多铁半导体(Ge,Mn)Te中激光诱导Rashba自旋轨道力矩研究

《Advanced Science》：Laser-Induced Rashba Spin-Orbit Torques in Multiferroic Semiconductor (Ge,Mn)Te

　　

多铁半导体(multiferroic semiconductor)(Ge,Mn)Te同时表现出铁电性(ferroelectricity)、强Rashba自旋轨道耦合(Rashba spin-orbit coupling)以及载流子介导的磁有序(carrier-mediated magnetic order)，使其成为探索电子、结构与磁自由度之间相互作用关系的独特平台。在本研究中，研究人员利用时间分辨磁光光谱(time-resolved magneto-optical spectroscopy)研究了Ge_0.85Mn_0.15Te的超快磁化动力学。通过分离瞬态响应中的磁性和非磁性贡献，研究人员识别出两种不同的激光诱导磁性现象，二者均源于光诱导的有效自旋轨道力矩(photoinduced effective spin-orbit torque)。相干磁化进动由激光诱导的空穴浓度增加所驱动，该过程改变了Rashba劈裂的、自旋锁定的价带态占据，并移动了磁易轴(magnetic easy axis)的位置。瞬态磁性变化表现为泵浦诱导椭圆率磁滞回线(hysteresis loops)的振幅与矫顽场(coercive field)发生改变，这归因于激光诱导的铁电亚晶格位移(ferroelectric sublattice displacement)的修饰，进而影响铁电极化及其相关的Rashba自旋轨道相互作用。虽然第一种光自旋轨道力矩已在稀释磁半导体(diluted magnetic semiconductor)(Ga,Mn)As中观察到，但第二种效应是多铁Rashba半导体(Ge,Mn)Te所独有的，这为在自旋轨道电子学(spin-orbitronic)器件中实现磁有序的全光操控(all-optical manipulation)和自旋轨道力矩产生开辟了新机遇。

**论文解读：多铁Rashba半导体(Ge,Mn)Te中激光诱导的Rashba自旋轨道力矩**

**研究背景与科学问题**

高效利用自旋轨道耦合(Spin-orbit coupling, SOC)操控磁化强度是现代自旋电子学的核心目标之一。在缺乏反演对称性的固体中，SOC可解除电子态的自旋简并，并通过Rashba和Dresselhaus效应形成动量依赖的自旋织构。其中Rashba效应通常更强，对器件应用更具吸引力，但要求特定的反演对称性破缺来影响体电子态。Rashba自旋轨道相互作用能实现电荷与自旋自由度的高效相互转换，是Edelstein效应、逆Edelstein效应以及电流诱导自旋轨道力矩(spin-orbit torques, SOTs)的基础。不同于依赖磁性参考层注入自旋极化电流的传统自旋转移力矩，SOT直接源于自旋轨道相互作用，因此为电操控磁化提供了高效途径。铁电Rashba半导体因其可切换的铁电极化而独具优势，典型代表是α-GeTe，其具有约0.85 eV间接带隙、约700 K以下稳定的菱方畸变，Ge和Te亚晶格沿[111]方向相对位移产生巨Rashba参数α_R约4 eV?，并已实现电场切换自旋织构。近期实验表明，飞秒激光脉冲可在亚皮秒时间尺度瞬态增强α-GeTe的Rashba参数，建立了超快光学激发、铁电极化与Rashba SOC之间的直接联系，并引出关键问题：这种光诱导Rashba调制能否在Rashba耦合与磁化内在关联的体系中用来操控磁有序？

Ge_1-xMn_xTe作为GeTe的磁性对应物，在保持极性结构的同时引入载流子介导的磁有序，形成同时具有铁电性、巨Rashba自旋劈裂和破缺时间反演对称性的多铁材料。这种反演对称性破缺与磁性共存产生了独特的Rashba–Zeeman电子结构，表现出强自旋-动量锁定、交换劈裂和增强的贝里曲率效应。尽管已有电流诱导磁化翻转的实验证据，但其Rashba耦合磁态的非平衡动力学尚不清楚，特别是光诱导Rashba相互作用修饰能否通过两个铁性序的耦合产生有效自旋轨道力矩并驱动相干磁化动力学，仍属未知。回答该问题需要超快光学控制以及可靠地区分Ge_1-xMn_xTe瞬态光学响应中磁性与非磁性贡献的方法。

