重力调制下CO2-水体系驱替机制与孔隙尺度界面动力学的多尺度表征：气态与超临界CO2对比

《Petroleum Science》：Multiscale characterization of gravity-modulated displacement regimes and pore-scale interfacial dynamics in CO 2-water systems

　　

深部咸水层CO₂封存（CO₂ sequestration）已被广泛认为是一种缓解大气CO₂排放的有效途径。然而，深部储层中不同CO₂相态下重力、毛细力和黏性力的联合作用如何控制两相迁移与界面稳定性仍不清楚。在本研究中，研究人员构建了高压可视化微流控实验平台，在较宽毛细数（capillary number，Ca；以logCa表示）范围内，系统比较了气态CO₂（gaseous CO₂，gCO₂）与超临界CO₂（supercritical CO₂，scCO₂）在相反重力矢量配置（向上流与向下流）下的CO₂-水驱替。实时捕获界面演化，以定量表征波及效率（sweep efficiency）和残余水拓扑（residual water topology）。同时，分析暂态毛细压力波动（transient capillary-pressure fluctuations）以识别孔隙尺度Haines跳跃（Haines jumps）。结果表明，驱替前缘稳定性受黏性力、毛细力和重力之间竞争的共同控制。在向下驱替过程中，由于重力稳定配置，界面波动被有效抑制；相反，在低毛细数条件下向上流会诱发重力指进（gravity fingering），降低波及效率。与gCO₂相比，scCO₂在不同流速下表现出更稳定的前缘和更高的波及效率（80%–86%）。在孔隙尺度，界面推进由离散Haines跳跃主导，并伴随3–7 kPa的瞬时压力释放。该研究为实际工程中优化注入速率和降低重力窜流风险提供理论支持。

论文主体解读：化石燃料依赖导致显著CO₂排放，并被视为全球变暖的主要贡献因素之一；深部咸水层（deep saline aquifers）因封存潜力大、地理分布广而被视为最有前景的CO₂封存储层之一。CO₂地质封存涉及排水与吸吮两个阶段：排水阶段CO₂克服毛细入口压力并驱替盐水，吸吮阶段残余盐水因毛细势差或压力扰动重新进入并部分替代CO₂。既有认识表明，注入速率显著影响驱替前缘形态和机制；低注入速率下毛细力与黏性力可促进稳定前缘并改善孔隙空间利用，高注入速率下黏性力增强可能提高总体波及，但也可能触发界面不稳定性与黏性指进（viscous fingering）。多孔介质中两相流空间分布受毛细力、黏性力和重力竞争控制，其相对大小决定两相分布与流型。微流控技术可精确可视化、控制并分析微观CO₂驱替行为，经典相图将驱替模式分为毛细驱替、黏性驱替和稳定驱替。既有孔隙尺度研究虽为理解CO₂驱替流型提供基础，但常采用不同模型几何、压力—温度条件和流动方向，难以直接评估各因素对驱替效率与残余流体分布的耦合影响；高压微流控研究多集中于水平驱替，重力相关研究通常考虑单一CO₂相态或特定注入配置。因此，在同一孔隙网络几何中成对开展向上与向下驱替，系统认识CO₂相态与重力方向联合作用，仍不充分。基于此，研究人员建立可视化高压微流控平台，系统研究gCO₂与scCO₂在相反重力矢量下的动态驱替过程，定量分析CO₂饱和度时空演化、残余水相拓扑特征、界面曲率与Haines跳跃（Haines jumps；孔隙尺度界面突跳事件）行为，并将驱替效率与孔隙尺度毛细不稳定性联系起来。研究结论表明，驱替前缘稳定性由黏性力、毛细力和重力竞争共同决定；向下驱替的重力稳定配置可抑制界面波动，向上低毛细数条件下浮力促进重力指进并降低波及效率；scCO₂因CO₂-水黏度差减小而表现更稳定，波及效率集中在80%–86%；孔隙尺度界面推进由离散Haines跳跃主导，并伴随3–7 kPa瞬时压力释放。该研究为优化注入速率、降低重力交叉流风险提供理论支持，并强调相态优化对提高封存能力的作用。

方法上，研究人员搭建高压可视化微流控平台，核心为B270钠钙玻璃高压芯片（Dolomite Centre Ltd.，UK）形成的2.5D孔隙网络；孔隙区60×10 mm²，通道深100 μm、标称宽110 μm、总长约4800 mm，孔隙体积（pore volume，PV）约38 μL，渗透率约80 D，三种孔径随机分布，表面亲水。实验设6 MPa/25 °C（gCO₂）与8 MPa/45 °C（scCO₂），去离子水（deionized water，DIW）为被驱替相、CO₂为驱替相，注入速率0.01–0.30 mL/min，设置向上和向下重力矢量，每条件重复三次。图像用ImageJ和Trainable Weka Segmentation分割，统计突破时间、CO₂饱和度、波及效率及残余水单态（singlets）、团块（ganglia）、簇（clusters）；由界面曲率和Young–Laplace方程估算局部毛细压力并识别Haines跳跃。

