寿命（）的限制。

为确认多个原子在光镊内被阻塞，我们测量了原子数分布作为里德堡激发持续时间的函数[图2(f)]。结果呈现出复杂的多频拉比振荡，其中Pmulti的振荡包含√3Ω和√5Ω的分量。复杂的多频振荡被包含单原子动力学和里德堡阻塞的主方程模拟很好地捕捉，并对原子数n>1引入了额外的现象学退相位速率（模拟细节见附录B）。这种多原子退相干也在文献[46,47]中观察到，可能的解释包括基态-里德堡分子或里德堡面条的短程效应，以及有限阻塞等长程效应[48,49,54]。

C. 单原子制备性能

现在，我们转向演示使用π-pulse方法的单原子制备。图3(a)显示了在可变重复次数后，光镊中找到零个、一个或多于一个原子的概率，起始条件为平均1.3个原子，失谐为δ=2π×3.5 MHz。经过18个循环（总持续时间为），多原子概率达到1%，同时保持单原子填充率为58.2(2)%。作为比较，使用相同初始条件和陷阱深度的LAC在1%多原子占据率下实现了类似的填充率（），但需要[图3(b)]。将多原子阈值降低至0.1%需要额外的激发循环，将协议持续时间增加至，并将最终填充率降低至。填充率的降低源于单原子损失，该损失对于该失谐独立测量为每周期，相比共振脉冲的每周期有所减少，这是因为中间态散射减少以及在里德堡态中停留时间更短。选择该失谐是为了在目标多原子占据率为1%时优化单原子填充率，通过平衡两种竞争效应：减少每个周期内的单原子损失，同时限制减少多原子群体所需的周期数。图3。(a) 实验数据（圆圈）和模拟（虚线和实线）分别显示（红色）、（蓝色）和（灰色）随总协议时长的变化。虚线表示正文中描述的基于主方程的模拟。实线则额外包括了每脉冲8%的损失概率。(b) 关于LAC的实验数据（方块）和模拟（实线）。实线基于具有拟合速率、和的群体演化。在(a,b)中的插图显示了相同数据在对数坐标下的情况。在(a)和(b)中，初始加载的平均原子数均为。(c) 在达到之后，单原子填充率随平均加载原子数的变化。深蓝色和浅蓝色星号分别表示在达到和0.1%时的情况，数据取自(a)中的结果，而圆圈则来自另一数据集的实验结果。虚线（实线）表示不包括（包括）每脉冲8%损失概率的模拟。灰色阴影区域表示初始概率，由给出。(d) 达到所需的周期数（）随平均加载原子数的变化。为了理解群体演化，我们将测量结果与基于主方程的模拟[图3(a)中的虚线]进行比较。然而，我们观察到模型未捕捉到的两个效应。首先，如图3(a)所示，测量的零原子群体增长速度快于仅由单原子损失预测的结果，这可以通过在模拟中包括每周期8%的损失概率来经验性地再现[图3(a)中的实线]。其次，我们观察到多原子群体的去除在协议后期减慢[图3(a)中的插图]，导致达到较低多原子阈值所需的脉冲数比模拟更多。这两个效应都尚未被理解。最终的填充率受限于初始填充、单原子损失和双原子损失。我们通过改变镊子加载时间来变化初始加载，从而系统研究这一点。如图3(c)所示，最初随的增加而增加，反映出初始空镊子概率的降低，但在附近饱和。这一趋势被我们的模拟定性再现。我们观察到实验实现的填充率系统性地低于模拟，我们将其归因于模拟未捕捉到上述观察到的减慢。此外，圆圈和星号数据之间的差异源于395纳米激光功率的波动，这改变了共振和校准的脉冲持续时间，导致圆圈数据中单原子损失略高。我们发现该协议不需要预先冷却镊子中的原子，从而避免额外的时序开销。原子的温度由储池温度决定，为。在协议之前将原子冷却至（需要）并不会显著改变观察到的动力学，除了在多普勒冷却期间额外的LAC诱导损失。此外，在协议期间，预计存活的原子不会有明显的加热，因为通过自电离的喷射机制选择性移除里德堡原子，而剩余基态原子不受影响。尽管后续相干量子比特操作需要额外的冷却，但该冷却可以整合到协议后进行的识别成像步骤中，因此不会引入额外的时序开销。III. 单光子里德堡激发的单原子制备用双光子激发进一步减少单原子损失需要同时抑制中间态散射和选择更高主量子数的里德堡态，后者具有更长的寿命。使用镱中的中间态，这很困难，因为在处生成足够高的光功率困难，且态具有宽线宽（）。这与碱金属原子平台形成对比，在那些平台上低损耗双光子里德堡激发很容易实现[55]。我们通过使用亚稳态的单光子激发来克服这一限制[28]。