**研究内容与主要贡献**

研究人员利用时间分辨磁光光谱(magneto-optical spectroscopy, MO)系统地研究了Ge_0.85Mn_0.15Te单晶薄膜的超快磁化动力学。通过仔细分析飞秒光激发后的信号，他们发现了包括磁化进动和磁滞回线时变在内的复杂磁化动力学。实验数据无法用简单的激光诱导样品升温来解释，而是与激光脉冲通过改变铁电极化、进而经Rashba耦合改变磁态的图像一致。该工作代表了向全光自旋轨道电子学迈进的重要一步，其中Rashba耦合的超快光学控制被直接转化为磁控制。他们描述了一种新的非热光磁激发机制，可用于一类多铁材料中磁化的超快操控。该成果发表于《Advanced Science》。

**关键研究方法（约250字）**

研究人员使用分子束外延法在BaF₂(111)衬底上生长了标称Mn组分x_Mn=0.15、厚度50 nm的GeMnTe样品，并以x_Mn=0.30的Ge_0.70Mn_0.30Te薄膜作为铁电序显著减弱的参考样品。实验采用透射几何下的磁光泵浦-探测技术，在15 K温度下分别使用“标准”非共线光路和“同心”共线光路（仅探测Faraday效应）测量泵浦诱导的探针椭圆率变化(Δγ)和旋转变化(Δβ)，并通过不同磁场极性下的差分提取磁信号分量Δγ_dif和Δγ_aver。静态磁光表征使用超连续激光器与四极电磁铁，测量不同角度磁场下的Faraday磁滞回线。此外，研究人员还基于Kane模型进行了能带结构计算，以辅助解释实验结果。

**主要研究结果**

**2.1 样品与实验**

研究人员对生长在BaF₂(111)上的50 nm厚Ge_0.85Mn_0.15Te外延膜进行了研究。Mn掺杂在维持α-GeTe极性结构的同时引入了空穴介导的远程磁有序（T_C约200 K）。实验采用透射几何下的磁光泵浦-探测技术，由于光吸收导致样品MO活性改变，测量到的信号主要反映体Rashba劈裂电子态及其与磁有序的耦合。为了分离磁相关分量，研究人员既测量了泵浦-探测时间延迟下的信号，也测量了固定时间延迟下随磁场变化的信号。他们还展示了α-GeTe中沿[111]方向原子位移产生铁电极化，飞秒激光脉冲会改变Ge/Mn与Te原子间距，进而改变Rashba自旋劈裂和能隙，从而通过有效自旋轨道力矩影响磁系统。

**2.2 静态磁光表征**

静态MO表征显示，GeMnTe样品在低温下存在剩磁，且其面外分量强烈依赖于磁化历史。温度升高时，磁滞回线振幅和矫顽场单调下降，揭示出样品的磁有序温度T_C=172±5 K。重要的是，在所有温度和磁场角度下，磁滞回线的符号保持不变，这与关联自旋玻璃的图像一致：Mn间隙位与替代位之间的直接反铁磁相互作用与空穴介导的RKKY铁磁相互作用竞争，形成铁磁簇在顺磁环境中的非均匀混合，低温下为关联自旋玻璃态。

**2.3 超快泵浦-探测实验**

**2.3.1 从测量的时间分辨响应中分离磁信号**

研究人员发现，泵浦诱导的透射变化与磁场和泵浦偏振无关，而椭圆率动力学强烈依赖两者。通过定义场方向差分信号Δγ_dif（对磁化奇数阶MO信号敏感，如Faraday效应）和平均信号Δγ_aver（包含非磁信号及偶数阶MO效应，如Voigt效应），他们成功提取了携带激光诱导磁化动力学信息的Δγ_dif分量。结果表明，无论泵浦偏振如何，吸收泵浦脉冲都会在GeMnTe中诱导磁化进动；同时存在强的泵浦偏振依赖信号。参考样品Ge_0.70Mn_0.30Te中也观察到类似的Δγ_aver信号，表明该分量为混合来源。通过比较不同探针偏振下的信号，他们确认Δγ_dif与Faraday/MO Kerr效应相对应，可作为后续分析的磁动力学基础。

