《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：Anomalous hall effect for spin-fluctuation-mediated transport in magnetic intercalation compounds
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研究人员合成了宽Fe浓度范围内的FexTiS2单晶。Fe插层在保持1T-TiS2主体结构不变的同时调控了磁性状态。在电子主导的输运区域观察到了正的反常霍尔响应。反常霍尔系数与自旋无序散射密切相关。低温与顺磁态的反常霍尔响应具有不同的起源。在自旋电子学中，理解自
研究人员合成了宽Fe浓度范围内的FexTiS2单晶。Fe插层在保持1T-TiS2主体结构不变的同时调控了磁性状态。在电子主导的输运区域观察到了正的反常霍尔响应。反常霍尔系数与自旋无序散射密切相关。低温与顺磁态的反常霍尔响应具有不同的起源。在自旋电子学中，理解自旋与电荷电流、自旋电流、光子及声子等其他信息与能量载体之间的相互作用至关重要。利用薄膜、异质结构和人工超晶格（SL）等工程化平台，研究人员已对自旋塞贝克效应、自旋霍尔效应以及巨磁电阻/极端磁电阻等自旋电子学现象进行了深入研究。反常霍尔效应（AHE）是自旋-电流相互作用的直接结果，为探测磁性系统中自旋相关的输运现象提供了有力手段。在铁磁材料中，AHE表现为即使在外磁场为零的情况下仍出现横向电压。与起源于洛伦兹力的普通霍尔效应不同，AHE源于材料的内在属性。其机制植根于传导电子与自发磁化产生的内磁场之间的相互作用，并通过轨道角动量介导且由自旋-轨道耦合（SOC）增强。AHE源于内禀机制（如SOC诱导的贝里曲率）与外禀机制（包括磁性散射）的组合。研究人员采用多种材料体系研究AHE。磁性外尔半金属（如Co3Sn2S2和Mn3Sn）表现出由外尔节点附近贝里曲率驱动的大内禀AHE。磁性拓扑绝缘体（包括MnBi2Te4和Cr掺杂的(Bi, Sb)2Te3）在低温下呈现量子反常霍尔态。二维范德华（vdW）磁体（如Fe3GeTe2和Cr2Ge2Te6）在原子级薄层中提供了可调控的AHE。近期，实验观测表明SrCo6O11已被确定为探索自旋涨落驱动AHE的新平台。在此，研究人员聚焦于磁性插层化合物中的AHE。过渡金属二硫属化物（TX2，其中T为过渡金属，X = S、Se或Te）是一种层状材料，由过渡金属原子的三角晶格夹在两层硫属原子三角晶格之间，形成X–T–X构型。这些X–T–X层沿c轴通过弱vdW相互作用堆叠，允许通过将外来客体原子或分子插入vdW间隙而形成各种插层化合物。过渡金属二硫属化物的晶体结构取决于过渡金属的选择，呈现1T相（八面体配位）或2H/3R相（三角棱柱配位）。当客体原子具有磁性时，所得化合物称为磁性插层化合物。研究人员关注的是磁性原子在二硫化钛（TiS2）层间的插层。TiS2是一种典型的层状过渡金属二硫属化物，其中每个钛原子在1T结构中与硫原子呈八面体配位。1T-TiS2被广泛认为是简并半导体。在FexTiS2等磁性插层化合物中，插层磁性原子通常在宿主层间随机分布，尤其是在低浓度（x < 0.15）时。即使在对应于简单有理分数（例如x = 0.25、0.33和0.5）的组分下，插层原子也可能保持随机分布。在某些情况下，这些有理组分会导致SL的形成。特别是对于x = 0.33，会形成相称的√3a × √3a SL，其中插层物占据√3a × √3a三角晶胞中每三个位置之一。当磁性原子的浓度偏离此类有理值，或有序化在动力学上受阻（例如通过快速淬火）时，原子倾向于采取无序构型，这可能会产生独特的物理性质。本文作者及Negishi等人系统研究了一类将3d过渡金属（V、Cr、Mn、Fe、Co和Ni）无序插层到二硫化钛TiS2中的材料的电子和磁性 [41]。