《Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy》：Hyperspectral imaging for cross-formulation prediction of spatial concentration distributions and non-destructive evaluation of mixing uniformity
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•HSI实现了非破坏性的浓度映射。•光谱-空间门控融合提升了与浓度相关的特征提取效果。•域适应减少了配方引起的光谱响应偏移。•预测的浓度图支持基于验证集（CV）的混合均匀性评估。引言混合过程在化学工程、制药、食品加工、材料制造以及其他工业系统中广泛存在，混合质量对产品性能和生产稳
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HSI实现了非破坏性的浓度映射。
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光谱-空间门控融合提升了与浓度相关的特征提取效果。
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域适应减少了配方引起的光谱响应偏移。
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预测的浓度图支持基于验证集（CV）的混合均匀性评估。
引言
混合过程在化学工程、制药、食品加工、材料制造以及其他工业系统中广泛存在，混合质量对产品性能和生产稳定性起着重要作用[1]、[2]、[3]。在实际生产中，混合不足往往会导致成分分布不均、颗粒聚集以及浓度梯度，从而降低产品质量并影响工艺稳定性。因此，准确监测和定量评估混合均匀性一直是过程工程中的重要问题。
传统的混合均匀性评估方法通常依赖于离线采样和实验室分析，如显微镜观察、化学滴定和色谱检测[4]、[5]。尽管这些方法可以提供成分信息，但它们通常耗时较长、操作复杂、会对样品造成破坏，并且无法实时反映空间分布状态。为了克服这些限制，近红外（NIR）光谱学、拉曼光谱学及相关成像技术因其快速、非破坏性和低样品准备要求而逐渐被应用于混合过程监测和内容均匀性分析[6]、[7]、[8]、[9]。例如，Bakri等人比较了实时NIR混合物监测与结合高效液相色谱（HPLC）的常规分层采样以及在线NIR化学成像的方法，展示了NIR方法在线评估粉末混合物均匀性的潜力[6]。Sierra-Vega等人进一步使用拉曼和近红外光谱学定量分析了三腔进料框架中的混合物均匀性，表明光谱技术可以有效反映混合系统中的成分变化[7]。
与传统的点测量光谱方法相比，高光谱成像可以在单次测量中同时获取样品的光谱和空间信息，因此在复杂系统中的成分量化和空间分布特征描述方面具有独特的优势[10]、[11]、[12]。Cheng等人回顾了高光谱成像在食品分析、环境监测和生物医学成像领域的最新发展和应用，强调了其通过整合光谱信息和数据分析实现非破坏性表征的潜力[13]。在定量浓度分析方面，Huang等人使用近红外高光谱成像定量检测奶粉中的三聚氰胺，证实了高光谱方法对复杂样品成分分析的有效性[10]。Chen等人还研究了高光谱成像在环境监测中的浓度估计应用，进一步说明了其在此方面的适用性[14]。这些研究提供了使用高光谱信息进行浓度估计的例子，而高光谱图像中的空间信息为进一步评估成分分布均匀性提供了基础。在混合均匀性分析方面，Rosas等人提出了基于高光谱图像的均匀性评估标准[11]，而Ma等人使用分布均匀性指数（DHI）评估氯苯那敏马来酸盐片剂的分布均匀性[12]。此外，以往的研究还从不同的角度利用化学图像或高光谱图像中的空间分布信息来表征均匀性，如纯组分域大小分析[15]、[16]、图像纹理分析[17]、宏像素分析[18]以及基于方差或变异图的统计分析[19]。这些研究表明，高光谱成像不仅可以实现成分浓度预测，还可以通过结合空间分布信息来支持均匀性表征。因此，利用高光谱浓度预测结果来反映混合均匀性已成为复杂多组分系统过程分析的一个有前景的研究方向。
然而，大多数现有的基于高光谱或近红外的浓度预测模型都是在假设训练样本和测试样本遵循相同分布的条件下开发的。换句话说，这些模型通常在相同的原材料组成、配方条件或类似的采集环境下进行训练和应用。当原材料性质、工艺状态或配方组成发生变化时，样本特征分布往往会发生变化，这可能导致现有模型的性能下降[20]。对于基于浓度预测结果的混合均匀性分析来说，这意味着如果模型在新条件下无法保持可靠的预测能力，后续的均匀性评估也会受到影响。在实际生产中，这种情况尤为重要，因为为了满足不同的工艺要求和性能需求，经常需要进行配方调整，而通常只能获得有限数量的新配方样品。每次配方更改后重新收集大量样品并重建新模型的成本很高，也难以满足快速工艺部署的需求。因此，基于现有配方数据实现小样本浓度预测并进一步支持可靠的均匀性分析仍然是一个值得关注的科学问题。
