融合先进特征修复与低频电化学噪声的数据-模型协同锂离子电池可解释健康状态估计框架

《Green Chemical Engineering》：Data-model synergy with advanced feature repair and low-frequency noise for interpretable state of health estimation of lithium-ion batteries

　　

锂离子电池（LIBs）已广泛应用于工业领域和日常生活，包括储能系统、电动汽车和消费电子等，这得益于其高能量密度、良好的循环稳定性和环境友好性[1],[2]。然而，在长期滥用条件下运行时，LIBs不可避免地遭受容量衰减、内部短路，甚至热失控，对人类生命和财产构成严重威胁[3]。因此，准确的**健康状态**（State of Health, SOH）估计对于确保LIBs在实际工况（operando）下的运行效率、安全性和可靠性至关重要[4]。LIBs的SOH通常定义为其当前最大可释放容量与额定容量的比值[5]。作为高度复杂的电化学系统，LIBs表现出固有的非线性和时变退化特性[6]。分析这些特性有助于识别退化模式和趋势，这对SOH估计至关重要，因为电池老化本质上是渐进的。监测SOH变化可以追踪退化的早期预警信号并捕捉长期性能轨迹，从而为LIBs的安全可靠生命周期管理做出贡献[7]。然而，复杂运行环境（如极端温度波动）与不可观测的内部寄生反应共同引入了显著的不确定性。因此，LIB退化的高度非线性和时变特性使得准确、鲁棒且可解释的SOH估计成为一项艰巨挑战[8]。传统上，SOH估计方法主要依赖于基于物理的电化学模型和经验规则[9]。这些方法以微观退化机制为基础，如**固体电解质界面**（Solid Electrolyte Interphase, SEI）层增厚[10]、锂枝晶生长[11]和活性材料相变[12]。通过数学模拟内部电化学动力学或利用大量先验领域知识，这些模型能够反映内部老化状态。然而，开发这些模型强烈依赖于经验和实验数据，不可避免地引入人为误差和参数不确定性[13]。此外，这些模型的数学复杂性和计算需求显著制约了其实际部署，特别是在处理大规模实时数据时[14]。因此，开发高效准确的SOH估计技术仍然势在必行。近年来，机器学习（Machine Learning, ML）和深度学习（Deep Learning, DL）的快速发展为高效SOH估计带来了范式转变[15],[16]。数据驱动方法能够自动学习复杂的非线退化模式并从海量电池数据集中提取**健康特征**（Health Features, HFs）。这些方法消除了为单个电池构建特定电化学模型的需求，同时表现出很强的泛化性和适用性[17]。作为传统ML的进阶，DL利用深度神经网络架构捕捉复杂的特征表示，从而能够在大规模数据集上开发高鲁棒性模型[18]。具体而言，**卷积神经网络**（Convolutional Neural Networks, CNNs）和**长短期记忆**（Long Short-Term Memory, LSTM）网络分别在HF提取和序列数据处理方面展现出强大能力[19]。例如，一项研究仅利用短期充电数据部署CNN来准确估计电池容量[20]。同时，另一项研究采用LSTM网络捕捉容量退化与循环寿命之间的关系[21]。为进一步提升时序建模能力，后续研究引入了**双向长短期记忆**（Bidirectional LSTM, BiLSTM）网络来处理时变退化数据，有效克服了传统LSTM模型的单向性局限[22],[23]。然而，单一的DL模型往往难以同时捕捉时间序列数据中的局部特征和全局依赖关系[24],[25]。