特别是，该研究在插层了Fe的FexTiS2中观察到超过10%的大的负磁电阻，以及比普通霍尔效应高一个数量级的AHE [42], [43]。受这些结果启发，针对众多TiS2磁性插层化合物的研究仍在持续进行 [39], [41], [42], [43], [44]。FexTiS2基态的磁性强烈依赖于Fe浓度；对于x = 0为非磁性，0 < x ≤ 0.15为自旋玻璃（SG），0.15 < x ≤ 0.4为铁磁团簇玻璃（CG），x ≥ 0.4为铁磁性（FM）[28]。在CG相中，例如x = 0.33，磁化曲线（B–H曲线）显示出非典型的铁磁磁滞以及长时间的磁弛豫现象 [45], [46]。磁化易轴沿c轴方向，已知表现出类Ising模型磁性 [28]。FexTiS2表现出非常大的AHE，具有负的普通霍尔系数和正的 anomalous Hall系数 [43]。在FexTiS2中，与温度相关的电阻率表现出归因于自旋无序散射（SDS）的特征行为，该散射源于热诱导的自旋涨落 [47], [48]。研究人员关注磁性插层化合物作为可灵活调控客体间相互作用的平台。尽管FexTiS2表现出AHE，但其反常霍尔系数（Rs）的温度和浓度依赖性仍未得到充分探索。需要建立对不同温度区域内禀和外禀贡献演变的系统性理解。在低温极限下，Rs表现出对x的可忽略的依赖性，表明存在共同的电子基态。这强调了自旋无序在该体系AHE机制中的关键作用。在本工作中，研究人员聚焦于FexTiS2（0 < x ≤ 0.50），测量了FexTiS2单晶的磁化强度以及AHE的磁场和温度依赖性，以研究AHE的起源。研究人员研究了Rs作为温度和Fe浓度x的函数，并表明其温度依赖性反映了自旋涨落的影响。研究人员基于反常霍尔系数的温度和Fe浓度依赖性讨论了AHE可能的内禀和外禀贡献。研究人员采用卤化物化学气相输运技术生长了FexTiS2（0 < x ≤ 0.50）单晶。起始材料粉末（Fe 99.99%，Ti 99.9%，S 99.99%）按摩尔比x:1:2（0 < x ≤ 0.50）称量。将这些粉末的混合物在约10?5 Torr的真空下密封在石英玻璃安瓿瓶（长15 cm，直径8.5 mm）中，以10 mg/cm3浓度的碘（I?，99.9%）作为输运剂。安瓿瓶在电管式炉中于1223 K下保持336 h，沿其长度方向具有50 K的温度梯度。晶体生长后，将安瓿瓶从炉中取出并立即在冰水中淬火。对所有组分均采用相同的快速淬火程序。快速淬火旨在通过抑制冷却过程中Fe的扩散和重新排列，从动力学上保留高温Fe构型，从而阻碍长程Fe有序的发展。使用扫描电子显微镜结合能量色散X射线光谱（SEM；Hitachi, TM3030plus, EDS; Oxford Instruments, AZtecOne）确定所得晶体的化学计量比。通过EDS图谱分析确认了整个晶体的组分均匀性，并根据点分析的平均值确定每个样品的化学计量比。使用粉末X射线衍射仪（Rigaku, MiniFlex II）确定晶体结构，采用Cu K??源（?? = 1.54059 ?, 1.54441 ?），2??范围为10–100度，步长为0.02度，扫描速率为5度/分钟。使用磁性测量系统（MPMS–XL, Quantum Design Inc.）测量温度和磁场相关的直流磁化强度。测量样品包含沿c轴堆叠的单晶薄片。施加的磁场平行于c轴。在50 kOe的施加场下、场冷却（FC）条件下，测量了3至300 K温度范围内的温度相关磁化强度（M–T）。在10 K下通过将场在?50至+50 kOe之间扫描来测量场相关磁化强度（M–H）。使用物理性质测量系统（PPMS, Quantum Design Inc.）测量温度和磁场相关的电阻率和霍尔电阻率。简而言之，研究人员使用金浆将六个探针连接到长方形单晶上，并在c轴方向施加外部磁场。在5 mA的恒定励磁电流下，测量了3至150 K温度范围内的电阻率（??–T）；未进行场相关电阻率测量。