畜禽粪便源复合填料生物滤池长期去除三甲胺的性能：运行响应与微生物群落演替

《Animals》：Long-Term Performance of Biofilters Packed with Manure-Derived Media for Trimethylamine Removal: Operational Responses and Microbial Succession

　　

中文翻译 设计并评估了四个实验室规模的生物滤池用于处理三甲胺（TMA）。每个生物滤池高68 cm、直径15 cm。滤料由奶牛粪便堆肥、奶牛垫料、粉碎玉米芯、木屑和锯末的不同混合物组成。本研究旨在比较不同滤料配方的生物滤池对TMA的去除效率，并分析运行期间滤料表面微生物群落结构的演替规律。通过向TMA溶液中鼓入空气人工产生污染气流，入口浓度范围为1.88至4.23 mg/m3。在空床停留时间（EBRT）为42.7至28.0 s的条件下，四个生物滤池的去除效率均超过60%。然而，各生物滤池的性能存在差异。填充成熟堆肥、木屑和粉碎玉米芯体积比为10:9:1混合物的生物滤池表现出最高的去除效率（>83%）。在生物滤池出口检测到氨气（NH3），作为微生物降解TMA的副产物，同时滤料中积累铵态氮。对高性能生物滤池的微生物群落分析显示，在95天运行期间，微生物群落的复杂性和多样性逐步增加。Glycomyces在整个运行期间为优势属，并与TMA去除效率呈显著正相关，但其在TMA降解中的具体作用仍有待实验证实。

论文解读

一、研究背景与意义

随着奶牛养殖业向规模化、集约化方向转型，畜禽舍及粪污管理过程中产生的恶臭气体排放问题日益突出。三甲胺（TMA）是典型的含氮恶臭气体之一，主要由肉碱、胆碱、甜菜碱等化合物经微生物降解产生。在奶牛生产系统中，粪尿相互作用是TMA排放的重要来源。尽管奶牛舍中TMA浓度低于二甲硫醚和二甲基二硫醚，但其极低的嗅阈值使其对整体恶臭负荷仍有显著贡献。已有研究表明，TMA可抑制DNA、RNA和蛋白质等生物大分子的合成，对动物胚胎具有潜在致畸作用，同时刺激呼吸道，并可能与亚硝酸盐反应生成强致癌性的亚硝胺，对动物和人体健康构成严重威胁。因此，有效控制TMA排放对畜禽舍空气质量管理具有重要意义。

在现有恶臭气体控制技术中，生物法因运行成本低、操作维护简单、可同时去除多种气态污染物等优势而受到广泛关注。生物滤池（BF）作为其中一种典型配置，通过污染气体穿过多孔滤料床层，由附着于滤料表面的微生物完成污染物的降解转化。滤料是决定生物滤池去除效率与长期运行稳定性的关键因素，理想的滤料应具备大比表面积、良好保湿性和微生物定殖支持能力。然而，目前以畜禽粪便源材料作为主要滤料组分的比较研究仍较有限，尤其是不同基质条件下微生物群落演替规律的深入探究尚属空白。基于此，本研究旨在评估四种不同畜禽粪便源复合滤料生物滤池的长期TMA去除性能，表征其对入口浓度、气体流量和空床停留时间变化的响应，并探究最优生物滤池中微生物群落的时间演替及其与运行性能指标的关联。

二、主要技术方法

研究人员构建了四个实验室规模生物滤池（BF_A、BF_B、BF_C、BF_D），柱体为有机玻璃材质，内径15 cm，总高68 cm，滤料填充高度60 cm，填充体积10.6 L。四种滤料分别由锯末、粉碎玉米芯、奶牛粪便堆肥和奶牛垫料按不同体积比混合制备。实验装置包括恒温TMA蒸气发生器、加湿柱、四个生物滤池、气流控制阀及气体检测仪器。实验分为五个阶段：启动阶段（Phase I）、低入口浓度高EBRT稳定运行阶段（Phase II）、高入口浓度低EBRT稳定运行阶段（Phase III）、停机阶段（Phase IV）和再启动阶段（Phase V）。TMA浓度采用便携式分析仪监测，NH₃和CO₂浓度采用便携式多气体检测仪测定。滤料样品分别于运行第15、42、71和95天从滤床底部、中部和顶部三层采集，用于总氮（TN）、铵态氮（NH₄⁺-N）及微生物群落分析。微生物群落分析基于16S rRNA基因V3-V4高变区扩增子测序，采用QIIME 2流程进行数据质控和生物信息学分析，并通过Spearman相关分析评估微生物属与生物滤池运行指标的关联。

