多年冻土梯度下岸线土壤孔隙水与集水区配置共同塑造湖水溶解性有机质组成

《Limnology and Oceanography》：Terrestrial inputs and in-lake processes shape dissolved organic matter along a permafrost gradient

　　

北方多年冻土景观储存大量有机碳，这些有机碳可作为溶解性有机质（DOM）进入湖泊，但在低降水地盾景观中，岸线陆源、湖水DOM组成与集水区配置之间的联系仍不确定。研究人员结合加拿大西北地区跨越不连续多年冻土和连续多年冻土、约5°C气候梯度的岸线土壤孔隙水与湖水采样，以及溶解性有机碳浓度测定、超高分辨率质谱（FT-ICR-MS）、稳定碳同位素组成（δ¹³C-DOM）、放射性碳（Δ¹⁴C-DOM）和全流域地理空间分析。土壤孔隙水具有比湖水更高的溶解性有机质碳（DOM-C）浓度和更强的芳香族分子组成，支持其作为近岸陆源端元。湖水DOM具有较低芳香度、较高H/C、较高脂肪族分子式相对强度和较高Δ¹⁴C-DOM，这与陆源分子特征在湖泊中表达减弱相一致。在各湖泊间，土壤-湖泊DOM-C差异、芳香度、H/C、化合物类别模式和Δ¹⁴C-DOM与水生-陆生比相关；该比值按湖泊与地表水总面积除以陆域流域面积计算。水停留时间与水生-陆生比不相关，并且对土壤-湖泊DOM-C差异和芳香度变异的解释较少。分子组成也随多年冻土范围变化；在考虑水生-陆生比后，连续多年冻土站点的O/C和碳名义氧化态（NOSC）较低。总体而言，这些结果表明岸线陆源DOM、集水区配置和区域多年冻土梯度特征共同塑造湖水DOM组成。水生-陆生比提供了一种一阶指标，用于识别DOM组成可能反映较强陆源影响还是较强水生网络影响的湖泊。

研究背景与问题。北方多年冻土景观储存大量有机碳，气候变暖引发的冻土融化可促进DOM由陆地进入北方湖泊，并通过增强碳矿化影响气候-碳反馈。DOM是陆地与水生碳循环的重要连接。尽管北方湖泊常受陆源DOM输入影响，但在低降水地盾多年冻土景观中，岸线陆源DOM端元、湖水DOM组成与集水区配置之间的关系仍不确定。既有研究多集中于湿润北方森林系统，而本研究区降水低、土壤薄、基岩裸露、湖网密集且多年冻土限制水文连通；春季融雪主导，之后许多湖盆可因地表通道干涸而断连，水和DOM主要经浅活动层填溢流路径迁移。因此，需要比较岸线土壤孔隙水与湖水DOM，并评估集水区结构如何调节陆源信号在湖水中的表达。研究提出：岸线土壤孔隙水DOM-C更高、更芳香；湖水DOM在分子和同位素上不同于孔隙水；全流域水生-陆生比（aquatic-to-terrestrial ratio，总湖泊和地表水面积除以陆域流域面积）与湖水DOM组成变化相关。

研究开展与结论。研究人员在加拿大西北地区沿跨越不连续和连续多年冻土的约5°C气候梯度，于2019年夏季采集33个湖泊和12个岸线土壤孔隙水站点，结合DOM-C、FT-ICR-MS（超高分辨率质谱）、δ¹³C-DOM、Δ¹⁴C-DOM和全流域地理空间分析。结果表明岸线陆源DOM、集水区配置和区域多年冻土梯度特征共同塑造湖水DOM组成；水生-陆生比可作为识别湖水DOM受较强陆源影响还是较强水生网络影响的一阶指标。该研究把岸线孔隙水端元、湖水分子/同位素组成与集水区指标耦合，为低降水多年冻土地盾景观的陆-水碳耦合提供了景观尺度证据。

方法概述（≤250字）。2019年7月17日至8月25日在加拿大西北地区Yellowknife、Wekweètì和Daring Lake采样，跨不连续/连续多年冻土约5°C气候梯度，包括33个湖泊和12个岸线土壤孔隙水站点。测定湖水与孔隙水DOM-C、TDN、SUVA₂₅₄、DIC、阴离子、pH和Chl a；固相萃取后进行FT-ICR-MS分子式分析；测定δ¹³C-DOM及部分样品Δ¹⁴C-DOM；用ArcGIS与ArcticDEM勾绘流域，结合国家水文网络水面、体积/径流估算水停留时间，计算水生-陆生比，并提取冻土边界、土地覆盖和WorldClim气候数据；统计采用线性回归、Spearman相关和Monte Carlo等。