霍尔效应测量在温度和场依赖模式下进行：场依赖（??H–H）数据在10 K下通过将场在?50至+50 kOe之间扫描并在60 mA励磁电流下记录，温度依赖（RH–T）数据在3–150 K温度范围内、50 kOe下、FC条件下以相同励磁电流获得。使用SEM–EDS评估合成FexTiS2的组分，如表1所列；数值经归一化使Ti含量为1。测得的Fe含量x与标称Fe含量在 <2.5%的实验误差内成正比。x的直接正比性表明所有Fe原子在高达x = 0.50的宽组分范围内插层到TiS2的vdW间隙中。表1. FexTiS2元素组成的SEM–EDS分析结果，Ti浓度归一化为1。标称常数x通过EDS测量Fe Ti Fe S0.05 1 2 0.05 (1) 1.87 (2)0.10 1 2 0.11 (1) 1.87 (3)0.15 1 2 0.18 (2) 1.94 (2)0.25 1 2 0.27 (2) 1.95 (2)0.33 1 2 0.33 (1) 1.95 (3)0.50 1 2 0.48 (2) 1.97 (2)S浓度在 <2.5%的实验误差内基本恒定。S/Ti比略低于标称值2.00。这表明考虑到过量的Ti自插层到主体TiS2基质中，Ti和Fe以略高于化学计量比的比例插层在vdW间隙中。表1. FexTiS2元素组成的SEM–EDS分析结果，Ti浓度归一化为1。图1(a)显示了FexTiS2（0 < x ≤ 0.50）的粉末X射线衍射（XRD）谱图。同时显示了基于报道的晶体结构 [49] 计算得到的原始1T-TiS2的XRD图谱以作比较。所有样品观察到的主要衍射峰均可基于1T-TiS2主体结构进行指标化，未识别出可归因于杂质或次级相的明显衍射峰。相对峰强度在样品间有所变化。由于片状微晶呈现择优取向，未基于相对强度对结构特征进行定量讨论。图1展示了Fe0.33TiS2的结构模型，其中图1(b)显示插层Fe原子的随机分布，图1(c)显示理想的面内SL。晶体结构使用VESTA [50] 可视化。图1. (a) 从FexTiS2单晶获得的粉碎粉末的XRD谱图，以及基于报道晶体结构 [49] 计算的原始1T-TiS2的XRD图谱，(b) 假设Fe0.33TiS2客体原子随机插层的示意结构模型，(c) 假设Fe0.33TiS2理想插层超晶格的示意结构模型。这些结果证实了Fe插层后基本的1T-TiS2主体结构得以保留。因此，观察到的衍射峰可以基于主体TiS2结构进行指标化。原则上，面内SL的形成，例如预期在x = 1/3时出现的√3a × √3a结构，应产生额外的SL反射。然而，在当前的XRD数据中未观察到可归因于长程超晶格有序的强额外反射。这种缺失可能归因于SL反射本质上较弱的强度，以及由于插层Fe原子的有限畴尺寸或无序导致的可能峰展宽。通常需要更灵敏的衍射技术，如电子衍射，才能最终确定SL有序。相对强度分布随组分变化，特别是对于x = 0.50。由于已有关于Fe0.50TiS2中Fe有序和超晶格形成的报道 [42]，仅凭当前XRD数据无法排除当前样品中存在部分或局域Fe有序的可能性。在当前XRD测量的灵敏度范围内，Fe分布被认为是主要无序的，接近随机排列，尽管不能排除部分或短程有序。图2显示了测量的晶格常数（a和c）和密度的Fe浓度依赖性。晶格常数a随x几乎线性增加，在x = 0.50时饱和。晶格常数c从x = 0.05到0.25略有增加，并增加到x = 0.50。研究人员使用这些晶格常数计算了FexTiS2的晶格密度。晶格密度随x线性增加，确保Fe被连续插层。图2. (a), (b) 从XRD谱图测量的晶格常数的Fe浓度依赖性。(c) 根据EDS衍生的组分比和(a)和(b)中的晶格常数估算的单位晶胞密度。XRD谱图和晶格参数分析证实晶体结构完整，与先前报道的结构一致 [39]。因此，当前的XRD结果证实了基本主体结构的保留，但不能确定插层Fe原子是否完全随机分布。