《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：All-optical femtosecond-precision probing of element-specific spin demagnetization dynamics in TbFeCo
编辑推荐：
•本研究提出了一种创新的全光学时间分辨磁光克尔效应（TRMOKE）技术，用于精确确定多元素材料中超快退磁的时间序列。•在泵浦-探测实验中，一个关键挑战是准确校准零延迟时间，这对于解析飞秒级动态至关重要。•为了解决这个问题，我们开发了一种使用单一探测光束的方法，该光束通过BBO晶体
- •
本研究提出了一种创新的全光学时间分辨磁光克尔效应（TRMOKE）技术，用于精确确定多元素材料中超快退磁的时间序列。
- •
在泵浦-探测实验中，一个关键挑战是准确校准零延迟时间，这对于解析飞秒级动态至关重要。
- •
为了解决这个问题，我们开发了一种使用单一探测光束的方法，该光束通过BBO晶体产生400纳米和800纳米的脉冲。
- •
由于这些脉冲是相位匹配并且共同传播的，它们的相对时间延迟非常稳定，从而能够准确测量每个波长探测到的物理事件之间的时间差。
- •
该技术被应用于研究TbFeCo化合物薄膜的退磁动态。
- •
800纳米的探测光束主要检测FeCo 3d电子的动态，而400纳米的探测光束对Tb 4f电子更敏感。
- •
结果清楚地表明，FeCo磁矩的退磁明显比Tb磁矩快约1皮秒。
- •
这种时间滞后是由于激光脉冲直接、共振地激发了FeCo 3d电子，而Tb 4f电子的退磁是一个涉及其他电子壳层角动量转移的间接过程。
引言
时间分辨磁光克尔效应（TRMOKE）是一种关键的实验技术，用于研究自旋动态，揭示样品中磁矩运动的时间序列。在这些测量中，自旋动态由飞秒激光脉冲启动，随后的磁矩运动通过克尔效应信号由第二个激光脉冲探测。退磁过程总是首先发生，然后是松弛过程，在某些特殊的检测条件下，磁矩的进动会出现。退磁过程通常在几皮秒内发生，这与电子激发和后续散射有关[1]、[2]、[3]、[4]、[5]、[6]、[7]、[8]。高电子温度被用来解释退磁机制[1]、[2]、[9]、[10]。然而，不同元素的磁矩对不同的光波长敏感。例如，与Tb 4f电子相关的磁矩对410纳米的光脉冲敏感，而Fe和Co 3d电子对800纳米的光脉冲有响应[4]、[11]。
近年来，非晶态稀土/过渡金属（RE-TM）铁磁合金（如TbFeCo）已成为下一代自旋电子器件和高密度磁光存储的关键材料。RE和TM子晶格之间的独特反铁磁交换耦合在诸如全光学螺旋度依赖开关和超快畴壁运动等现象中起着至关重要的作用[12]、[13]、[14]。为了充分利用这些性质并理解其中的角动量转移机制，在飞秒时间尺度上解析各个子晶格的动态是至关重要的。传统上，元素特定的自旋动态主要使用大型同步加速器设施中的X射线磁圆二色性（XMCD）进行研究。尽管XMCD提供了很好的元素选择性，但它受到可访问性有限、成本高昂和实验设置复杂的严重限制。因此，开发一种稳健的、台式全光学方法来分离子晶格动态具有极大的意义。这种方法不仅使得元素特定的测量变得普及，也显著减少了传统机械延迟线引入的时间不确定性。
很少有研究利用实验数据来讨论退磁过程本身。这可能是由两个因素造成的：激光脉冲的形状和泵浦-探测技术的零延迟时间。激光脉冲的形状测量不够准确，并且当在光路中插入额外的光学元件时很容易发生变化，这可能会使退磁曲线的形状在几十到几百飞秒内发生变化。泵浦脉冲到达样品时的零延迟时间非常难以校准。零延迟时间总是通过非线性晶体（例如BBO）或宽带隙二极管的自相关效应来测量的。这些方法可以在研究自旋动态中的较慢过程（如退磁的松弛或磁矩的进动）时粗略校准零延迟时间。然而，在飞秒级别定义退磁开始的时间却非常困难。更换样品可能会使泵浦和探测光束的光路长度变化多达皮秒，这比某些物理过程的时间要长得多。在本文中，将介绍一种全光学实验方法来精确测量时间序列，并测量了TbFeCo化合物薄膜中Tb和FeCo的退磁过程。
章节片段
实验方法
在我们的实验中，我们使用TRMOKE来测量TbFeCo薄膜的退磁，创新之处在于使用400纳米和800纳米的激光脉冲作为探测光束。实验的示意图如图1所示。
一个飞秒激光脉冲（中心波长800纳米，重复率1 kHz）被分成两束光。图1中的上方光束作为探测光束，经过半波片、BBO晶体和偏振器后，通过透镜聚焦到样品上。
结果与讨论
TbFeCo样品的制备方法如参考文献[15]所述。样品的层结构为玻璃/Ta/TbFeCo/Pt。Ta缓冲层的厚度为4.0纳米，Pt覆盖层的厚度约为6.7纳米。Tb和Fe0.2Co0.8共同溅射在样品上，总厚度约为12纳米。通过调整Tb靶材的溅射功率来控制Tb和Fe的比例。图3显示了在没有泵浦脉冲的情况下Tb15(FeCo)85样品的Kerr环。蓝色和红色曲线分别代表...
结论
总之，我们展示了一种全光学方法，用于测量复杂材料中不同元素磁矩的退磁时间序列。FeCo 3d电子的磁矩退磁比Tb磁矩早约1皮秒，这可能是由于FeCo 3d电子的共振激发所致。
展望未来，这种台式全光学同步探测方法为研究更广泛的复杂自旋相互作用开辟了新的途径。
CRediT作者贡献声明
Shitao Lou：验证、项目管理、方法论、数据分析、概念化。Hailin Hu：研究、数据分析。Wei Li：软件、方法论。Haoran Chen：写作-审稿与编辑、数据分析。Xiaolei Zhang：资源协调。Qingyuan Jin：监督、资金获取。
利益冲突声明
作者声明他们没有任何已知的财务利益或个人关系可能影响到本文报告的工作。