结果。（1）DOM-C浓度与集水区特征：区域土地覆盖和气候不同；湖水DOM-C随年均温（MAT）和针叶林覆盖升高、随地衣苔藓覆盖降低；不连续多年冻土湖泊DOM-C中位数高于连续多年冻土湖泊；配对站点中孔隙水DOM-C高于湖水；站点尺度土壤-湖泊DOM-C差异与水生-陆生比负相关（pseudo-R²=0.80），与水停留时间或湖泊面积无显著关系。（2）分子组成与水生-陆生比：修正芳香度指数（AImod）与SUVA₂₅₄强相关；湖水AImod在两冻土带相似，与MAT和土地覆盖无显著相关；AImod随水生-陆生比下降（R²=0.74）；H/C随比值升高（R²=0.62）；O/C和NOSC随比值下降，且在连续多年冻土站点更低（模型R²=0.50和0.57）；脂肪族和低氧不饱和分子式强度随比值增加，多酚和缩合芳香分子式强度下降。（3）稳定碳同位素：孔隙水δ¹³C-DOM为?28.1‰至?26.9‰，多数湖水落在此范围，6个湖泊富集1–3‰；湖水δ¹³C-DOM与δ¹³C-POM正相关（R²=0.55），与水生-陆生比正相关（ρ=0.49），与水停留时间、湖泊面积或Chl a无显著关系。（4）放射性碳：湖水Δ¹⁴C-DOM总体较孔隙水富集；孔隙水均值?2.9‰，湖水均值+43.9‰；湖水Δ¹⁴C-DOM随MAT和裸地覆盖升高、随地衣苔藓覆盖降低，连续多年冻土盆地平均低32‰；其随水生-陆生比升高（R²=0.24），与水停留时间仅弱相关，与湖面积无显著关系；水停留时间与水生-陆生比不相关。（5）分子式水平模式：van Krevelen空间中，孔隙水富集芳香和高不饱和分子式，湖水富集高H/C和脂肪族分子式；高水生-陆生比湖泊富集高H/C分子式，低比值湖泊富集芳香和高不饱和分子式；连续冻土样品富集更高H/C和更低O/C的分子式。

讨论部分总结：结果支持第一假设：孔隙水DOM-C更高、更芳香，是近岸陆源端元；陆源信号在湖水中的表达随集水区结构变化，低水生-陆生比湖泊的DOM-C和分子特征更接近孔隙水，高比值湖泊土壤-湖泊差异更大、芳香度更低、H/C更高、多酚/缩合芳香分子式更少。结果也支持第三假设：水生-陆生比与DOM数量、芳香度、化合物类别和放射性碳组成相关。第二假设得到分子和同位素总体支持，但δ¹³C-DOM单独不能诊断来源；δ¹³C-POM为混合库，不能提供诊断性藻类端元。Δ¹⁴C-DOM显示湖水整合较多近期固定碳，孔隙水含较老碳的混合；水停留时间与水生-陆生比不相关，二者反映不同结构方面。连续多年冻土站点O/C和NOSC较低，但冻土范围与气候、植被和景观位置协变，应解释为区域冻土梯度关联而非冻土单独效应。局限包括晚夏空间快照、FT-ICR-MS仅代表固相萃取可提取DOM、孔隙水非完整水文质量平衡、水生-陆生比不隔离单一过程。

研究结论翻译：本研究将岸线土壤孔隙水、湖水DOM组成和全流域指标耦合，以评价低降水多年冻土地盾景观的陆-水耦合。岸线土壤孔隙水是该环境中重要的近岸陆源端元，因为浅流路径和填溢流水文可将DOM从薄有机土和活动层来源输送至湖缘。由于水生-陆生比可由地理空间数据推导，它提供了一个有用的一阶指标，用于识别DOM组成可能反映较强陆源影响还是较强水生网络影响的湖泊，尤其在低降水、低起伏多年冻土景观中水文梯度和地表连通性难以直接量化之处。未来需结合岸线土壤孔隙水、湖水DOM、季节采样、水文测量和直接过程测定，以改进对多年冻土融化、植被变化和径流改变如何修饰北方湖泊景观DOM迁移与转化的理解。