如图3(a)所示，在低Fe浓度下，M–H曲线显示出具有Rayleigh环状形状的小磁滞回线，即使在高磁场下也不饱和。小的磁化强度和逐渐的场致增加表明稀薄Fe磁矩的磁响应较弱。该行为与先前报道的SG态的磁性特征一致 [28], [45], [46]。支持性的低场ZFC/FC磁化数据见补充信息。在较高Fe浓度下，M–H曲线显示出磁化强度更陡峭的增加和明确的矫顽力，表明铁磁样（CG）关联的发展。SG、CG和FM的归属基于先前的研究 [28], [45], [46]，并得到当前直流磁化数据的支持。当前样品未进行交流磁化率和磁弛豫测量。如图3(b)所示，随着Fe浓度x的增加，磁化率的整体幅度增加，表明磁响应强烈依赖于x。冷却时，磁化率单调增加并趋于在最低温度附近饱和。该行为反映了从高温顺磁态到低温磁有序态的交叉。顺磁磁化率??(T)可以使用居里-外斯（CW）定律分析：(2) ??(T) = C / (T ? ??) + ??0，其中?? [emu cm–3 Oe–1] 是磁化率，?? [K] 是居里温度，C [emu K cm–3 Oe–1] 是居里常数，??0 [emu cm–3 Oe–1] 是温度无关磁化率。??0项源于泡利顺磁、范弗莱克顺磁和核心抗磁性的总和。例如，对于x = 0.33（Fe0.33TiS2），从逆磁化率图和FC曲线的CW定律非线性拟合确定?? = 65 K。其他Fe浓度的??、C和??0值以相同方式评估。表2呈现了这些值，便于直接比较磁性参数的组分依赖性。表2. 基于居里-外斯定律的FexTiS2的磁性参数（??、C和??0）。x ??×10?3 C×10?6 ??00.05 25 (2) 4.3 (5) 1.0 (2)0.10 44 (5) 8.5 (5) 1.0 (2)0.15 53 (3) 11.2 (5) 0.7 (2)0.25 71 (3) 14.3 (5) 0.5 (2)0.33 65 (5) 20.4 (8) 0.1 (1)0.50 119 (5) 24.1 (5) 0.1 (1)表2. 基于居里-外斯定律的FexTiS2的磁性参数（??、C和??0）。虽然??在0 < x ≤ 0.25和0.33 < x ≤ 0.50范围内随Fe浓度增加而增加，但它在x = 0.33处表现出轻微降低。这种非单调行为暗示了间接交换相互作用的参与。Tazuke等人 [35] 报道Fe原子之间的磁耦合可以是铁磁（FM）或反铁磁（AFM）的，取决于它们的间距，这由Ruderman–Kittel–Kasuya–Yoshida（RKKY）[51], [52], [53] 相互作用主导并通过传导电子介导。在RKKY相互作用中，传导电子介导交换耦合，产生随Fe原子距离变化的正（FM）或负（AFM）相互作用。对于x = 0.33，Fe原子可能的局域有序可能导致这些交换相互作用的部分抵消或受挫，从而导致磁有序温度降低。在现有发现与先前研究结果之间未发现差异。图4(a)显示了10 K下霍尔电阻率对磁场的依赖。图4(b)显示了50 kOe下FC条件下霍尔系数对温度的依赖。磁滞方向与磁化情况相同。该结果表明反常霍尔系数RS的符号为正。值得注意的是，对于x = 0.25和0.33，在磁化强度充分饱和的区域，霍尔电阻率的高场斜率为负。总霍尔电阻率可以表示为普通霍尔效应和AHE之和：(3) ??H = ??0 ?? + 4?? ??S ??，其中??0是普通霍尔系数，??是磁场，??S是反常霍尔系数，??是磁化强度。使用??H = ??H/??和?? = ??/??，方程(3)可改写为(4) ??H = ??0 + 4?? ??S ??。根据该方程，霍尔电阻率的负斜率表明普通霍尔系数??0为负，因为在磁化饱和区域??为常数。如图4(b)所示，温度根据CW定律降低，磁化强度在FC协议下增加并在低温下饱和。??H的整体行为类似于图3(b)中在FC协议下测量的磁化强度；这表明AHE项4?? ??S ??占主导地位。图5显示了霍尔系数??H对磁化率??的图。??H–??