受LSTM可扩展性和时序建模能力的驱动，研究人员提出了一种融合CNN和LSTM的端到端框架以实现高精度的SOH估计[26]。类似地，一种基于贝叶斯优化的BiLSTM框架与无迹卡尔曼滤波（Unscented Kalman Filter）相结合，展示了超参数调优与动态滤波集成在SOH相关预测任务中的优势[27]。此外，CNN-BiLSTM-Attention架构在近年来的研究中得到了广泛探索。一项代表性研究通过加入编码器-解码器框架进一步增强了该混合网络，其中CNN用于局部特征提取，BiLSTM用于建模长期时序依赖关系，注意力机制（Attention Mechanism）用于动态分配关键特征的权重。该架构在保持实时计算效率的同时提高了SOH估计精度[28]。尽管模型在优化方面取得了显著进展，但仍存在几个关键局限。首先，现有研究主要使用单电池数据进行模型训练和验证[29],[30]。这种单电池模式严重限制了模型在电池组间的泛化能力。因此，处理多电池数据集对于使模型学习通用老化模式并在不同电池上实现SOH估计的实际应用至关重要。其次，现有研究严重侧重于模型开发，而常常忽视底层数据质量，如缺失值、异常值和异常数据区间。在实际应用中，界面反应和材料相的变化导致不同电池间存在异质化的老化轨迹。值得注意的是，电池在运行过程中经常经历活化过程、弛豫效应和容量再生现象[31]。这些瞬态动力学会改变充放电曲线和电压/电流分布，从而在HF数据中引入大量噪声和缺陷区间[32]。在此类低质量HF数据上训练模型往往导致过早老化误判和显著预测误差。此外，仅依赖宏观时域数据难以揭示复杂的老化机制。因此，探索新型HF对于揭示内在的非线性退化动力学势在必行。尽管现有模型具有出色的预测性能，但由于其内部决策过程不透明，常被视为黑箱。复杂的网络参数掩盖了决策逻辑和特定HF的相对权重，使得估计结果难以解释[33]。这种透明度的缺乏为HF优化提供的可操作指导有限，从而阻碍了有效增强策略的发展。近年来，以“数据质量而非仅仅是架构决定性能”为核心理念的**以数据为中心的AI**（Data-centric AI）已获得广泛关注。这一转变已将研究重点从开发新型模型架构转向提升数据质量和数量[34]。受此范式转变及上述应用瓶颈的驱动，本研究提出了一种新颖的**数据-模型协同深度学习框架**（Data-Model Synergy Deep Learning Framework, DSDLF），通过联合提升HF的表示能力和模型的分析能力来增强预测能力。在数据层面，DSDLF将**Z-Score标准化**与因果去噪（Causal Denoising）和自适应趋势重建（Adaptive Trend Reconstruction）相结合，以修复噪声、悬崖效应（cliff effects）或模糊趋势，并引入新型**低频电化学噪声**（Low-Frequency Electrochemical Noise, LFECN）衍生特征，以捕捉Li⁺离子传输过程中的动力学阻碍。在模型层面，CNN-BiLSTM-Attention网络提取局部特征、建模长期依赖关系并动态加权关键时间步。此外，研究人员引入**SHapley Additive exPlanations**（SHAP）来量化特征贡献和交互效应，使决策过程可解释。这些组件经过专门设计以解决上述瓶颈。具体而言，特征修复模块 mitigating（mitigates）所提取HF中的数据质量缺陷，包括噪声、异常值和异常区间。LFECN衍生特征通过引入额外的电化学信息补充传统宏观HF，从而缓解了特征维度不足的局限性。同时，基于SHAP的可解释性分析通过定量阐明单个HF对SOH估计的贡献和影响来提高深度学习模型的透明度。结果表明，DSDLF提升了HF质量并增强了精度、泛化性和可解释性。本研究为SOH估计技术和退化敏感HF的开发提供了宝贵见解。

