水泥净浆流动时间的机器学习预测：水泥组成与聚羧酸系减水剂性能的影响

《Engineering Science and Technology, an International Journal》：Machine learning prediction of cement paste flow time: Effects of cement composition and superplasticizer properties

　　

摘要专业翻译 新拌水泥浆体的流变行为受到波特兰水泥物相组成和聚羧酸醚类减水剂（PCE）分子结构的强烈影响。由于潜在相互作用的非线性特征，从这些组成变量预测流动时间仍具有挑战性。本研究采用基于树的集成机器学习模型，利用包含616条观测数据和14个输入特征的数据集预测水泥净浆流动时间，输入特征涵盖水泥相组分（C3S、C2S、C3A、C4AF）以及减水剂的关键特性。研究人员训练了梯度提升（Gradient Boosting）、随机森林（Random Forest）和极端随机树（Extra Trees）三种算法，通过结合k折交叉验证的网格搜索进行优化，并在独立测试集上进行评估。其中，极端随机树模型取得了最高的预测精度，R2达到0.976，平均绝对误差为1.24 s。随后采用SHAP（SHapley Additive exPlanations）分析对模型输出进行解释。结果表明，减水剂掺量是流动时间最具影响力的预测变量，其后依次为减水剂分子量和水泥比表面积，二者影响程度显著低于前者。其他材料参数，包括C4AF含量和pH值，在研究所涉及的范围内仅产生边际影响。研究结果表明，集成学习方法与可解释性技术相结合，能够有效捕捉控制水泥净浆流变行为的复杂关系，并为配合比设计和外加剂相容性评估提供可靠的数据驱动框架。

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一、研究背景与问题

水泥基材料是建筑行业中应用最广泛的材料之一，其性能优化对于降低碳排放和实现可持续发展具有重要意义。传统的水泥基材料配合比设计依赖试错法，这种方法需要耗费大量时间、人力和财力资源。随着人工智能（AI）和机器学习（ML）方法在胶凝体系和混凝土研究中的日益普及，数据驱动的预测模型为优化复杂配合比设计提供了新的途径。

聚羧酸醚类减水剂（PCE）是现代混凝土技术中不可或缺的组分，其梳状大分子结构赋予水泥颗粒优异的分散能力。减水剂的性能受多种结构参数控制，包括分子量、主链和侧链长度、阴离子电荷密度以及官能团分布。羧酸根沿聚合物主链分布，通过静电吸附作用于水泥颗粒表面；侧链通过空间位阻效应增强分散性能；磺酸基促进快速初始吸附，磷酸基通过延缓水化增强工作性保持能力，酯键则通过随时间水解维持流动性。

水泥的矿物组成对减水剂性能有显著影响，尤其是铝酸三钙（C₃A）相。在水化早期，C₃A和钙矾石相的正电荷表面会快速吸附带负电的PCE分子，从而消耗可用于分散硅酸盐相的减水剂。钙矾石晶体的针状形貌和强保水能力进一步减少自由水含量并物理包裹PCE分子。因此，C₃A含量较高的水泥需要显著更高的减水剂掺量才能达到目标流动度，文献记载所需掺量可增加三至六倍。

尽管已有大量研究探讨了水泥组成和减水剂特性对流动性的影响，但由于各变量之间复杂的非线性相互作用，从组成变量准确预测流动时间仍面临挑战。传统的统计方法难以捕捉这些非线性关系，而机器学习方法凭借其处理复杂非线性问题的能力，为这一难题提供了可行的解决方案。

二、研究内容与主要结论

针对上述问题，研究人员开展了系统研究，旨在利用数据驱动的方法综合考察水泥组成和聚羧酸系减水剂特性对水泥净浆流动时间的联合影响。研究采用包含616条观测数据的数据集，涵盖水泥主要相组分（C₃S、C₂S、C₃A、C₄AF）和减水剂的物理化学描述符。研究比较了梯度提升、随机森林和极端随机树三种树集成算法的预测能力，并采用SHAP分析对模型输出进行解释，以定量识别与流动时间最相关的参数。结果表明，树集成方法能够以高保真度解析胶凝体系中存在的非线性关系，SHAP分析确认了减水剂掺量的主导影响，推进了对外加剂-水泥相容性的理解，为配合比设计提供了可靠的数据驱动框架。

三、关键技术方法

研究采用的主要技术方法包括：其一，数据预处理，通过四分位距（IQR）方法对输出变量流动时间进行离群值分析，剔除39条极端观测值，最终保留577条有效数据，并对所有输入变量进行Z-score标准化；其二，特征选择，采用基于梯度提升回归器的递归特征消除（RFE）算法，从14个输入变量中筛选出12个有意义的预测因子，剔除了与C₄AF存在近乎完全负相关（r = -1.00）的C₃A以及PDI；其三，模型构建与优化，分别训练梯度提升、随机森林和极端随机树三种集成模型，采用网格搜索结合10折交叉验证确定最优超参数；其四，模型解释，采用SHAP分析量化各输入特征对模型输出的贡献。数据来源于Ali Mardani教授指导的博士论文中的实验研究，实验室温度维持在22±2°C，采用Marsh漏斗法测定流动时间。