为了制备处于态的原子，我们进行冷却（），然后是态制备（），包括用于斜坡陷阱强度和调制的时间，以及通过驱动拉曼跃迁到态的光泵浦时间[28][图4(a)]。冷却期间的意外光辅助碰撞导致亚泊松原子数分布，即使不施加任何里德堡脉冲，但大多数镊子仍然多重占据[图4(b)]。协议后通过将原子去泵浦回基态来测量原子占据数。实验实现的更多细节见附录C。图4. 单光子里德堡跃迁的单原子制备。(a) 从亚稳态进行单光子跃迁的相关能级。(b) 不施加里德堡脉冲时的原子数概率分布（彩色条），与泊松分布（黑色虚线条）比较。(c) 示例性单原子拉比振荡。(d) 多原子集体拉比振荡，用测量。(e) （红色）、（蓝色）和（灰色）随协议时长的变化，从开始。这里的协议时长不包括冷却和态制备开销。插图显示了对数坐标刻度，虚线表示和，实线表示模拟结果。(f) 单原子填充率，在达到后作为在周期时平均原子数的函数。灰色阴影区域表示初始概率。(g) 达到所需的周期数（）。在(f,g)面板中，深蓝色圆圈表示实验数据，浅蓝色三角形对应。在(d–g)面板中的实线基于附录C中描述的模拟。我们激发到里德堡态，该态被选择为与高保真双量子比特门兼容[56]，从使用由激光驱动的单光子跃迁。代表性的单原子拉比振荡和与之间的相干多原子拉比振荡，拉比频率为，如图4(c)和4(d)所示。单原子损失减少到每脉冲，因为缺乏中间态散射且更高的里德堡态寿命更长。减少的单原子损失使得单原子填充率高于双光子实现。我们在周期内达到多原子概率低于时实现了的填充率，以及在24周期时实现了的填充率[图4(e)]。与双光子实现相比，在双光子实现中，将协议扩展到较低会导致显著降低，而单光子实现由于低单原子损失，在这些阈值之间填充率仅下降。脉冲重复周期被选择为，导致达到的时间和达到的时间。这一选择是出于实验便利考虑，并未优化。由于协议性能主要由每周期去除动力学决定，较长的重复周期并不反映单光子实现的基本限制。通过这种方法，在平均原子数低至时，可以实现的填充率超过70%[图4(f)和4(g)]。实现的单原子填充率不再受单原子损失限制，而是受观察到的损失限制，这在协议最初几轮中概率的急剧上升中显而易见。损失概率拟合为每周期18%，比双光子实现中观察到的损失大。这种双体损失的起源尚不清楚。可能的机制包括通过短原子间距离处的里德堡意面[49]违反阻塞，或里德堡原子与附近原子以分子或碰撞形式相互作用的影响[48,54,57,58]。所有这些过程引起的损失预计会随着近距离原子对变得更加可能而增加，因此它们预计在密度、原子数和温度上表现出定性相似的依赖性。这些依赖性可能无法清晰区分潜在机制。可能更有信息量的特征可能来自对所选里德堡态的依赖性。然而，里德堡意面和分子贡献如何依赖于里德堡态尚不清楚，定量预测具有挑战性，因为它们需要建模短程里德堡相互作用和分子态。未来的系统研究可以通过改变主量子数或失谐来提供额外约束。例如，与分子态相关的光谱特征或共振可以帮助确定分子效应是否对观察到的双体损失有贡献。整个单原子制备序列的总时长为6.6毫秒，其中冷却和态制备所需的时间占协议总时长的大部分。因此，remove-one协议的快速时标将主要的制备开销转移到激光冷却和内部态制备上，这为开发更快冷却技术提供了额外的动力[25,59]。IV. 讨论我们已经展示了光学镊子中的快速单原子制备协议，通过利用镊子内里德堡阻塞，与常规光辅助碰撞相比实现了超过两个数量级的加速。该协议的基本要素是低损耗里德堡激发和里德堡原子的快速移除。低损耗里德堡激发可以很容易地通过镊子阵列实验实现，使用与实现高保真双量子比特门相同的要素。自电离是碱土原子的通用特征[51,53]，但可以被其他里德堡移除技术替代，如反陷或场电离[60–62]。该协议原则上可以扩展到确定性加载，因为喷射机制和单原子的高存活概率。在近确定性范围内操作可以消除对非破坏性成像和重排的需求，消除在操作连续镊子阵列时具有主要时序开销的其他两个过程。双体损失是实现更高填充率的主要障碍；它们的起源尚不清楚，观察到我们从基态的双光子实现为8%，而从亚稳态的单光子实现为18%。从每个镊子原子（见附录D）开始，在单原子和双原子损失分别为0.1%和0.05%的情况下，可以达到99%的单原子填充率。这种初始加载低于我们估计的用于通过keep-one方法[46]达到相同确定性水平的值。