三维一体化碳纤维多孔干电极实现无凝胶微伏级神经信号捕获

《Advanced Science》：Gel-Free Capture of Microvolt-Level Neural Signatures Via a 3D Monolithic Carbon Fiber Dry Electrode

　　

基于凝胶的湿电极仍是电生理记录的金标准，但凝胶脱水限制了记录。现有干电极部分解决了这一限制，但存在高界面阻抗。本研究报告了一种碳纤维基多孔电极（CFPE），其由涂覆聚(3,4-乙烯二氧噻吩):聚(苯乙烯磺酸盐)（PEDOT:PSS）的三维导电网络构成。CFPE在毛发头皮位点建立接触，阻抗约为10 kΩ·cm²。在前臂，无皮肤准备时10 Hz阻抗为11.09 ± 1.03 kΩ·cm²，而湿电极为13.57 ± 2.07 kΩ·cm²。佩戴6 h后，无皮肤准备或凝胶条件下CFPE阻抗达到其初始值的1.3倍，而湿电极在应用皮肤准备和导电凝胶后阻抗达到其初始值的56倍。捕获高保真心电图（ECG）、肌电图（EMG）和脑电图（EEG）信号，相关系数超过90%，信噪比（SNR）与湿电极相当。CFPE进一步解析微伏级言语诱发频率跟随反应（FFR）和长潜伏期反应（LLR），保真度与湿电极相当，且LLR SNR显著更高。这些结果证明弱神经生物标志物的无凝胶采集，为长时间、免准备神经生理学开辟了路径。

论文解读：

研究背景：电生理信号涵盖心电图（ECG）、肌电图（EMG）和脑电图（EEG）等，对临床诊断、康复和脑机接口不可或缺，其记录保真度受电极-皮肤界面控制。湿Ag/AgCl电极是金标准，但依赖导电凝胶，数小时后凝胶脱水导致阻抗逐步升高和信号退化，且皮肤磨损和记录后清理限制连续及家庭监测。已有无凝胶干电极包括海绵、纺织、弹性体和微针设计，但多数柔性干电极依赖非导电基底和薄导电表面涂层，在毛发或不规则皮肤上界面阻抗高，主要限于常规生物电位监测，尚未证明能解析微伏级神经信号如言语诱发频率跟随反应（FFR），后者需在数千次刺激呈现中维持极低且稳定的电极-皮肤阻抗。因此，研究人员开展本研究以开发新型干电极。

研究概述与意义：研究人员报道了碳纤维基多孔电极（CFPE），由三维一体化碳纤维导电网络涂覆PEDOT:PSS构成。该10 mm厚可压缩电极在标准EEG帽下于毛发头皮位点建立无凝胶接触，并实现言语诱发FFR采集；前臂无皮肤准备时10 Hz阻抗为11.09 ± 1.03 kΩ·cm²，连续佩戴6 h保持稳定，而经标准皮肤准备的湿电极退化56倍。研究展示ECG、EMG和EEG高保真采集（相关系数>90%），电极经受10 000次压缩循环和8周储存，并从成人受试者捕获微伏级FFR和LLR信号。该研究发表于《Advanced Science》。其意义在于实现无凝胶弱神经生物标志物采集，为长时间、免准备神经生理学提供路径。

关键技术方法：以聚丙烯腈（PAN）纤维毡为原料，经碳化、电化学氧化表面功能化、PEDOT:PSS浸涂和退火制备CFPE；采用拉曼光谱、X射线光电子能谱（XPS）、扫描电子显微镜（SEM）和能量色散X射线光谱（EDX）表征材料；通过压缩测试、NaCl浸泡、储存、细胞毒性、皮肤刺激和豚鼠最大化试验（GPMT）评估稳定性与生物相容性；测量电极-皮肤阻抗并进行等效电路拟合；用OpenBCI Cyton同步采集ECG、EMG和EEG；听觉诱发实验纳入9名20–49岁成人、16次记录会话，用Grael放大器和Curry 9软件记录FFR/LLR；统计采用配对t检验和Benjamini-Hochberg（BH）FDR校正。

