用于历史依赖性材料神经网络本构模型的局部演化解耦范式：理论、架构及其在形状记忆聚合物中的应用

《Engineering Applications of Artificial Intelligence》：Local evolution decoupling paradigm for neural network constitutive models of history-dependent materials: Theory, architecture, and applications to shape memory polymers

　　•开发了一种用于SMP热循环的神经网络，该网络不需要历史序列。•消融实验验证了模型解耦的泛化优势。•LDEONet在处理未见过的路径和步长时具有较高的泛化能力。引言形状记忆聚合物（SMPs）作为一类依赖历史的材料，能够在外部刺激下从变形的临时形状恢复到预先编程的永久形状（Chandaka等人，2025；Teng等人，2025）。它们具有高可恢复应变、低密度、可调的玻璃转变温度、良好的生物相容性以及优异的加工性能，使其成为软体机器人、生物医学设备、空间可部署结构和四维（4D）打印等前沿应用的有力候选者（Chandaka等人，2025；Fetisova等人，2026）。随着技术的不断进步，这些应用领域对能够描述材料在复杂载荷路径和热机械历史下的行为的本构模型提出了越来越严格的要求（Dutta等人，2025；Zhao等人，2025）。SMPs的固有形状记忆机制源于橡胶态和玻璃态之间的温度驱动的可逆转变。在高温下，材料表现出熵弹性，其特征是柔性链段的高移动性。当温度降至玻璃转变温度以下时，分子段的运动被冻结，材料进入以能量弹性为主的玻璃态（Cooper等人，2021）。这种转变过程表现为内部状态变量的演变：存储的应变记录并冻结了冷却过程中经历的宏观变形，并在温度再次升高到转变温度以上时逐渐释放，从而实现形状恢复（Chen和Lagoudas，2008；Xu等人，2023）。大量研究致力于开发描述这种热机械行为的本构模型。Tobushi等人首次提出了线性粘弹性理论来表征SMPs的形状记忆效应，并研究了聚氨酯SMPs的热机械响应（Tobushi等人，2001）。随后，线性粘弹性理论得到了逐步改进和扩展。现有的SMPs本构模型大致可以分为粘弹性模型（Tobushi等人，2001）、相变模型（Zhao等人，2020）和混合配方（Park等人，2016）。Chen和Lagoudas（2008）引入了转变梯度来建立橡胶态和玻璃态变形梯度之间的关系。Volk等人（Volk等人，2010，2011）基于聚氨酯的全面形状记忆特性，通过实验验证并进一步发展了SMPs的有限变形本构理论。尽管这些基于物理的模型提供了理论严谨性和预测能力，但它们通常依赖于繁琐的推导过程，并涉及大量需要广泛校准的材料参数（Park等人，2016）。随着SMPs及其相关复合材料的快速发展，越来越多的物理刺激和材料混合策略被应用于实际工程中（F. Li，2020），这使得本构建模的复杂性进一步增加。近年来，SMP研究逐渐从传统的热响应聚合物扩展到复合材料、多刺激响应材料和4D打印结构。Pan等人为颗粒增强型SMP复合材料在冷热编程条件下建立了热机械模型，并讨论了颗粒增强、松弛过程和温度依赖性对形状恢复行为的影响（Pan等人，2026）。除了材料组成外，编程和服务历史也显著改变了聚合物的形状记忆性能和机械行为（Huang等人，2026）。例如，高温预拉伸可以调节PMMA和聚碳酸酯的脆性-韧性转变，而长期存储会影响预拉伸PMMA的形状保持、恢复性能和机械响应（Wang等人，2019，2022）。同时，诸如溶剂响应性多晶态热塑性聚氨酯等材料的发展进一步扩展了SMP的刺激模式和应用环境（Liu等人，2022；Wu等人，2022）。这些研究表明，材料组成、编程条件和服务历史共同决定了SMP的宏观响应，从而突出了建立可靠热机械模型的必要性。4D打印进一步推动了SMP在磁驱动结构、软体机器人、可穿戴设备和生物医学仪器中的应用。Mirasadi等人系统地回顾了磁响应SMP在软体机器人和可穿戴设备中的4D打印方法、材料系统和应用（Mirasadi等人，2026）；Yousefi等人讨论了4D打印智能材料在微创可部署设备、药物输送和组织再生中的应用（Yousefi等人，2026）。这些应用涉及不同的刺激模式、边界条件和操作阶段，表明单一的演变模式可能不足以描述材料的完整工作过程。因此，SMP的热机械行为——这种行为本质上依赖于整个载荷历史——已成为本构建模的重点和重大挑战（Fuhg等人，2025）。与传统材料不同，依赖历史的材料的应力响应不仅取决于瞬时应变，还取决于整个之前的载荷历史（Abueidda等人，2021）。这类材料的本构描述通常需要引入许多内部变量来捕捉其复杂的演变规律，这不仅使解题过程复杂化，而且在面对非线性（如有限变形和多场耦合）时还会导致计算效率低下（Collins-Craft等人，2020；Feyel，2003；Masi等人，2018，2020）。为了克服传统建模范式中固有的局限性，基于神经网络的本构模型作为一种有前景的替代方案应运而生（Graves和Schmidhuber，2005；Hochreiter和Schmidhuber，1997；Schuster和Paliwal，1997）。其中，循环神经网络（RNNs）及其变体凭借其固有的序列处理能力，可以通过隐藏状态自动编码历史信息，从而在不显式定义内部变量的情况下准确捕捉材料记忆效应（Graves等人，2013a，2013b）。这一特性使基于RNN的模型在模拟时间依赖现象（如合成混凝土的长期蠕变）方面展示了超越传统微分方程精确解的潜力（Freitag等人，2011；Graf等人，2010，2012；Oeser和Freitag，2009）。目前，基于RNN（Dornheim等人，2024）、长短期记忆网络（LSTM）（Zhang等人，2020）和门控循环单元（GRUs）（Gorji等人，2020）的建模框架已成为开发依赖历史材料的神经网络本构模型的主流方法。