曲线在顺磁区?? > 70 K显示出一条向右上升的直线。该结果清楚地表明顺磁区的??S为正的常数。由温度依赖性分析确定的普通霍尔系数??Temp0由线性??H–??关系在?? = 0处的截距获得。为了比较，普通霍尔系数??Field0独立地从10 K时??H–??曲线的高场斜率估算。表3比较了x = 0.25和0.33的??Temp0和??Field0。两种方法获得的值吻合得相当好。因此，采用??Temp0进行后续的??S(T)评估。在顺磁区，分别从线性??H–??关系的截距和斜率同时确定??Temp0和??S。??S的拟合不确定度通过线性拟合的标准误差以及在线性顺磁区内改变拟合范围引起的变化来评估。表3. x = 0.25和0.33的普通霍尔系数??Temp0和??Field0的比较，分别从顺磁区的线性??H(T)–??(T)关系和10 K时??H–??曲线的高场斜率获得。x ??Temp0 [cm3 C?1] ??Field0 [cm3 C?1]0.25 ?1.72 ×10?3 ?2.10 ×10?30.33 ?1.51 ×10?3 ?1.82 ×10?3FexTiS2的费米能远高于??B??；因此，电子系统保持简并。因此，载流子浓度基本与温度无关，普通霍尔系数??0不表现出任何显著的的温度变化。使用上述确定的??0，计算了??S的温度依赖性如下：(5) ??S(T) = (??H(T) ? ??Temp0) / (4????(T))。图6显示了测量结果。图7(a)显示了电阻率的温度依赖性。根据马西森定则 [54]，铁磁金属中的电阻率可以表示为：(6) ??(T) = ??0 + ??Ph(T) + ??SDS(T)，其中??0是剩余电阻率，??Ph(T)是声子散射电阻率，??SDS(T)是SDS电阻率 [29]。在本分析中，声子贡献使用三维Bloch–Grüneisen模型评估：(7) ??Ph(T) = A (T/??D)5 ∫0^(??D/T) t^5 / ((e^t ? 1)(1 ? e^(?t))) dt。图7. (a) 电阻率的温度依赖性，和(b) Fe0.33TiS2的自旋无序散射（SDS）项和反常霍尔系数的温度依赖性比较。声子贡献使用??D = 250 K的三维Bloch–Grüneisen模型评估。插图显示了低温区域的放大视图。德拜温度固定为??D = 250 K [55]，在先前从输运和热电势分析对FexTiS2估算的范围内。因子A通过将计算的声子贡献的高温斜率与实验电阻率的斜率匹配来确定。SDS贡献评估为(8) ??SDS(T) = ??(T) ? ??0 ? ??Ph(T)。图7(b)显示了Fe0.33TiS2的??S和??SDS的温度依赖性比较。这两个量表现出相似的整体温度依赖性，尽管在约25–75 K的中间温度区域仍存在系统性差异。该差异将在以下部分讨论。反常霍尔系数??S具有很强的不对称温度依赖性，其特征在于在铁磁转变温度??附近迅速增强，随后在升高的温度下呈幂律衰减 [56]。Ye等人 [57] 将该异常现象解释为源自手性自旋织构的Berry相位积累，其中??S迅速增加至??max > ??的最大值，随后通过幂律形式下降。相比之下，研究者的结果揭示了不同的趋势：??S在特征温度??以上几乎保持不变，而在冷却至??以下时单调下降，并最终在低温下饱和。该行为表明??S在磁有序区域内表现出显著的温度依赖性，而在顺磁相中基本保持温度无关。??S和??SDS的温度依赖性之间的整体相似性表明存在相关性，暗示自旋涨落在AHE中发挥重要作用。然而，在约25–75 K的中间温度区域仍存在系统性差异。这表明??S的温度依赖性不能单独归因于SDS贡献。相反，观察到的行为可能反映了弱温度依赖的内禀贡献与由自旋无序散射增强的外禀AHE贡献的共存。自旋涨落可以导致传导电子的散射，从而在磁性系统中影响电阻率 [58], [59], [60]。