近年来，迁移学习和域适应方法为解决跨条件建模问题提供了新的思路。Chou等人结合EfficientNet和视觉变换器以及迁移学习进行图像分类，为训练数据有限的图像建模提供了参考[21]。为了解决跨域分布差异，Pan等人提出了迁移组分分析（TCA），通过特征转换减少源域和目标域之间的分布差异[22]。Liu等人提出了域适应极值学习机（DAELM），通过构建跨域约束在多种操作条件下实现软传感器迁移建模[23]。Tan等人开发了一种基于改进的双向长短期记忆网络（Bi-LSTM）的近红外光谱传输方法，以处理不同样本条件下的模型迁移[24]。在回归和软感知场景中，Farahani等人进一步提出了一个基于域对抗的神经网络方法用于回归任务，验证了域对抗学习在跨条件回归建模中的有效性[25]。在此基础上，进一步开发了用于跨域回归和浓度预测任务的代表性策略，包括基于字典学习的无监督域适应（DL-DA）[26]、潜在空间线性变换（LSLT）[27]、两层回归网络用于域适应（TRN-DA-R）[28]以及基于多层次特征对齐约束的域适应网络（DAN-MFAC-R）[29]。这些方法从字典重构、潜在空间映射、回归适应和多层次特征对齐的角度减轻了源域和目标域之间的分布差异，为跨条件建模提供了重要参考。然而，对于高光谱浓度预测及其后续的混合均匀性分析，现有方法主要关注全局分布层面的迁移，而忽视了高光谱数据中光谱信息和局部空间结构信息的协同建模。此外，在浓度预测任务中，不同浓度水平的样本本身存在显著差异。如果仅使用全局对齐，相同浓度条件下源域和目标域之间的细微对应关系可能会减弱，从而影响浓度相关特征的有效传输。
基于以上分析，本研究调查了两种主要在增塑剂类型上不同的能量浆料配方系统之间的高光谱浓度预测，可用的标记目标域样本数量有限。模型估计的浓度分布也被用于分析混合均匀性随时间的变化。为了解决由于配方变化引起的特征分布变化，提出了一个结合域对抗学习和条件CORAL对齐的光谱-空间融合传输框架（SSFT-DC）。在这个框架中，每个局部区域被视为一个基本的建模单元。平均光谱向量和局部高光谱数据块共同用于构建光谱-空间双分支特征提取网络，并引入了门控融合机制来增强不同特征信息的自适应协同表示。此外，使用域对抗学习来学习全局域不变的特征，同时结合条件CORAL对齐来保持相同浓度条件下特征表示的跨域一致性，从而在小样本条件下提高目标域的浓度预测性能。最后，利用模型估计的浓度图计算的验证集（CV）提供了不同配方条件下混合状态相对变化的辅助信息，为复杂多组分系统的跨条件高光谱建模和过程分析提供了方法论参考。
章节摘录
材料和配方设计
本研究使用了一个典型的能量浆料系统来研究跨配方条件下的高光谱迁移学习。该系统主要由固体组分a、金属燃料、聚合物粘合剂和增塑剂组成，其中组分a是配方中的主要氧化剂，呈白色晶体颗粒形式。该材料由一家研究机构提供。由于保密要求，无法提供完整的化学名称和详细工艺信息
实验设置
为了评估SSFT-DC在跨配方浓度预测任务中的有效性，选择了BiLSTM-FT、DL-DA、LSLT、TRN-DA-R和DAN-MFAC-R作为对比方法。所有方法均采用了第2.1.3节中描述相同的 数据预处理、输入构建和数据集划分程序，并在相同的实验条件下进行训练和测试。对比方法的网络结构、域适应策略和主要参数设置如下
结论
为了解决跨配方条件下高光谱浓度预测精度下降以及稳定表征混合均匀性的困难，本研究提出了SSFT-DC方法，该方法基于光谱-空间特征融合和域适应。该方法同时使用平均光谱信息和局部空间-光谱块信息，通过双分支网络提取与浓度相关的特征，并引入了门控融合机制
作者贡献
JS：撰写——原始草稿；撰写——审阅与编辑；概念化；方法论；研究；数据管理。PD：撰写；方法论；研究。BM：撰写；撰写——审阅与编辑；方法论；研究。RM：方法论；研究；数据管理。KL：方法论；研究。GP、RB和RB：撰写；方法论；研究。LC：撰写——审阅与编辑；概念化；监督；数据管理；资金获取。JN和SK：方法论；验证；
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文报道的工作。
致谢
该项目得到了国家自然科学基金（批准号62273166）的财政支持。
Fan Hu|Qi-bing Zhu|Min Huang|Jian-xin Nie|Xiaodong Gou