尽管这些方法取得了显著成功，但它们也存在某些局限性。循环神经网络及其变体能够通过隐藏状态从历史序列中提取材料的潜在状态信息，这使它们特别适用于物理内部变量未知、难以直接测量或不便预先指定的情况（Anumasa等人，2023）。然而，这些模型的输入和隐藏状态通常与训练期间使用的历史序列和离散化方案相关联。如果没有专门的重新训练或状态重构，从新的中间状态开始预测或直接改变输入序列的离散化仍可能影响其预测性能（Sun等人，2025）。为了解决RNN在材料本构建模中有限的泛化能力，研究人员开始探索具有增强物理可解释性的范式。一个显著的方向是将神经常微分方程（NODEs）纳入材料演变的理论框架。这种方法参数化动态系统的瞬时项，并通过数值积分重建材料演变轨迹（Tac等人，2022）。Jones等人提出了内部状态变量神经ODE（ISV-NODE），它在NODE框架内隐式嵌入了内部变量，实现了粘弹性和弹塑性材料的离散化不变预测（Jones和Fuhg，2025）。最近，He和Semnani引入了增量神经控制微分方程（INCDE），进一步结合了稳定机制和分段公式，以增强在复杂载荷路径下的鲁棒性（He和Semnani，2024）。与上述范式并行的是，另一条研究路线侧重于通过引入物理信息约束将热力学原理直接嵌入网络架构，以提高泛化能力和可解释性。例如，基于热力学的人工神经网络（TANNs）强制保持热力学一致性（Masi等人，2021；Masi和Stefanou，2022），以及输入凸神经网络，它们限制自由能的凸性以确保本构模型的物理有效性和稳定性（Klein等人，2022；Thakolkaran等人，2022）。深度操作符网络（DeepONets）和傅里叶神经操作符（FNOs）作为新兴技术，在科学人工智能和操作符近似方面取得了显著进展（Lu等人，2021），为依赖历史的材料的本构建模提供了新的途径。Guo等人提出了基于FNO框架的历史感知神经操作符（HANO），它构建了一个自回归公式，可以直接从短期历史窗口内的应力-应变数据推断未来应力（Guo等人，2025）。通过消除隐藏状态传播并将预测条件限制在最近的历史段上，HANO同时减轻了离散化依赖性和初始状态敏感性（Guo等人，2025）。作为一种新兴的计算范式，HANO在实际应用中表现出巨大的潜力，但仍有一些问题需要进一步研究。例如，提高模型相对于潜在热机械机制的物理可解释性以及改善其在未见载荷条件下的泛化能力仍然是未来研究的重要方向。这些成功案例为开发SMP的神经网络本构模型奠定了基础。将SMPs与传统材料区分开来的决定性特征是由形状记忆效应引入的历史依赖性，这意味着本构模型必须能够理解和表示嵌入在长范围热机械载荷历史中的复杂演变规律。认识到这些规律通常需要相对复杂的模型，这在一定程度上解释了神经网络方法在SMP本构建模中进展缓慢的原因。迄今为止，早期的探索性研究已经在此方向上取得了显著进展。Deng等人使用LSTM网络构建了一个SMP的神经网络本构模型，展示了LSTM捕捉材料非线性热机械演变路径的能力（Deng和Lu，2026）。该模型包含大约1.4×10^5个参数，并实现了约1.4×10^-5的均方误差（MSE）（Deng和Lu，2026）。与上述范式不同，Yan等人开发了一个基于物理信息神经网络（PINNs）并结合实验数据的物理驱动本构模型，实现了从应变和温度场直接映射到应力响应（Yan等人，2025）。该模型仅包含273个参数，在2.2×10^6次迭代后，MSE收敛到了约3.0×10^-4的水平（Yan等人，2025）。然而，Deng和Yan等人训练的模型都没有明确设计为支持路径泛化；因此，从任意初始路径条件开始预测仍然具有挑战性，这可能限制了它们在某些实际计算场景中的直接适用性。数据驱动方法也被用于建模其他响应刺激的软材料。Askari-Sedeh等人将控制方程、不可压缩条件和边界条件纳入神经网络损失函数，建立了一个用于介电弹性管大变形机电耦合响应的物理约束神经网络（Askari-Sedeh等人，2025）。Faraji等人结合分析模型和增强型神经网络预测了pH响应性水凝胶的瞬态膨胀和应力分布（Faraji等人，2025）。这些研究表明，将物理关系与神经网络结合有助于处理软材料中的多物理场耦合问题。然而，值得注意的是，上述研究主要关注多物理场边界值问题或分析模型的替代计算，而本研究则关注在已知内部变量条件下材料状态的局部增量演变。一个关键的观察为这项工作提供了新的视角，并促使重新审视现有方法中的局限性。对前述研究的回顾显示，现有方法主要集中在使用神经网络来近似复杂的记忆系统（Guo等人，2025；Kapturowski等人，2019；Sun等人，2025），拟合全局物理定律（Masi等人，2021；Masi和Stefanou，2022），或模拟全局循环状态（He和Semnani，2024；Jones和Fuhg，2025；Tac等人，2022）。这些模型依赖于潜在变量来存储路径序列信息，并且本质上依赖于全局路径数据。值得注意的是，尽管SMP在宏观演变过程中表现出明显的历史依赖性，但材料内部状态变量的演变遵循局部方程。这意味着复杂的载荷历史已经完全编码在当前内部状态中。这种局部性质表明，系统的瞬时演变仅依赖于当前状态，而不依赖于历史路径的显式依赖。因此，建模的重点可以从拟合复杂的长程记忆效应转移到学习局部演化规律上，从而减轻模型对特定路径和离散化方案的依赖性，同时降低模型的复杂性。基于这一理论基础，提出了一个局部解耦演化算子网络（LDEONet），该网络在理论上实现了路径泛化和离散化泛化的能力。通过模拟内部变量的局部演化规律，LDEONet 明确地将演化方向与演化强度解耦，从而减少了样本需求和模型复杂性。随后，使用形状记忆聚合物作为代表性案例研究，对所提出模型的性能进行了训练和评估。最后，设计了一系列全面的泛化实验来验证 LDEONet 的泛化能力。以 SMP 在一维单向条件下的冷却和固定过程为例，本文对模型规模、样本需求、路径泛化和离散化泛化进行了数值验证。本文并不认为序列模型本身是多余的；相反，它研究了在物理内部变量已经定义且可访问的情况下，是否可以避免将完整的历史序列作为额外输入馈入网络。