3.1 实时可视化动态驱替过程。通过界面力平衡示意与向上/向下驱替时序图像，研究人员得出：垂向驱替中黏性力沿注入方向、浮力向上、孔喉毛细压力阻碍界面推进；向下驱替时浮力与驱动力相反，可抑制界面波动；向上低logCa时浮力诱发重力指进。低logCa以毛细控制、优先侵入大孔和绕流为主；随logCa增加可经历毛细指进、前缘再平整及高Ca黏性指进或窄通道。该节为后续流型分区与定量分析提供依据。

3.1.1 gCO₂条件（6 MPa、25 °C）下流型演化。通过该条件下不同logCa的向下与向上时序图像，研究人员得出：向下低logCa（?6.88、?6.40）时，向上浮力与向下驱动力相反，抑制宏观界面波动，驱替以毛细控制为主，CO₂优先侵入低毛细入口压力的大孔并产生显著绕流，形成大尺度孤立残余水簇；logCa=?6.18时出现明显毛细指进，重力稳定作用相对减弱，残余水以较少但较大的团块/簇为主，其面积分数增至83%；logCa=?5.88和?5.58时前缘趋于平整，残余水尺度显著减小并更分散；logCa=?5.40时出现黏性指进和窄通道。向上驱替时，logCa=?6.88出现重力指进，表现为少数舌状CO₂向上穿透；logCa由?6.40增至?5.88时界面逐步稳定，重力指进受抑制，向准活塞式驱替演化；logCa=?5.58和?5.40时转为窄通道主导。结论是gCO₂流型随logCa与重力方向发生非单调转变。

3.1.2 scCO₂条件（8 MPa、45 °C）下流型演化。通过同几何、同重力矢量配置下的向上与向下驱替图像，研究人员得出：向下驱替总体演化与6 MPa条件相似，但scCO₂密度和黏度增加、CO₂-水黏度差减小，抑制界面扰动增长，使前缘在logCa=?6.79至?5.79范围内保持稳定，毛细指进阶段近乎消失，孔隙侵入更均匀，绕流减少，波及效率提高；logCa=?5.49和?5.31进入交叉区并形成窄通道。向上驱替低logCa（?6.79、?6.31）仍可见重力指进，但其规模和穿透受抑制，前缘连续性优于6 MPa条件；logCa=?6.09时指进由局部起始变为多个更连续侵入舌，突破趋势更明显；logCa=?5.79时出现显著绕流，中心区域水相未充分动用并形成较大残余水簇；logCa=?5.49和?5.31时以窄通道为主并具局部黏性指进，随后CO₂可再进入绕流区。结论是scCO₂因黏度差较小而减弱重力不稳定性，提高前缘连续性。

3.2 残余水与CO₂饱和度的定量分析。通过突破时间、波及效率、CO₂饱和度随时间及累计注入PV演化、残余水总数量与单态/团块/簇数量和面积分数统计，研究人员得出：低logCa时驱替受重力和流体性质影响大；进入交叉区和高流速区后黏性力逐渐主导，突破时间收敛至数十秒，波及效率总体升高并稳定。gCO₂向上驱替在logCa=?6.88时因强重力指进快速突破（约520 s），绕流严重，波及效率最低为44.1%；logCa=?6.40和?6.18时黏性力增强并抵消重力，抑制指进，呈更准活塞式驱替，突破时间增至918 s，波及效率升至84%以上；向下驱替在logCa=?6.18时波及效率降至49.86%，随后随流速增加恢复至约80%。scCO₂曲线更平滑，突破时间总体更短，高流速下波及效率收敛于80%–86%。实验有利logCa区间为向上约?6.40至?5.88、向下约?5.88至?5.58；按8 MPa、45 °C scCO₂物性换算为局部平均孔隙速度分别为6.4×10^?4至2.1×10^?3 m/s和2.1×10^?3至4.2×10^?3 m/s，属局部孔隙速度目标而非井尺度注入速率。饱和度方面，向下低流速增长慢，高流速增长快并达较高平台，但最高logCa=?5.40时最终饱和度并非最高；向上低logCa呈阶梯式增长，突破后长时间平台再上升；低logCa向下突破最大CO₂饱和度为66.99%，向上首次突破约18.81%、第二次达43.88%；高logCa向上首次突破在12 s，但饱和度继续上升约400 s后达76.55%。残余水拓扑方面，向下低logCa单态数量占优（>65%），但团块/簇因尺寸较大仍占可观面积；logCa=?6.18总数最低为302且团块/簇面积分数83%；logCa=?5.40总数升至551，窄通道和黏性指进将水相分割为众多孤立单元。向上低logCa总数最低为249，簇数量占2%但面积占83.4%，呈“少而大”且难动用特征；logCa=?5.88总数显著增加，残余水由“少而大”转向“多而小”；更高流速总数进一步增加。scCO₂向下低logCa单态数量>80%，团块/簇比例低于6 MPa条件，且过渡移至logCa=?5.31；向上logCa=?5.79总数降至392，对应中心绕流，团块/簇面积分数分别升至35%和36%。结论是残余水拓扑与驱替效率、指进和绕流密切相关。