四、研究结果

4.1 数据描述与相关性分析

描述性统计显示，流动时间（FT）的均值为56.88 s，标准差为19.47 s，取值范围为39.20 s至184.50 s，表明所研究水泥净浆的流动行为存在显著差异。Pearson相关分析表明，FT与减水剂掺量（WRA）呈较强负相关（r = -0.62），与迷你坍落度流动值（MSF）呈较强负相关（r = -0.69），表明减水剂掺量增加和流动度增大通常伴随流动时间缩短。FT与比表面积（SSAC，r = 0.16）、分子量（Mw，r = 0.14）和C₃A（r = 0.10）的线性相关性较弱。输入变量之间存在若干显著相关性，其中C₃S与C₂S呈极强负相关（r = -0.99），C₃A与C₄AF呈近乎完全负相关（r = -1.00），密度与pH呈强负相关（r = -0.92）。

4.2 特征选择结果

采用基于梯度提升回归器的递归特征消除（RFE）算法进行特征选择，最终保留了12个特征：C₃S、C₂S、C₄AF、SSAC、SGC、Density、Solid Content、pH、Mw、Viscosity、WRA和MSF。C₃A和PDI在此过程中被剔除。C₃A的剔除归因于其与C₄AF的近乎完全负相关（r = -1.00），严重多重共线性使得同时纳入两个变量变得冗余。这并不表明C₃A在物理化学或机理上不重要，而是说明在本数据集中C₃A所提供的独立预测信息已被C₄AF充分代表。

4.3 模型超参数优化与交叉验证

通过网格搜索结合10折交叉验证确定了各模型的最优超参数。梯度提升模型的最优配置为：估计器数量100、最大深度2、最大特征比例0.9、最小叶样本数3、最小分裂样本数2、学习率0.1。随机森林模型的最优配置为：估计器数量50、最大深度10、最大特征比例0.8、最小叶样本数3、最小分裂样本数2。极端随机树模型的最优配置为：估计器数量100、最大深度15、最大特征比例1.0、最小叶样本数1、最小分裂样本数6。交叉验证结果显示，极端随机树模型在10折平均MAE、MAPE、RMSE和R2方面均表现最优，分别为1.74、3.19%、2.52和0.93。

4.4 模型性能评估

在独立测试集上的评估结果表明，极端随机树模型取得了最高的预测精度，R2达到0.976，平均绝对误差为1.24 s。随机森林和梯度提升模型的预测精度次之。三种树集成方法均展现了良好的泛化能力，其中极端随机树凭借其随机化分裂策略增强了集成多样性，有效降低了方差，在预测水泥净浆流动时间方面表现出最优性能。

4.5 SHAP分析结果

SHAP分析定量揭示了各输入特征对流动时间预测的贡献。减水剂掺量（WRA）被确定为流动时间最具影响力的预测变量，其影响程度显著高于其他因素。紧随其后的为减水剂分子量（Mw）和水泥比表面积（SSAC），但二者的影响程度与WRA存在较大差距。其他材料参数，包括C₄AF含量和pH值，在研究所涉及的范围内仅产生边际影响。

五、讨论与结论

研究结果表明，集成学习方法与SHAP可解释性技术相结合，能够有效捕捉水泥净浆流变行为中的复杂非线性关系。减水剂掺量作为最核心的调控参数，其主导地位与物理机制一致：PCE掺入后颗粒间排斥力增强、表观黏度降低，流动时间相应缩短；超过饱和掺量后进一步添加减水剂对流变性能的改善趋于微弱。分子量和比表面积的重要性次之，反映了聚合物链长和水泥颗粒表面特性对吸附行为和分散效果的影响。

该研究为外加剂-水泥相容性评估和配合比优化提供了可靠的数据驱动框架。通过机器学习模型预测流动时间，可以在减少大量试验工作的前提下，为新型配合比设计提供快速、准确的性能预估，从而支持更可持续的混凝土设计，降低碳足迹和环境负面影响。研究同时表明，在存在严重多重共线性的情况下，特征选择方法能够有效识别冗余变量，提高模型的简洁性和泛化能力。

本研究得出以下结论：树集成机器学习方法能够以高精度预测水泥净浆流动时间，其中极端随机树模型表现最优；减水剂掺量是流动时间最具影响力的决定因素，其次为减水剂分子量和水泥比表面积；SHAP分析有效增强了模型的可解释性，使预测结果能够依据潜在物理机制进行解读；所建立的数据驱动框架可为水泥-外加剂体系的配合比设计和相容性评估提供可靠支撑。