**内部变量演化模型**
形状记忆聚合物作为一种依赖历史的过程材料，其宏观机械响应不仅取决于瞬时载荷，还取决于整个热机械载荷的历史。宏观形状记忆效应在微观上源于材料内部结构随时间演化的累积效应，即聚合物链段的运动受阻和受热激活过程。

**局部解耦演化算子网络**
在算子学习领域，DeepONet 通过一个由分支网络和主干网络组成的解耦双网络架构实现了非线性算子的通用逼近（Lu 等人，2021 年）。这种将复杂规律分解为两个独立信息流的架构理念为本工作提供了重要 inspiration。通过将内部变量的复杂演化规律抽象为状态切线丛上的算子映射问题，...

**关于泛化性能的讨论**
在本节中，设计了一系列实验来评估 LDEONet-C4/H4 的泛化预测能力，包括对未见过的载荷路径、未见过的步长以及解耦消融研究的测试，分别验证了路径泛化、离散化泛化以及模型解耦对泛化的影响。验证之后，LDEONet-C4/H4 与现有的类似模型进行了横向比较，以明确其泛化能力、局限性...

**结论**
本文分析和讨论了神经网络本构模型对依赖历史过程的材料的泛化难度。受到形状记忆聚合物内部变量演化微分方程的马尔可夫性质的启发，提出了一种局部解耦演化算子网络。通过设计的路径泛化实验、离散化泛化实验和解耦实验，检验了其泛化性能和优势。

**作者贡献声明**
陈王：撰写——原始稿件、验证、软件、方法论、调查、形式分析、数据管理、概念化。
李凤凤：撰写——审阅与编辑、验证、监督、方法论。
张 Dou：验证、形式分析。
赵汉星：资源管理、调查。
李贤一：调查、数据管理。
刘彦君：撰写——审阅与编辑、监督、资源管理、项目管理、资金获取。
冷金松：撰写——审阅与编辑。

**利益冲突声明**
作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：
李凤凤报告获得了中国国家自然科学基金（资助编号 12102107）的财务支持。
李凤凤报告获得了中国博士后科学基金（编号 2022M710967）的财务支持。
李凤凤报告获得了中国国家创新人才博士后计划（资助编号...）

**致谢**
本工作得到了中国博士后科学基金（编号 2022M710967）、中国国家创新人才博士后计划（编号 BX2021090）、中国国家自然科学基金（编号 12102107、12402403）、黑龙江省博士后基金（编号 LBH-Z21155）、哈尔滨工业大学空间环境与物理科学实验室基础研究基金、苏州实验室开放研究基金（编号 SZLAB-1508-2024-ZD016）的支持。