基于SiO?台阶薄膜的多溯源链薄膜厚度量值比对研究

《Photonics》：Research on Multi-Traceability-Chain Comparison of Film Thickness Values Based on SiO2 Thin Films

　　

纳米级薄膜厚度计量领域，基于不同物理原理的仪器常给出不一致的测量结果，这严重削弱了测量的可靠性与溯源性。尤为突出的是，单波长椭偏术（Single-wavelength Ellipsometry）中薄膜厚度与折射率的固有耦合导致反演存在多解性，阻碍了其与计量型原子力显微镜（Metrological Atomic Force Microscopy, AFM）之间开展严谨的计量比对。为此，研究人员提出将采用原子层沉积与湿法刻蚀工艺制备的台阶状SiO?薄膜作为跨方法比对的传递标准。计量型AFM通过三轴激光干涉测量台阶高度，直接溯源至国际单位制“米”定义；而椭偏仪则基于碘稳频He-Ne激光器，通过测量椭偏参数（Ψ, Δ）解析出薄膜厚度。为解决欠定反演问题，研究人员采用了多样品全局拟合（Multi-sample Global Fitting）策略。对约105 nm、约492 nm和约955 nm三种厚度的样品进行比对，两种方法的测量结果相对偏差均低于0.5%，其中955 nm样品的归一化偏差（E_N）为0.26，远低于1的判定阈值。结果证实，该台阶结构薄膜是一种有效的传递标准，为纳米级薄膜厚度计量中的量值统一提供了实用框架。

基于SiO?台阶薄膜的纳米薄膜厚度多溯源链比对研究解读

**1. 研究背景与存在问题**

薄膜厚度是集成电路制造、光电材料工程及生物传感器等高新技术领域中的关键几何参数。从计量学角度看，薄膜厚度测量面临一个基本挑战：基于不同测量原理的仪器之间，其结果可能存在不一致，这直接影响了测量结果的可靠性与一致性。目前，薄膜厚度测量值的溯源路径主要分为“自下而上”的原子级溯源链和“自上而下”的光学溯源链。前者以计量型原子力显微镜（Metrological Atomic Force Microscope, AFM）为代表，通过探针与样品表面的相互作用力直接测量表面几何形貌，获取真实空间信息，其测量结果可直接溯源至国际单位制中的“米”定义；后者以单波长椭偏仪为代表，通过分析偏振光反射后的偏振态变化来间接获得薄膜厚度，其波长可溯源至碘稳频He-Ne激光器。然而，两种仪器在测量原理上的差异导致了其溯源路径不同、不确定度分量构成不同以及系统误差来源不同。此外，现有的跨方法比对研究多集中于材料特性表征层面，尚未系统建立一种能同时兼容几何与光学测量方法的统一传递标准结构，也极少采用归一化偏差（E_N）准则对不同溯源路径的测量结果进行定量一致性评估。德国PTB、美国NIST及中国计量科学研究院等已建立了基于激光溯源的纳米台阶高度标准物质，但针对单波长椭偏仪与计量型AFM之间系统量值比对的研究仍有不足。因此，亟需设计一种能被两种技术共同表征的样品结构，并建立一套有效的比对机制，以确保纳米薄膜厚度测量体系内的量值统一。

**2. 主要关键技术方法**

研究人员设计并制备了一种基于台阶结构的SiO?薄膜传递标准样品：首先采用原子层沉积（Atomic Layer Deposition, ALD）技术在硅基底上生长均匀SiO?薄膜，然后通过光刻和湿法刻蚀工艺形成包含薄膜区和暴露硅基底区的台阶结构，从而确保AFM测量的台阶几何高度与椭偏仪测量的光学厚度代表同一物理量。研究使用了三套测量系统，包括通过三轴激光干涉实现长度直接溯源至SI米定义的计量型AFM、波长溯源至碘稳频He-Ne激光器的单波长椭偏仪，以及提供第三条独立溯源链的光谱穆勒椭偏仪（Spectral Mueller Ellipsometry）。针对单波长椭偏仪因参数耦合导致的欠定问题，研究人员基于约105 nm、约492 nm和约955 nm三种名义厚度的样品队列，引入了多样品全局拟合策略，将各样品厚度设为独立参数，同时将SiO?折射率设为共享参数进行联合优化，从而将欠定问题转化为超定问题。