结果与讨论：
CFPE制备与界面表征：通过PAN纤维碳化、电化学氧化和PEDOT:PSS涂覆制备CFPE。拉曼光谱显示碳化后出现D带1352 cm^?1和G带1575 cm^?1，确认PAN纤维转化为碳纤维；接触角由131°降至改性后1 s内完全吸收10 μL水；XPS显示氧含量由7.65%增至27.63%，C=O和-COOH峰面积增加；SEM显示氧化后纤维表面出现微沟槽，PEDOT:PSS均匀包覆并形成纤维间互连；EDX显示碳、氧、硫均匀分布。结论是形成三维一体化PEDOT:PSS-碳纤维导电结构，碳纤维框架自身导电且可压缩，局部涂层裂纹下仍保留接触性能。
机械、电化学稳定性和生物相容性：通过不同浸涂次数应力-应变、电阻、NaCl浸泡、10 000次15%压缩、8周储存、L929细胞CCK-8、兔皮肤刺激和GPMT评估。1次涂覆后电阻由14.37 ± 0.95 Ω降至1.61 ± 0.09 Ω，后续涂覆变化小；0.9% NaCl浸泡21天电阻仅增约14%；10 000次压缩后压缩态电阻稳定、非压缩电阻增约15%；8周储存电阻增约3%；L929细胞存活率超过90%；兔皮肤刺激累积指数为0，GPMT致敏发生率0%。结论是CFPE具有可压缩性、导电稳定性、耐NaCl腐蚀、储存稳定性和生物相容性。
电极-皮肤阻抗与长期佩戴稳定性：通过等效电路拟合、阻抗谱、6 h连续佩戴、不同厚度和不同头皮位点测量。CFPE拟合R1为48.9 Ω·cm²、R2为1 337 Ω·cm²，湿电极分别为316.6和17 435 Ω·cm²；有皮肤准备时CFPE为6.36 ± 3.20 kΩ·cm²，湿电极为3.40 ± 0.50 kΩ·cm²；无皮肤准备时10 Hz CFPE为11.09 ± 1.03 kΩ·cm²，湿电极为13.57 ± 2.07 kΩ·cm²；6 h后CFPE增至14.20 ± 4.68 kΩ·cm²（1.3倍），湿电极增至190.81 ± 44.68 kΩ·cm²（56倍）。3、6、10 mm厚度间阻抗无相关性；Fpz为8.23 ± 0.65 kΩ·cm²，毛发位点约10 kΩ·cm²；耐久测试后10 Hz接触阻抗保持在新鲜电极参考值10%以内。结论是CFPE无需皮肤准备即可形成低阻抗接触，并消除凝胶脱水失效模式。
常规电生理信号记录：通过CFPE与湿电极同步采集ECG、EMG和EEG比较。ECG相关系数95.32%，SNR湿电极为23.25 ± 0.74 dB、CFPE为21.23 ± 0.41 dB；EMG相关系数96.50%，CFPE的SNR（34.76 ± 2.23 dB）高于湿电极（31.10 ± 2.38 dB）；EEG在O1/O2相关系数91.7%，SNR湿电极为13.07 ± 1.39 dB、CFPE为11.58 ± 2.19 dB，闭眼时alpha频段（8–12 Hz）活动增强。慢走时新鲜及耐久性挑战后CFPE仍保留可识别R峰，但存在运动相关波形波动。结论是CFPE实现高保真常规电生理记录，SNR与湿电极相当。
微伏级FFR和LLR记录：通过9名成人、16次记录会话、三种汉语声调的听觉诱发实验比较CFPE与湿电极。FFR波形、音高轮廓和试次间相位相干时频表示（ITPC TFR）在两类电极间相似；FFR SNR无显著差异（湿电极5.03 ± 4.56 vs. CFPE 5.02 ± 4.82，BH校正P=0.9620）；LLR SNR以CFPE更高（12.45 ± 6.60 vs. 8.67 ± 4.00，BH校正P=0.0044）；18个FFR/LLR特征中5个在CFPE下显著更高，包括Power LOW、Power HIGH、Pitch Strength和FFR Peak Amplitude。结论是CFPE可解析微伏级神经信号，保真度与金标准湿电极相当。

讨论与结论翻译：讨论部分将FFR/LLR信号保真度相当归因于三维一体化导电架构维持稳定低阻抗界面；该平台可解析微伏级神经信号，质量与金标准Ag/AgCl湿电极相当，将干电极电生理学扩展到常规生物电位监测之外，并推动在多样人群和记录条件下采用随机电极顺序的大规模研究。与近期最先进柔性干电极相比，CFPE框架本身提供导电通路和可压缩支撑，PEDOT:PSS涂覆并桥接纤维，结合免准备毛发头皮兼容性和重复使用耐久性，通过实现微伏级神经信号的无凝胶采集弥合关键空白。鉴于FFR和LLR与神经发育研究相关，其无凝胶、免准备特性可能促进难以耐受常规电极准备的幼儿未来记录；避免凝胶和头皮磨损可减少准备需求，软界面也可能有益于对头皮准备耐受有限者。研究结论翻译：研究人员开发了一种具有三维一体化导电架构的碳纤维基多孔干电极（CFPE），用于无凝胶电生理记录。该电极通过PAN纤维碳化、电化学表面功能化和PEDOT:PSS涂覆制备，形成具有体积离子-电子导电性的整体多孔结构。CFPE无需皮肤准备即可实现与湿电极相当的电极-皮肤阻抗，并在连续佩戴6 h内维持稳定阻抗，而经标准皮肤准备应用的湿电极退化56倍，从而消除限制长时间电生理记录的凝胶脱水失效模式。该电极可承受10 000次压缩循环、21天NaCl暴露和8周储存，性能退化极小。研究展示高保真ECG、EMG和EEG记录，相关系数>90%，SNR与湿Ag/AgCl电极相当。额外ECG记录显示，新鲜和耐久性挑战后的CFPE在慢走时均可识别R峰，尽管运动相关波形失真仍然存在。微伏级FFR和LLR信号的采集证明CFPE无凝胶听觉诱发记录的可行性；多重比较校正后CFPE的LLR SNR更高，而未检测到FFR SNR的显著差异。这些结果确立CFPE作为目前需要湿电极的神经生理学应用的可行平台，并可能促进向连续监测场景和凝胶基电极准备不切实际的人群的未来转化。