因此，??S和??SDS之间的整体相关性支持自旋涨落在确定FexTiS2的AHE行为中发挥重要作用。这种温度依赖性行为不同于先前在其他磁性系统中报道的反常霍尔系数行为。值得注意的是，最近对SrCo6O11的研究表明，增强的自旋涨落可以放大反常霍尔响应 [23]。图8总结了反常霍尔系数的Fe浓度依赖性。外推基态值??GNDS通过将??S外推至0 K获得。相比之下，??ParaS定义为顺磁相中??S变得几乎温度无关时的平均值。图8. Fe??TiS2中??ParaS和??GNDS的Fe浓度依赖性。实心和空心圆分别代表顺磁相的??ParaS和外推至0 K的??GNDS。如图8所示，??GNDS仅表现出对Fe浓度的弱依赖性，并且其外推至?? → 0产生有限值。该行为表明低温反常霍尔系数不太可能仅由依赖于Fe浓度的杂质散射主导。相反，反常霍尔响应的内禀分量可能与TiS2衍生的电子结构有关。在这种观点下，原始TiS2可能具有源于其电子态的潜在反常霍尔系数，尽管在没有磁矩或时间反演对称性破缺的情况下，预计不会出现可测量的反常霍尔效应。因此，Fe插层可能扮演双重角色：提供激活反常霍尔响应的磁矩和自旋关联，而??GNDS的大小主要受主体衍生的能带结构限制。插层Fe自旋的涨落可能进一步增强该响应。为了验证该假设，需要进一步的研究，包括低Fe浓度区域的反常霍尔效应测量和Berry曲率的精确计算。相比之下，??ParaS表现出对??的强依赖性。它在?? ≤ 0.25时几乎线性增加，在?? = 0.33时显著下降，然后在?? = 0.50时略有增加。因此，??ParaS的浓度依赖性是非单调的。?? = 0.33处下降的起源尚不清楚。一个可能的因素是插层Fe原子的部分或局域有序；然而，这无法从当前的XRD数据中确定。此外，该浓度依赖性定性地遵循居里温度的变化趋势。这表明结构无序和Fe-Fe交换相互作用，可能通过诸如RKKY型耦合等长程交换相互作用介导，在决定AHE行为中发挥重要作用。研究人员合成了磁性插层化合物FexTiS2（0 < ?? ≤ 0.50）的单晶，并研究了它们的结构、磁性和霍尔输运性质。XRD和组分分析证实，Fe原子在保持主体1T-TiS2结构的同时连续插层到范德华间隙中。磁化测量表明，随着Fe浓度的变化，磁性状态演变，与自旋玻璃、团簇玻璃和类铁磁态一致。霍尔效应测量揭示了正的 anomalous Hall系数??S以及负的普通霍尔系数??0，表明反常霍尔响应出现在电子主导的输运区域。提取的??S在顺磁相中几乎恒定，而在特征磁有序温度以下显著下降并在低温下饱和。该行为与纵向电阻率的自旋无序散射分量表现出整体相关性，表明插层Fe磁矩的自旋涨落在决定反常霍尔效应的温度依赖性方面发挥重要作用。然而，??S(T)和??SDS(T)之间的剩余差异表明AHE不能单独归因于自旋无序散射。Fe浓度依赖性进一步揭示了??S的两个不同贡献。基态系数??GNDS仅表现出对??的弱依赖性，表明低温反常霍尔响应受TiS2衍生的电子结构约束，而非简单杂质散射。相比之下，顺磁相系数??ParaS在?? ≤ 0.25时几乎线性增加，在?? = 0.33时显著下降，然后在较高?? = 0.50时略有增加，表现出显著的非单调Fe浓度依赖性。这些结果表明，FexTiS2中的反常霍尔效应源于主体衍生的电子结构与自旋涨落诱导散射之间的相互作用，而非单一的常规散射机制。CRediT作者贡献声明Takumi Bizen：撰写原稿、调查、获取资金、形式分析、数据管理。Mikio Koyano：审阅与编辑、监督、获取资金。资金本研究由日本学术振兴会（JSPS）KAKENHI [项目编号25K08455] 和日本科学技术振兴机构（JST）、下一代开创性研究支持计划（SPRING）[项目编号：JPMJSP2102] 资助。Takumi Bizen|Mikio Koyano
论文解读：磁性插层化合物FexTiS2中自旋涨落介导的反常霍尔效应研究
一、研究背景与科学问题