**3. 研究结果**

**3.1 传递标准的均匀性与稳定性**

研究人员通过计量型AFM在50 μm × 50 μm范围内对五个不同测量点进行网格化测量，结果显示样品平均台阶高度为955 nm，面内均匀性（相对标准偏差）优于1%，最大偏差不超过±1.6 nm。对样品进行为期一个月的重复跟踪测量，发现台阶高度变化小于1 nm（约0.1%），证明了ALD工艺制备的台阶薄膜具有极好的空间均匀性与时间稳定性，确保了两种仪器测量结果具有等效的物理意义。

**3.2 计量型AFM测量结果**

采用恒定力模式对台阶样品进行扫描，并对扫描数据进行轮廓分析以提取台阶高度。研究人员对三组独立测量数据（每组含5条轮廓线）进行统计分析，测得台阶高度h_AFM = 954.9 nm。按照JJF 1059.1-2012规范进行不确定度评定，其合成标准不确定度为0.72 nm，扩展不确定度U_AFM = 1.44 nm（包含因子k = 2）。

**3.3 单波长椭偏仪测量结果**

在66°入射角下，分别测量台阶上薄膜区域与台阶下裸露硅基底区域的椭偏参数。经过光学模型拟合，得到薄膜折射率n = 1.458，膜厚h_Elli = 955.4 nm，拟合残差RMS = 0.023，相关系数R2 = 0.998，表明拟合质量良好。通过对5个离散测量点进行重复测量及不确定度评定，最终得到扩展不确定度U_Elli = 1.06 nm（包含因子k = 2）。

**3.4 归一化偏差（E_N）比对结果**

将AFM与椭偏仪的测量值代入E_N计算公式。针对955 nm样品计算得到E_N值为0.26，远小于判定阈值1.0，相对偏差仅为0.049%。此外，另外两组比对实验中105 nm和492 nm样品的E_N值分别为0.35和0.11，亦均小于1。这表明两种不同溯源路径的测量结果在各自扩展不确定度范围内具有极好的一致性，验证了基于台阶薄膜层结构的比对方案的有效性。

**3.5 第三条溯源链（光谱穆勒椭偏仪）结果**

在约955 nm代表性厚度样品上，光谱穆勒椭偏仪测得的结果与单波长椭偏仪高度吻合，计算得到E_N值为0.15，同样低于接受阈值1。该结果验证了基于光谱偏振测量的第三条溯源链与单波长椭偏仪溯源链在扩展不确定度范围内保持良好的计量一致性，证实了所构建的三条独立溯源链在台阶薄膜厚度测量上均具备等效性和互通性。

**4. 讨论与结论总结**

讨论部分指出，计量型AFM的Z轴测量不确定度主要受绝对系统分量控制，整体不确定度随膜厚呈现弱线性变化；而单波长椭偏仪中源于折射率模型的不确定度分量与膜厚近似成正比，导致其总不确定度随膜厚减小而显著降低。此外，针对AFM与椭偏仪在测量区域上的巨大尺度差异（微米级扫描范围对比毫米级光斑），研究人员通过优化制备工艺保证样品宏观均匀性，并结合设计对准标记阵列实现精确空间定位，从根源上消除了面积尺度失配导致的固定偏差。研究结论表明：该研究验证了基于原子层沉积、光刻和湿法刻蚀工艺制备的台阶SiO?薄膜，可作为连接计量型AFM与单波长椭偏仪的有效传递标准；为解决单波长椭偏参数耦合而提出的多样品全局拟合策略改善了反演唯一性，显著提高了测量结果的可靠性。在约105 nm、约492 nm与约955 nm三个厚度级别上，两种核心溯源链的结果均展现出高度一致性，E_N值分别为0.35、0.11和0.26，且光谱穆勒椭偏仪构成的第三条溯源链在955 nm处进一步验证了该框架的普适性。该研究阐明，此台阶结构为协调不同测量原理间及不同溯源路径间的量值一致性提供了切实可行的方案，并为纳米级薄膜厚度测量领域多溯源链综合比对提供了方法论基础和参考基准。然而，当前该方法的适用范围仅限于透明薄膜，未来需进一步拓展至吸收材料、多层膜结构、超薄膜（<10 nm）以及多波长配置，以构建更为普适的纳米计量比对方案。