锂离子电池（Lithium-ion batteries, LIBs）凭借高能量密度、优异的循环稳定性及环境友好特性，在储能系统、电动汽车与消费电子领域获得广泛应用。然而，在长期滥用工况下，LIBs面临容量衰减、内部短路乃至热失控的风险，对生命安全与财产构成严重威胁。因此，准确的**健康状态**（State of Health, SOH）估计对保障电池运行效率、安全性与可靠性至关重要。SOH通常定义为电池当前最大可释放容量与额定容量之比。由于LIBs属于高度复杂的电化学系统，其退化过程呈现显著的非线性与时变特征，加之复杂运行环境（如极端温度波动）与不可观测的内部寄生反应引入的不确定性，使得实现准确、鲁棒且可解释的SOH估计成为一项艰巨挑战。

传统SOH估计方法主要依赖基于物理的电化学模型与经验规则，以**固体电解质界面**（Solid Electrolyte Interphase, SEI）层增厚、锂枝晶生长及活性材料相变等微观退化机制为理论基础。尽管这些模型能够通过数学模拟反映内部老化状态，但其开发强烈依赖经验数据与先验知识，易引入人为误差与参数不确定性，且数学复杂度与计算需求制约了大规模实时部署。近年来，机器学习（Machine Learning, ML）与深度学习（Deep Learning, DL）技术推动了SOH估计的范式转变，其中**卷积神经网络**（Convolutional Neural Networks, CNNs）与**长短期记忆**（Long Short-Term Memory, LSTM）网络在特征提取与时序建模方面表现突出。然而，现有研究仍存在显著局限：其一，多数研究基于单电池数据进行训练与验证，严重限制了模型在电池组间的泛化能力；其二，研究过度聚焦模型架构优化，忽视了数据质量问题，而电池活化、弛豫效应与容量再生现象会引入瞬态噪声与缺陷区间，导致基于低质量**健康特征**（Health Features, HFs）训练的模型产生过早老化误判与显著预测误差；其三，现有模型多为黑箱结构，决策逻辑不透明，且仅依赖宏观时域数据难以揭示复杂老化机制，探索新型HF势在必行。

针对上述瓶颈，研究人员提出了一种新颖的**数据-模型协同深度学习框架**（Data-Model Synergy Deep Learning Framework, DSDLF），通过联合提升HF表示能力与模型分析能力来增强SOH估计性能。该框架在数据层面耦合Z-Score标准化、因果去噪与自适应趋势重建以修复噪声、悬崖效应及模糊趋势，并引入新型**低频电化学噪声**（Low-Frequency Electrochemical Noise, LFECN）衍生特征捕捉锂离子传输动力学阻碍；在模型层面采用CNN-BiLSTM-Attention网络提取局部特征、建模长期依赖并动态加权关键时间步，同时引入**SHapley Additive exPlanations**（SHAP）量化特征贡献与交互效应以提升决策透明度。实验结果表明，DSDLF显著改善了HF质量，增强了SOH估计的精度、泛化性与可解释性，为SOH估计技术与退化敏感HF的开发提供了重要理论依据与实践指导，相关成果发表于《Green Chemical Engineering》。

研究人员为开展DSDLF框架研究，主要采用了以下关键技术方法：在特征工程层面，提出**因果去噪策略**（Causal Denoising Strategy, CDS）构建严格因果约束的卷积滤波器修复局部异常值，以及**自适应多阶段趋势重建**（Adaptive Multi-Stage Trend Reconstruction, AMSTR）策略结合感兴趣区域识别与梯度补偿修复悬崖效应与模糊趋势；在特征提取层面，基于LFECN信号的**功率谱密度**（Power Spectral Density, PSD）分析，通过线性回归在1–100 Hz带宽内提取**1/f噪声**特征（1 Hz处PSD值与频率指数因子）作为新型HF；在模型构建层面，采用融合CNN、BiLSTM与注意力机制的端到端混合网络进行SOH估计，并引入SHAP方法实现模型决策的可解释性分析。研究数据来源于CR2016扣式电池、NASA公开数据集（B0005、B0007、B0018）及Toyota独立老化数据集。

**HF提取与相关性分析**
研究人员从标准充放电曲线中提取了十种通用HF，包括中值电压（F1）、充电时间（F2）、放电时间（F3）、充电直流内阻（DCIR, F4）、放电DCIR（F5）、开路电压（OCV, F6）、初始放电电压（F7）、平均充电电压（F8）、平均放电电压（F9）及恒压充电时间（F10）。通过**皮尔逊相关系数**（Pearson Correlation Coefficient, PCCs）分析发现，尽管各电池化学组成相同，但内部电化学环境的随机变化导致退化轨迹存在显著异质性。训练电池（B1–B4）的HF与SOH呈现强相关性（PCC > 0.85），而测试电池（B5–B8）则表现出较低相关性及更显著的波动与异常值，部分HF如F4、F5与F10的波动尤为突出。这一结果证实了后续特征修复的必要性。

**SHAP分析**
为量化各HF对模型决策的贡献，研究人员采用SHAP方法对测试集进行全局解释分析。结果表明，F3（放电时间）在所有测试电池中表现出一致且显著的影响，是SOH估计的鲁棒HF；F9（平均放电电压）具有强正向影响，但其贡献在中后期寿命阶段降低，且早期局部噪声会导致模型错误地分配负向贡献；F5与F6表现出一定程度的不稳定性，其中F5在B6中因内部电阻严重波动而获得过大负权重；F7与F8的SHAP值主要集中于零附近，对决策影响微弱，与其低PCC结果一致。该分析揭示了关键HF（如F5、F8、F9）的局部噪声与不一致性会干扰模型决策，证明初始HF不足以支撑鲁棒泛化，从而为特征优化策略提供了理论基础。