自旋电子学致力于理解和利用自旋与电荷电流、自旋电流、光子及声子等信息和能量载体之间的相互作用。反常霍尔效应(AHE)作为自旋-电流相互作用的直接结果，为探测磁性系统中自旋相关的输运现象提供了有力手段。在铁磁材料中，AHE表现为即使无外磁场时仍出现横向电压，其机制源于传导电子与自发磁化产生的内磁场之间的相互作用，由自旋-轨道耦合(SOC)增强，并包含内禀机制(如SOC诱导的Berry曲率)与外禀机制(包括磁性散射)的组合。
过渡金属二硫属化物(TX2)是一种层状材料，其X–T–X层沿c轴通过弱范德华(vdW)相互作用堆叠，允许将磁性客体原子插入vdW间隙形成磁性插层化合物。TiS2作为典型的1T相层状过渡金属二硫属化物，被广泛认为是简并半导体。在FexTiS2等磁性插层化合物中，插层磁性原子在宿主层间随机分布，其磁性基态强烈依赖于Fe浓度：x=0时非磁性，0
尽管FexTiS2已观察到AHE，但其反常霍尔系数(Rs)的温度和浓度依赖性仍未得到充分探索，需要建立对不同温度区域内禀和外禀贡献演变的系统性理解。低温极限下Rs表现出对x的可忽略依赖性，凸显了自旋无序在AHE机制中的关键作用。本研究旨在通过系统测量FexTiS2(0
二、研究内容与结论概述
研究人员采用卤化物化学气相输运技术合成了FexTiS2(0
三、关键技术与方法
研究采用多种核心技术手段：卤化物化学气相输运法合成FexTiS2单晶(Fe 99.99%、Ti 99.9%、S 99.99%粉末按x:1:2比例称量，I?为输运剂，1223K保持336h后冰水淬火)；扫描电子显微镜结合能量色散X射线光谱(SEM-EDS)确定化学计量比；粉末X射线衍射(XRD)表征晶体结构；磁性测量系统(MPMS-XL)测量温度及磁场依赖的直流磁化强度(M-T和M-H曲线)；物理性质测量系统(PPMS)测量电阻率及霍尔效应(??-T、??H-H和RH-T模式)。所有测量均在c轴方向施加磁场。
四、研究结果
1. 化学计量比与晶体结构：SEM-EDS分析显示实测Fe含量x与标称值在<2.5%误差内成正比，S/Ti比略低于2.00，表明存在过量Ti自插层。XRD谱图证实所有样品的主要衍射峰均可基于1T-TiS2主体结构指标化，无杂质相。晶格常数a随x几乎线性增加，c从x=0.05到0.25略有增加后增至x=0.50，晶格密度随x线性增加。未观察到强的超晶格(SL)反射，Fe分布接近随机排列。
2. 磁性能：低Fe浓度(x=0.05, 0.10)时M-H曲线呈Rayleigh环状小磁滞回线且不饱和，符合SG态特征。高Fe浓度时M-H曲线显示更陡峭增加和明确矫顽力，表明CG关联发展。温度相关磁化率随冷却单调增加并在低温趋于饱和。居里-外斯(CW)定律拟合显示??在0
3. 电阻率与霍尔效应：霍尔电阻率高场斜率在x=0.25和0.33饱和区为负，表明R0为负。RH-T行为与磁化强度相似，表明AHE项4??RsM占主导。RH-??图在顺磁区(T>70K)呈线性关系，确定Rs为正常数。通过两种方法获得的R0吻合良好。Rs(T)与SDS电阻率??SDS(T)表现出相似的整体温度依赖性，但25-75K中间区域存在系统性差异。电阻率分析采用马西森定则和三维Bloch-Grüneisen模型(??D=250K)分离声子贡献。
4. 讨论：与Ye等人报道的Berry相位积累驱动的Rs在Tmax>??处达峰后幂律衰减不同，本研究Rs在??以上几乎恒定、冷却至??以下单调下降并低温饱和，表明自旋涨落通过SDS对AHE起重要作用，但SDS非唯一机制，可能共存弱温度依赖的内禀贡献和外禀贡献。RGNDS对x弱依赖且外推至x→0得有限值，表明低温AHE受TiS2电子结构约束而非简单杂质散射；RParaS在x≤0.25近线性增加、x=0.33显著下降、x=0.50略增，定性遵循居里温度变化趋势，表明结构无序和RKKY型交换相互作用在决定AHE行为中发挥作用。
五、结论
本研究成功合成了FexTiS2(0
