《Journal of Materials Science & Technology》:Engineering scalable hierarchically porous MXene/PEDOT heterostructures with continuous conductive networks for enhanced charge and mass transport
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•设计出可规模化制备的多级多孔MXene/PEDOT异质结构。•连续多孔骨架覆盖碳纤维表面及间隙。•连续导电网络促进电荷与物质传输。•揭示了决定电化学性能的构效关系。•展示了优异的机械稳定性和实际应用可行性。引言构建具有增强电荷和物质传输能力的三维多级多孔导电异质结构,仍然是先进
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设计出可规模化制备的多级多孔MXene/PEDOT异质结构。
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连续多孔骨架覆盖碳纤维表面及间隙。
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连续导电网络促进电荷与物质传输。
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揭示了决定电化学性能的构效关系。
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展示了优异的机械稳定性和实际应用可行性。
引言
构建具有增强电荷和物质传输能力的三维多级多孔导电异质结构,仍然是先进电化学材料面临的一个根本性挑战[[1], [2], [3], [4], [5], [6]]。构建多级多孔导电架构已引起广泛关注,因为互连孔网络增大了电化学活性表面积、促进了电解质渗透、加速了离子扩散并缩短了电子传输路径[[7], [8], [9]]。将多级孔隙引入柔性三维导电骨架中,为构建连续导电通路提供了有效方法[[10], [11], [12]]。然而,在整个三维导电骨架中构建连续导电网络仍然具有挑战性。
二维MXene因其金属导电性、丰富的表面官能团和优异的电子传输能力,是构建导电异质结构的有吸引力的构建单元[[13], [14], [15], [16]]。然而,纳米片的重堆叠会减小可及表面积并阻碍电解质传输,这可以通过构建多孔结构来缓解[[17], [18], [19]]。同时,以聚(3,4-乙烯二氧噻吩)(PEDOT)为代表的导电聚合物具有高电导率和优异的电化学活性[20,21]。将PEDOT与多孔MXene骨架集成可增强电连接性。然而,在三维导电骨架内可规模化构建互连的MXene/PEDOT导电网络仍然具有挑战性。
柔性碳布(CC)提供了一种具有高导电性和互连结构的三维导电骨架[[22], [23], [24]]。然而,传统改性主要将功能材料沉积在单个碳纤维上,使纤维间区域未被充分利用。因此,构建同时覆盖碳纤维表面并桥接相邻纤维的导电异质结构,有望在整个导电骨架中产生连续的三维导电网络,从而改善电荷和物质传输。
本文通过DODA辅助MXene相转移、改进的呼吸图法组装和电化学PEDOT沉积,在柔性CC上设计出可规模化制备的多级多孔MXene/PEDOT异质结构(方案1)。该多孔异质结构覆盖碳纤维表面并桥接相邻纤维,形成连续导电网络。选择多巴胺(DA)(一种重要的神经递质)和对乙酰氨基酚(APA)(一种广泛使用的镇痛解热药物)作为代表性电活性分子,因为它们与生物和药物分析相关。对它们的单独和同时检测可评估异质结构的电化学活性和区分能力。所得电极兼具高灵敏度、高选择性、机械柔性、可规模化制备以及在稀释人尿中的可靠性能。这项工作为构建多级多孔MXene/PEDOT异质结构提供了可规模化策略,并阐明了其在电荷和物质传输方面的构效关系。
章节片段
材料
Ti3C2Tx MXene分散液购自新禧;DA、EDOT、DODA、Glu、K3[Fe(CN)6]、AA、APA和UA购自阿拉丁;CC购自和森电气;其他化学品购自国药。
多孔MXene/PEDOT薄膜(p-MP)的制备
将Ti3C2Tx MXene水分散液(7 mg mL?1)与DODA/氯仿(14 mg mL?1)混合,搅拌5小时进行相转移。将CC浸入所得分散液中2分钟,然后在高温高湿条件下进行改进的呼吸图法处理,得到多孔MXene薄膜(p-MD)。随后将PEDOT电化学沉积
多级多孔MXene/DODA异质结构的构建与结构表征
为构建多级多孔MXene/DODA异质结构,首先通过DODA辅助相转移将剥离的Ti3C2Tx MXene纳米片从水相转移到氯仿中。DODA的带正电荷铵头基与带负电荷的MXene表面相互作用,而其疏水烷基链促进MXene转移并在氯仿中分散,从而能够进行后续的呼吸图法组装。相转移可通过颜色变化目视确认
结论
总之,通过DODA辅助相转移结合改进的呼吸图法组装和PEDOT电聚合,在柔性CC上成功制备了可规模化制备的多级多孔MXene/PEDOT异质结构。所得多级多孔异质结构为高效电化学反应提供了导电且可及的骨架。得益于这些结构特征,该工程化异质结构展现出优异的电化学
CRediT作者贡献声明
Yu Si: 写作–原稿、方法学、调查、形式分析、数据管理、概念化。Zhihao Zhu: 方法学、调查、数据管理。Yingyi Ma: 写作–审阅与编辑、监督、项目管理、方法学、调查、资金获取、形式分析、数据管理、概念化。Aoshuai Zhu: 调查。Junwang Liu: 调查。Haijun Pang: 形式分析、调查、验证、写作–审阅与编辑。
利益冲突声明
作者声明,他们不存在已知的可能影响本文所报告工作的相互竞争经济利益或个人关系。
致谢
本工作得到黑龙江省自然科学基金(青年项目(B类),YQ2025B005)和黑龙江省优秀青年教师基础研究支持计划(编号YQJH2023258)的资助。
Yu Si|Zhihao Zhu|Yingyi Ma|Aoshuai Zhu|Junwang Liu|Haijun Pang