开发一种新的晶粒生长准则，以同步提高增材制造铝合金的强度和延展性

《Journal of Materials Science & Technology》：Developing a new grain growth criterion for simultaneous improvement of strength and ductility in additively manufactured aluminum alloys

　　

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  开发了新的晶粒生长准则方程，其中存储的应变能是关键参数。
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  通过对比实验验证了这些准则方程的有效性。
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  在AFED样品中出现的异常晶粒生长（AGG）在混合AFED样品中被抑制了。
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  在混合AFED Al2024合金中，应变诱导的晶界迁移得到了显著促进。
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  混合AFED Al2024合金表现出12.2%的高延展性和502 MPa的高抗拉强度。

引言

基于摩擦搅拌的增材制造（AM）方法已成为生产承载型铝合金结构的 promising 替代方案 [[1], [2], [3]]。增材摩擦挤压沉积（AFED）是一种新开发的基于摩擦搅拌的AM方法 [4,5]。AFED与其他基于摩擦搅拌的AM技术的主要区别在于，它采用内部摩擦搅拌机制在沉积前软化棒状原料，从而将施加在基底或先前沉积层上的轴向力降低到增材摩擦搅拌沉积所需力的十分之一 [6]。较低的轴向力带来了基底损伤减少、工艺灵活性提高以及适用于薄壁结构精准沉积的优点，使得AFED成为许多固态AM应用的理想选择 [7,8]。

所有基于摩擦搅拌的AM方法面临的一个主要挑战是，在沉积过程中经历的多次热循环会导致沉淀强化铝合金中的沉淀物显著粗化，从而导致抗拉强度和硬度显著下降 [4,6,9]。对沉积后的铝合金进行固溶处理和时效热处理常常会导致异常晶粒生长（AGG）的发生，从而显著降低抗拉强度和延展性 [7,10,11]。因此，阐明AGG的机制并开发出有效的抑制策略对于基于摩擦搅拌的AM方法制造的铝合金至关重要。

AGG主要受驱动力（例如晶界能量降低和应变能释放）与阻力（例如颗粒的扎牢作用）之间平衡的支配 [12]。传统的抑制AGG的策略主要集中在减少驱动力和/或增加晶界迁移的阻力 [[13], [14], [15], [16]]。例如，通过工艺优化来增大晶粒尺寸可以减少AGG的驱动力 [15]。然而，这种策略在AFED中的应用受到限制，因为AFED处理的铝合金几乎总是具有细晶微观结构 [3]。引入在固溶热处理中不会溶解的额外颗粒（如TiB₂、Al₂O₃）已被证明是一种有效的抑制AGG的方法，因为它可以增加扎牢力 [3,17]。在某些工程应用中，合金成分需要根据具体使用要求进行重新鉴定。因此，不改变合金成分就能抑制AGG对于扩大基于摩擦搅拌的AM的应用范围至关重要。

已有研究表明，存储的应变能为晶界迁移提供热力学驱动力，从而促进AGG [10,12,[17], [18], [19], [20]]。例如，Zhang等人 [10] 发现，在变形后进行固溶热处理时，当施加的变形应变超过10%时，Al6082合金会发生AGG。相反，最近的研究表明，施加的变形应变可以抑制AGG [[21], [22], [23], [24]]。例如，Wang等人 [23] 和 Kalinenko等人 [24] 发现，施加的变形应变促进了铝合金的静态再结晶，这与AGG竞争，从而抑制了AGG。这些相互矛盾的观察结果表明，应变在某些条件下会促进AGG，在其他条件下则会抑制AGG，说明变形应变对AGG的影响具有高度的依赖性。

鉴于这种条件依赖性，晶粒生长准则应能够将存储的应变能作为定量驱动力纳入考虑，以预测不同条件下的AGG行为。然而，Andersen等人 [25]、Humphreys [26] 和 Razzak等人 [27] 开发的现有准则并未明确将存储的应变能作为独立参数。因此，这些准则无法评估存储应变能对晶粒生长行为的影响。

为了在理论上填补这一空白，开发了一个新的晶粒生长准则方程，将存储的应变能作为关键参数，以定量分析存储应变能对AGG的影响。为了验证这些准则方程在细晶AFED铝合金中的适用性并阐明其背后的机制，制备了AFED Al2024合金，并对其进行了不同程度的冷轧处理。对制备样品的微观结构、晶粒生长行为和机械性能进行了比较研究。详细的实验程序详见补充材料。研究目标是：（1）开发一个统一的晶粒生长准则，以评估变形应变对晶粒生长行为的影响；（2）阐明支配变形铝合金中晶粒生长行为的基本机制；（3）开发新的策略来抑制AGG并改善AFED铝合金的机械性能。

章节摘录

一种用于预测晶粒生长行为的新准则

考虑一个由平均晶粒尺寸为 $\bar{R}$、平均晶界能为 $\bar{\gamma }$ 和平均晶界迁移率为 $\bar{M}$ 的晶粒组成的系统。在这个系统中，一个特殊的晶粒具有不同的特性（R, γ, M）。如果这个晶粒生长了 ΔR，则整个系统的总晶界能量变化（ΔE_g）可以用以下公式表示 [26]：其中 α 和 β 是几何因子，根据 [28] 分别取值为0.67和0.5。

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通过AFED制造了层厚度为1毫米的多层Al2024组件（图2(a)）。AFED Al2024的横截面上没有观察到空洞缺陷（图2(b)）。电子背散射衍射（EBSD）分析表明，AFED Al2024主要由细小的等轴晶粒组成（图2(c–k)）。在不同位置未检测到晶粒尺寸和高角度晶界（HAGBs）比例的显著差异（图2(l和m)）。平均晶粒...

在AFED Al2024样品中，弯曲的晶界为晶界迁移提供了强大的热力学驱动力。这一驱动力源于曲率驱动的晶界迁移导致的总晶界能量降低。在相对较低的温度下，NGG过程中，较大的晶粒通过吞噬相邻的较小晶粒而生长（图8(a和b)）。而在较高的温度下，则发生了AGG（图8(c)）。异常生长的晶粒...

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  与传统仅基于晶粒尺寸和颗粒扎牢作用预测晶粒生长行为的准则不同，我们开发了一个统一的晶粒生长准则，其中包含了存储的应变能、晶粒尺寸和颗粒扎牢作用作为关键参数，以实现更准确的晶粒生长行为预测。通过分析晶粒结构和存储应变能对晶粒生长行为的综合影响，我们揭示了存储应变能在铝合金AGG中的复杂作用...

本研究中生成和/或分析的数据集可根据合理请求从相应作者处获取。

H. Zeng：撰写 – 原稿撰写、方法学研究、数据整理。F.C. Liu：撰写 – 审稿与编辑、资源管理、研究、数据分析、概念阐述。D.R. Ni：撰写 – 审稿与编辑、资源管理、研究。B.L. Xiao：撰写 – 审稿与编辑、资源管理、研究。Z.Y. Ma：撰写 – 审稿与编辑、监督、资源管理、项目管理、研究。

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。

本研究得到了中国国家自然科学基金（项目编号52120105001、52375396、52321001和U23A20538）、中国辽宁省科技厅（项目编号2023JH2/101300149）、中国辽宁省振兴人才计划（项目编号XLYC2203071和XLYC2403056）、中国国家核电有限公司陵创研究项目（项目编号CNNC-LCKY-202270）以及中国科学院金属研究所（项目编号2023-ZD02）的支持。

H. Zeng|F.C. Liu|D.R. Ni|B.L. Xiao|Z.Y. Ma