3.3 Haines跳跃界面的孔隙尺度演化特征。通过低logCa=?6.88条件下的连续高分辨率图像、界面曲率提取及基于Young–Laplace方程的局部毛细压力估算，研究人员得出：界面推进由一系列离散Haines跳跃主导，跳跃事件在孔隙网络中呈离散分布并优先突破低入口阈值或连通性较好的孔喉；跳跃前局部毛细压力通常累积至16–21 kPa，单次跳跃瞬时释放3–7 kPa，相对降低约20%–35%；单次跳跃侵入孔隙体积多为ΔV=1–5，少数达8，且侵入体积与压力释放无线性关系；跳跃时界面在孔喉收缩钉扎，随后快速突破进入相邻孔隙并发生瞬态、不连续重构，之后重新扩展进入新的准稳态。时间上，前14次跳跃发生在1–53 s内，平均间隔约4 s；第15–17次跳跃发生在1476–1548 s，反映后期残余水位于较高毛细入口阈值或弱连通孔隙，需要更长时间累积毛细压力。结论是低Ca条件下孔喉毛细入口压力控制界面传播，Haines跳跃连接了孔隙尺度毛细不稳定与宏观驱替效率。

讨论部分指出，将结果外推到地质封存需考虑若干限制：采用DIW代替储层盐水，未充分捕捉盐度和离子组成对界面性质、润湿性及驱替行为的影响；2.5D网络不能完全再现天然储层的三维连通性、矿物非均质性和表面粗糙度，且毛细压力估算限于面内曲率；本研究聚焦排水过程，未考察后续吸吮过程。未来应纳入盐水化学、代表性矿物学、三维孔隙结构和吸吮过程。总体上，重力、CO₂相态和注入速率共同控制驱替稳定性与波及效率；向下scCO₂注入的稳定性提示可利用重力稳定配置优化现场注入策略；Haines跳跃的千帕级压力脉冲强调封存过程中局部压力再分布的重要性；将孔隙尺度认识转化为现场实践仍需进一步考虑储层架构、岩石力学、盐水化学和地质非均质性，并扩展至各向异性、层状和地质重构孔隙网络。

研究结论翻译：本研究通过高压微流控可视化实验，研究重力方向、CO₂相态和注入速率对多孔微模型中CO₂-水驱替的耦合影响，重点关注重力影响下驱替流型演化、残余水结构和孔隙尺度界面不稳定性。主要结论如下：其一，驱替前缘稳定性由黏性力、毛细力和重力之间的竞争关系决定；在向下驱替的重力稳定配置中，重力对界面波动的抑制有助于形成相对平滑的驱替前缘；相反，在重力不稳定的向上驱替中，低Ca条件下浮力促进重力指进，降低波及效率。其二，CO₂相态显著影响驱替效率，scCO₂表现更优；由于CO₂-水黏度差减小，scCO₂在不同重力和流动条件下减弱指进趋势，表现出更稳定、更高效的驱替行为，其波及效率集中在80%–86%，突出相态优化对提高封存能力的作用。其三，流型差异进一步反映在残余水拓扑和界面动力学上；在较高效率条件下（如力学平衡或高Ca区域），残余水主要保持为孤立单态形式；当毛细指进或重力指进主导时，则形成多尺度连通的团块/簇结构；在孔隙尺度，界面传播由一系列离散Haines跳跃主导，每次跳跃通常伴随3–7 kPa的瞬时毛细压力释放（相对降低约20%–35%），侵入体积集中在1–5个孔隙体积内；随驱替进行，高频快速跳跃转为低频、长间隔事件。其四，将结果推广至地质CO₂封存时需考虑限制：使用DIW而非代表性储层盐水，未充分捕捉盐度和离子组成对界面性质、润湿性和驱替行为的影响；2.5D几何不能捕捉天然含水层的三维连通性、矿物非均质性和表面粗糙度，并将毛细压力估算限制于面内曲率；本研究聚焦排水过程，未考察后续吸吮过程。未来工作应纳入盐度、矿物非均质性、三维孔隙结构和吸吮过程，以评估更真实储层条件下的CO₂驱替与圈闭。总体而言，这些发现表明重力、CO₂相态和注入速率共同控制驱替稳定性与波及效率；向下scCO₂注入的稳定性表明可利用重力稳定配置优化现场尺度注入策略；Haines跳跃产生的千帕级压力脉冲突出封存过程中局部压力再分布的重要性；但将孔隙尺度认识转化为现场尺度实践仍需进一步考虑储层架构、岩石力学、盐水化学和地质非均质性，未来研究应扩展至各向异性、层状和地质重构孔隙网络。