三、研究结果

3.1 生物滤池TMA去除性能

在启动阶段（Phase I）前三天，各生物滤池出口均未检出TMA，随后出口TMA浓度逐渐可测，去除性能在驯化期内逐步稳定。在Phase II和Phase III转换时，各生物滤池出口TMA浓度出现瞬时升高。Phase III期间，BF_A、BF_B、BF_C和BF_D的去除效率分别维持在约55%–70%、60%–70%、75%–90%和60%–75%。经过两周停机后，BF_C在Phase IV保持最高平均去除效率（73.33%），其次为BF_D（67.81%）、BF_A（52.27%）和BF_B（44.21%）。结果表明BF_C在整个测试期间维持了最高的TMA去除性能。

3.2 生物滤池其他运行指标

二氧化碳（CO₂）：各生物滤池出口CO₂浓度约为环境水平的4倍，BF_B略高于其他滤池，BF_A波动最小。BF_D在Phase III开始时出现异常升高。

氨气（NH₃）：整个稳定运行期间，各生物滤池出口NH₃平均浓度排序为BF_A（3.2 mg/m³）> BF_B（2.35 mg/m³）> BF_D（1.1 mg/m³）> BF_C（0.69 mg/m³）。BF_A和BF_B的NH₃排放显著高于BF_C和BF_D（p < 0.05）。BF_C在Phase II期间NH₃排放极低。

铵态氮（NH₄⁺-N）：BF_C滤料中NH₄⁺-N含量显著高于BF_B（p < 0.05），表明BF_C中氮主要以铵态氮形式截留于滤料中而非以氨气形式排放。

总氮（TN）：BF_B和BF_C滤料中TN含量显著高于BF_A和BF_D（p < 0.05）。各生物滤池在Phase II和Phase III的TN含量显著高于其他阶段。

3.3 生物滤池系统中的微生物群落

微生物多样性分析：Chao1指数、Simpson指数、Shannon指数和Observed species指数均随运行时间显著增加。基于UniFrac距离的NMDS排序显示四个采样阶段的微生物群落组成存在显著差异（p = 0.001）。属水平韦恩图显示，478个属为四个阶段共有，而D15、D42、D71和D95分别有54、55、82和58个属为各阶段独有。

门水平和属水平群落组成：变形菌门（Proteobacteria）、放线菌门（Actinobacteria）、拟杆菌门（Bacteroidota）和绿弯菌门（Chloroflexi）为主要优势门。Proteobacteria在整个运行期间保持稳定优势地位。Actinobacteria在D71和D95显著下降，而Myxococcota和Chloroflexi在D71和D95显著升高。属水平上，Glycomyces在D15、D42和D71为最优势属，但其相对丰度从17.22%逐渐降至4.24%；Luteimonas在所有时间点均保持优势地位；BIrii41在D71和D95成为优势属，相对丰度达8.12%和5.64%。

差异丰度分析：门水平上，Bacteroidetes和Actinobacteria在D71和D95显著低于D15和D42，而Myxococcota和Chloroflexi则相反。属水平上，BIrii41、Mycobacterium、R7C24、Muricauda和Demequina在D71和D95显著升高，而Glycomyces和Parapedobacter显著降低。

3.4 滤料微生物与TMA去除效率的相关性分析

Spearman相关分析显示，Glycomyces、Sphingobacterium和Halomonas与TMA去除效率呈极显著正相关（p < 0.01）。BIrii41和R7C24与TMA入口浓度呈显著负相关（p < 0.01），但与TMA去除效率无显著相关。Glycomyces、Parapedobacter、Sinomicrobium和Halomonas与TMA入口浓度呈显著负相关。

四、讨论与结论

讨论部分指出，BF_C以成熟堆肥、木屑和粉碎玉米芯按10:9:1体积比组成，其优异性能可能归因于成熟堆肥中有机质经堆肥过程部分矿化后更易被微生物利用，且成熟堆肥蕴含丰富且适应性良好的功能微生物群落。相比之下，奶牛垫料含有较多难降解的纤维素和半纤维素，且微生物群落结构不够成熟，需要更长的驯化期。NH₃排放差异可能与滤料pH缓冲能力有关，BF_C和BF_D具有更强的缓冲能力，有利于氮素以NH₄⁺-N形式保留。微生物群落分析表明，长期运行中群落结构发生显著重组，Proteobacteria的代谢多样性赋予其较强的环境适应能力，而Actinobacteria的下降可能与易降解碳源逐渐消耗有关。

研究结论为：在四种测试填料配方中，由成熟堆肥、木屑和粉碎玉米芯按10:9:1体积比组成的BF_C表现出最高的TMA去除性能，稳定运行期间去除效率普遍超过80%。TMA去除伴随氨气排放和滤料中氮素积累，表明生物滤池过程中存在氮素转化与截留。BF_C中微生物丰富度和多样性随运行时间增加，伴随显著的群落演替，多个细菌属与TMA去除性能相关，但其在TMA降解中的具体作用有待进一步研究验证。