**面向SOH估计的特征工程策略**
研究系统验证了CDS与AMSTR策略的有效性。CDS策略在保持严格时间因果性的前提下修复局部异常值，使高PCCHF（如F1、F5、F7）保持强相关性（PCC > 0.85），并显著提升了受噪声污染HF（如F8）的PCC值（从0.4613提升至0.8869）。AMSTR策略通过自适应区域选择、基于梯度的不连续校正与**稳健局部加权散点平滑**（robust locally weighted scatterplot smoothing, rLOWESS），成功修复了悬崖效应与模糊趋势。与波滤滤波与高斯平滑相比，AMSTR在恢复退化趋势方面表现更优，经修复后HF的PCC值显著提升，例如B5的F1从0.391提升至0.868，F9从0.367提升至0.908。基于AMSTR修复的HF，CNN-BiLSTM-Attention模型的SOH估计残差主要集中于±3%范围内，R²值超过0.93。跨模型验证显示，AMSTR同样提升了LSTM、CNN-BiLSTM与BiLSTM-Attention等传统深度学习模型的估计精度与泛化能力。此外，留一电池交叉验证（Leave-One-Cell-Out Cross-Validation, LOCO-CV）实验表明DSDLF在不同电池上均保持高估计精度（R²介于0.9057至0.9786之间，RMSE、MAPE与MAE均低于2.3%），NASA数据集与Toyota数据集的验证进一步证实了该框架对商用电池的强适用性。

**提取基于LFECN的HF用于SOH估计**
研究人员系统研究了电池循环过程中LFECN信号在频域的演化规律。通过空载背景噪声与低噪声新电池对照实验证实，退化电池在1 Hz处的PSD值比背景噪声（约1×10^-19 A²/Hz）高出数个数量级，表明LFECN信号确实由电池自发产生。频域分析显示，高频区（>100 Hz）保持平坦，对应白噪声基底，而低频区（1–100 Hz）呈现显著的**1/f噪声**特征，其幅值随老化显著增强。结合**电化学阻抗谱**（Electrochemical Impedance Spectroscopy, EIS）与**弛豫时间分布**（Distribution of Relaxation Times, DRT）分析发现，SEI膜阻抗、电荷转移电阻与固态扩散阻抗在50循环后均显著增大，且DRT峰值的频移表明动力学速率发生严重改变，与1/f噪声的单调递增趋势一致。据此，研究人员在1–100 Hz带宽内通过线性回归提取了两个与退化强相关的HF：1 Hz处的PSD值（F11，反映绝对噪声幅值）与频率指数因子（F12，表征频率依赖特性）。将F11与F12与修复后的充放电HF融合后，Case C（修复HF + LFECN-HF）的估计性能显著优于Case A（初始HF）与Case B（仅修复HF），平均RMSE从1.702%降至1.043%，平均MAPE降至0.885%，R²值一致超过0.96，且误差主要集中于±2%范围内。SHAP交互网络分析进一步揭示F11与F12同传统宏观特征间存在致密交互网络，表明微观非平衡动力学波动与宏观外特性在表征非线性老化过程中具有强互补性。

本研究的讨论指出，LFECN作为自发的非平衡随机动力学信号，能够敏感捕捉电极界面恶化与Li⁺离子传输迟滞等微观不稳定性，弥补了传统宏观时域参数及耗时EIS测试的不足。DSDLF框架通过CDS与AMSTR的协同作用，在严格遵循因果约束的前提下有效恢复了HF质量，解决了数据异质性与噪声干扰问题；CNN-BiLSTM-Attention混合架构实现了局部特征提取与长期依赖建模的有机统一；SHAP分析则为HF优化与模型透明度提升提供了可操作的理论指导。未来工作应着重区分非信息性测量扰动与退化相关变化，以在数据重建过程中保留有价值的电化学信息，并进一步阐明LFECN的物理起源以推动其在实际早期预警中的应用。

综上所述，本研究提出的DSDLF框架通过整合CNN-BiLSTM-Attention混合架构、SHAP可解释性分析、CDS与AMSTR特征修复策略以及LFECN特征提取，有效提升了锂离子电池SOH估计的精度、泛化性与可解释性。实验结果表明，该框架在多维公开数据集上均表现稳健，RMSE、MAPE与MAE值低于1.2%，平均R²超过0.96，验证了数据-模型协同策略在电池健康管理中的优越性。