**2.3.2 激光诱导自旋轨道力矩**

在泵浦强度超过阈值I_th≈6.5 mJ cm^-2时，泵浦诱导的磁滞回线表现出显著不同的矫顽场（35±5 mT vs 静态120±5 mT），且回线符号反转、形状改变。瞬态透射的单指数恢复时间与MO信号衰减时间相似。MO信号在约1 ps内快速上升，表明泵浦对磁性质的修饰在皮秒内完成；500 mT下信号在约50 ps内改变符号，而16 mT下不改变。振荡性MO信号对应磁化进动，在2 ps时已充分发展，表明力矩持续时间亚皮秒。通过测量泵浦诱导MO信号的探针波长依赖性，研究人员发现瞬态磁态的椭圆率谱与静态几乎相同，排除了光诱导磁相变的可能，表明泵浦仅将关联自旋玻璃结构重构为更低自由能状态。进一步改变入射角（AOI）和磁场角度会显著影响信号，说明纵向Kerr类信号也贡献了早期快速信号。

**2.3.3 同心泵浦和探测光束实验**

为排除几何混合效应，研究人员改用同心光路，使AOI和磁场角同时为0°，仅贡献Faraday效应。在此几何下，泵浦诱导磁滞回线在低强度时与静态相似，但超过I_th后回线形状改变且符号反转。虽然透射变化（正比于光生载流子数）始终线性增加，但磁滞回线振幅非单调变化并在I_th以上变为负值。Δγ_dif信号在16 mT下也随强度发生符号反转，而恢复动力学保持不变。该符号反转无法用热效应或易轴简单重取向解释，只能归结为激光诱导的额外磁响应。在500 mT下，Δγ_dif始终为正，进动幅度随强度先增后减，初始相位基本不变，进动频率随强度降低。去除振荡后，背景信号对应激光激发样品中准平衡易轴的面外位置，最大MO信号约100 μrad对应易轴面外倾斜约5°。

**讨论与结论**

讨论部分指出，实验中观察到的现象无法用泵浦升温或应变脉冲解释，而是与瞬态空穴浓度增加和亚晶格位移修饰Rashba参数两种机制一致。第一种机制中，激光吸收产生额外空穴使Fermi能级移动，改变自旋锁定带的占据，从而改变磁易轴方向，触发进动，这类似于(Ga,Mn)As中的光自旋轨道力矩；同时空穴浓度增加增强了空穴介导磁性，导致低强度下磁滞回线振幅增大。第二种机制是激光诱导亚晶格位移改变Rashba参数，产生有效自旋轨道力矩，与实验中观察到的阈值行为、回线符号反转和矫顽场显著下降一致。通过与已有文献对比，该磁响应的饱和通量更接近体亚晶格位移抑制的报道值。研究还指出，在纳秒时间尺度，虽然亚晶格位移已基本恢复，但磁化状态并未立即回到原始平衡结构，表现为矫顽场不变，表明它只是重构了关联自旋玻璃到更低能态。

研究结论部分翻译如下：

总之，研究人员利用时间分辨磁光光谱研究了多铁半导体Ge_0.85Mn_0.15Te的超快磁化动力学。通过分离瞬态光学响应中的磁性贡献，研究人员识别出样品磁态的两种不同激光诱导磁性现象：相干磁化进动和由磁滞回线幅度及矫顽场变化体现的瞬态磁性质修饰。磁化进动由光诱导空穴浓度增加触发，改变了Rashba劈裂、自旋锁定价带态的占据，从而移动磁易轴位置；而瞬态磁性质变化归因于激光诱导的亚晶格位移修饰，影响铁电极化及相关的Rashba自旋轨道相互作用。虽然第一种光自旋轨道力矩已在稀释磁半导体(Ga,Mn)As中观察到，但第二种效应在先前实验中未曾在多铁Rashba半导体(Ge,Mn)Te中观测到，突出了多铁耦合产生的新物理。这些发现揭示了飞秒光学激发通过Rashba耦合电子结构与GeMnTe磁态耦合的两种互补途径，更广泛地证明了电荷载流子、铁电极化、自旋轨道耦合和磁化强度之间的强相互作用可实现多铁半导体中磁性质的超快控制。