# 石墨烯中Landau–Zener–Majorana跃迁的亚周期能带结构视频成像

《Nature》:Subcycle videography of Landau–Zener–Majorana transitions in graphene

【字体: 大 中 小 】 时间:2026年10月30日 来源:Nature 56.1

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  强光场为全光学裁剪相干电子轨迹、能带工程与塑造涌现物相开辟了全新可能。揭示其潜在量子机制需要在能带结构中直接可视化光波驱动的电子运动。尽管光电子动量显微术已对多光周期平均的光激发电子进行了成像,亚周期能带结构视频成像此前仅限于小电子动量范围。然而,量子材料中光

  
强光场为全光学裁剪相干电子轨迹、能带工程与塑造涌现物相开辟了全新可能。揭示其潜在量子机制需要在能带结构中直接可视化光波驱动的电子运动。尽管光电子动量显微术已对多光周期平均的光激发电子进行了成像,亚周期能带结构视频成像此前仅限于小电子动量范围。然而,量子材料中光波驱动的基本过程往往遍布整个动量空间。研究人员在此引入覆盖整个第一布里渊区(BZ)的、具阿秒精度的亚周期能带结构视频成像技术,并可视化最基本却难以捉摸的强场过程之一:非绝热Landau–Zener–Majorana(LZM)隧穿。强场驱动的、石墨烯类狄拉克能带结构内的加速与周期性LZM带间隧穿的相互作用,表现为布里渊区边缘载流子分布的相干亚周期位移与形变。极端非热电子分布还使研究人员能够区分相互竞争的散射过程并评估其对相干电子调控的影响。这一场驱动电子运动的全景视图为量子材料强场调控的微观理解带来了新品质。
**研究背景与科学问题** 根据绝热定理,含时二能级量子系统在缓慢演化过程中保持于基态;而驱动速度快于其内禀时间尺度、穿越回避能级交叉时,可通过非绝热跃迁(即Landau–Zener–Majorana, LZM隧穿)在激发态产生有限占据。该机制是强场光–物质相互作用的核心,但此前尚无在动量空间中对这一基础量子效应的直接观测。石墨烯凭借其准相对论电子色散及强光辐照下的鲁棒性,成为光波电子学的理想平台,已实现首个光波电子逻辑门及Floquet–Bloch态。理解并塑造光波电子调控所提供的机会,需直接观测LZM跃迁如何主导强场光–物质相互作用。阿秒光谱已具备足够时间分辨能力,结合动量显微术的时间与角度分辨光电子能谱(trARPES)也已实现能带结构中的电子动力学可视化,但具亚周期时间分辨的trARPES此前仅提供有限的(一维)动量空间通道。追踪相干强场现象与散射诱导的动量重分布,必须覆盖整个动量空间。

**研究内容与结论** 研究人员将亚周期能带结构视频成像拓展至整个第一布里渊区(BZ),使亚周期分辨率下可及的动量面积提升两个数量级以上、可用场强提升一个数量级。利用大峰值振幅的少周期中红外(MIR)场瞬变驱动石墨烯BZ边缘的相干电子动力学,揭示了光驱动电子分布的同时位移与形变,阐明了石墨烯中LZM跃迁所依赖的相干带内与带间动力学的相互作用,并追踪二维动量空间中的非热亚周期分布,揭示了不同散射过程对光波驱动动力学的影响。该工作实现了对固体能带结构中LZM跃迁的直接观测,为量子材料强场调控提供了新的微观理解,论文发表于《Nature》。

**关键技术方法(≤250字)** 实验采用亚周期动量显微平台:两路掺镱钾钆钨酸盐(Yb:KGW)放大器输出近红外脉冲,经非共线光参量放大器(NOPA)产生载波包络相位(CEP)稳定的400 nm探测脉冲,聚焦于高压氩气射流产生高次谐波,并经多层膜反射镜选取21.7 eV(第7次谐波)极紫外(XUV)探针;通过硒化镓晶体差频产生相位稳定的MIR泵浦脉冲(中心频率30 THz),以电光采样(EOS)表征波形,时间精度230 as。样品为SiC衬底上外延生长的0°取向单层石墨烯(0°-EMLG),经低能电子显微镜与低能电子衍射表征,n型掺杂、费米能级约在狄拉克点上方200 meV。光电子由飞行时间光电子动量显微镜探测,理论采用半导体Bloch方程(SBE)数值求解并建模散射。

**研究结果** 在"亚周期光波电流"部分,研究通过二维动量分布图与能带切片发现,强MIR场在亚周期尺度上使电子沿狄拉克锥加速,产生高度非热分布;研究人员提取光波驱动的带内电流密度并与MIR驱动波形比较,利用傅里叶分析发现电流与场之间存在平均4.9±0.2 fs的相位延迟,远小于完全相干演化所对应的8.3 fs,SBE在弛豫时间近似下以9.0±0.7 fs的平均散射时间再现该相移,由此确定了光波电子学相关的时间与长度尺度。在"电子动力学中的带间耦合"部分,研究通过二维动量空间成像发现,载流子分布除质心(COM)位移(最大振幅0.078 ??1)外还发生形变:沿场方向由0.054 ??1拉长至0.096 ??1,呈椭圆形,且宽度以二倍驱动频率振荡;SBE系统性关闭分析表明,COM位移源于带内运动,而形变与导带布居增加需引入带间耦合,证明k点处带间跃迁如"井"般在亚周期尺度向狄拉克锥上部注入电子;观测到的LZM隧穿区域与经典Landau–Zener–Majorana公式预测的动量范围相符,二倍频宽度调制则提示隧穿事件间电子的量子相干干涉。在"超快动量分辨弛豫"部分,研究通过比较不同散射通道的模拟指出,纯带内与带间动力学无法解释后期演化,引入电子–电子(ee)散射后部分热化但椭偏仍保留,而加入电子–光学声子(Γ点纵光学LO与横光学TO声子)散射后,分布沿kx与ky均显著展宽并趋于圆形,电流相位延迟趋近π/4,与实验定量吻合,从而确定电子–光学声子散射是石墨烯中限制相干调控的最快动量重分布通道。

**讨论与结论** 讨论部分指出,该实验将亚周期光电发射的动量视野拓展至几乎任何量子材料的整个第一布里渊区,这一普适工具使研究人员得以直接观测固体能带结构中的LZM跃迁;石墨烯的阿秒精度视频成像揭示了带间LZM隧穿如何与沿狄拉克锥的场驱动带内加速耦合,以及散射如何影响并限制完全相干演化;该平台有望很快用于解决凝聚态物理与超快信息技术中的其他关键问题,从光学能带工程、相变到光场驱动的分子轨道塑造。结论译文:本实验将亚周期光电发射的动量视野拓展至几乎任何量子材料的整个第一布里渊区。这一普适工具使研究人员能够直接观测固体能带结构中的LZM跃迁。石墨烯的阿秒精度视频成像揭示了带间LZM隧穿如何与沿狄拉克锥的场驱动带内加速耦合,以及散射如何影响并限制完全相干演化。该平台可能很快解决凝聚态物理和超快信息技术中的其他关键问题,从光学能带结构工程和相变到光场驱动的分子轨道塑造。
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