面向汽油车排气颗粒物检测的现有PN-PTI设备性能评估研究

《Journal of Aerosol Science》：Assessment of existing PN-PTI devices to measure gasoline exhaust

　　

：本研究评估了现有颗粒物数量周期性技术检验（PN-PTI）设备在汽油发动机排气测量中的适用性。研究人员在实验室和车辆现场两个阶段，将经瑞士批准用于柴油车PN-PTI的多种设备与参考设备进行平行对比测试。实验室阶段采用miniCAST标准炭黑颗粒物，考察了设备在不同粒径下的计数效率（CE）、挥发性粒子去除器（VPR）的去除效率以及湿度影响；现场阶段选取6辆不同排放标准（Euro 5b–6d）的汽油车，涵盖缸内直喷（GDI）和进气道喷射（PFI）发动机，在四种怠速工况下进行测试。结果表明，现有主要为柴油排气设计的PN-PTI设备能够测量汽油车排气颗粒物，其计数效率在多数条件下满足瑞士法规要求（80 nm处0.7≤CE≤1.3，41 nm处CE>0.4，23 nm处CE<0.5）。颗粒物性质（如粒径分布、形态、元素碳/有机碳比（EC/OC）及排气湿度）对设备性能影响总体较小，但部分设备在高温高湿条件下出现冷凝问题，且个别设备的VPR在高浓度挥发性颗粒物挑战下去除效率下降。研究认为，现有设备经小幅升级即可满足汽油车PN-PTI检测需求，但需关注湿度防护、VPR耐受性及长期稳定性等改进方向。

论文解读文章

一、研究背景与意义

内燃机排放的纳米颗粒物已被证实对人体健康（Niranjan & Thakur, 2017）和气候（Bond et al., 2013）具有负面影响。为应对日益严格的颗粒物数量（PN）排放限值，汽油直喷（GDI）发动机自Euro 6b阶段起逐步加装汽油颗粒物过滤器（GPF）。颗粒物过滤器在正常工作时效率极高（Mayer et al., 1999），但据估计约10%的柴油车因过滤器故障、篡改（Giechaskiel et al., 2022）或拆除（Burtscher et al., 2019）而贡献了约90%的车队排放。颗粒物数量周期性技术检验（PN-PTI）正是为识别此类故障过滤器而设计。目前，柴油车PN-PTI已在瑞士、荷兰、比利时、德国和拉脱维亚五个欧洲国家实施，西班牙、北爱尔兰以及拉丁美洲多国也在规划或试点推广。欧盟委员会已提议将PN-PTI扩展至配备GPF的汽油车，瑞士法律中"内燃机"的表述也可解释为涵盖汽油车。然而，现有PN-PTI设备主要针对柴油排气设计，其能否准确测量汽油排气颗粒物尚属未知。本研究旨在系统评估现有经瑞士批准使用的PN-PTI设备在汽油排气测量中的性能表现，为未来技术规范的修订提供数据支撑。

二、研究内容与主要结论

研究人员在瑞士联邦计量研究院（METAS）和欧盟联合研究中心（JRC）开展了系统的实验室与现场测试。实验室阶段使用miniCAST 5201 Type BC标准炭黑发生器和四十烷（tetracontane）颗粒物，考察了8款PN-PTI设备（AVL DiTEST Counter BO8080、Bartec nEC、Capelec CAP3070、Mahle PMU 400、Naneos HEPaC、TEN AEM、TEXA NP01、TSI NPET）的粒径相关计数效率（CE）、挥发性粒子去除器（VPR）去除效率及湿度影响。现场阶段在JRC选取6辆不同品牌型号的汽油车（5辆GDI、1辆PFI；排放标准覆盖Euro 5b至6d；仅1辆配备GPF），在低怠速、加载低怠速、高怠速、加载高怠速四种工况下，以AVL Dual APC（双冷凝粒子计数器，23 nm和10 nm截止粒径）为参考设备进行平行对比测试，同时通过EEPS粒径谱仪、TEM形貌分析、EC/OC热光分析和FTIR湿度测量对排气颗粒物特性进行全面表征。

三、关键技术方法

本研究主要采用了以下关键技术方法：（1）粒径相关计数效率测试：利用miniCAST炭黑发生器产生几何平均迁移粒径（GMD_mob）15–90 nm的多分散颗粒物，经旋转盘稀释器（RDD）和差分迁移率分析仪（DMA）分级后，将待测设备与参考CPC进行平行比对；（2）VPR去除效率测试：采用蒸发-冷凝法产生30 nm和65 nm四十烷颗粒物，在100,000–450,000 cm^?3浓度范围（对应质量浓度约1.3 μg m^?3至0.8 mg m^?3）内挑战各设备的VPR系统；（3）湿度影响测试：通过加湿器和加热采样舱（70 °C）控制气溶胶露点在?6 °C至60 °C范围内变化，考察设备计数效率对湿度的响应；（4）现场车辆测试：在JRC对6辆汽油车在四种怠速工况下进行平行测量，参考设备为AVL Dual APC，同时利用EEPS（配催化转化器）、TEM（透射电镜）、EC/OC热光分析仪和在线FTIR对排气颗粒物进行表征。

四、研究结果

（一）实验室粒径相关计数效率

在GMD_mob约50 nm处，所有设备计数效率接近1；在成核模态（GMD_mob < 20 nm）处效率急剧下降，符合23 nm截止粒径的设计预期。CAP3070和AEM在约60–80 nm处存在超出瑞士法规范围的数据点，但随时间变化较大（误差棒较大）。NPET因设备故障导致计数效率异常偏低，经维修后确认为真实效率的一半，数据已作修正。总体而言，各设备的粒径相关CE曲线形状符合PN-PTI法规要求。

（二）湿度影响

在露点?6 °C至60 °C范围内，PMU400、nEC、CAP3070、HEPaC和AEM的归一化计数效率无明显湿度依赖性。但当露点高于环境温度时，冷凝可能损坏设备。实验中Counter BO8080因冷凝问题停止工作并被送修，该设备在现场测试中也出现了类似的冷凝相关问题。

（三）燃料贫燃与富燃条件对比

使用miniCAST在燃料贫燃（EC/TC约2%）和富燃（EC/TC约49%）条件下产生的炭黑颗粒物进行测试。经粒径校正后，AEM的CE变化为+10.2%，HEPaC为?20.1%，BO8080为?17.7%，CAP3070为?19.7%，PMU400和nEC的变化在测量不确定度范围内。所有变化均处于瑞士±30%容差范围内。研究人员认为，观察到的差异可能源于富燃和贫燃火焰产生颗粒物形态的差异（如富燃条件产生的主粒子颈部连接更明显）而非成分变化。CPC原理的PMU400在两种条件下结果完全一致。

（四）VPR去除效率

除设备F外，所有设备在30 nm四十烷颗粒物浓度高达450,000 cm^?3（质量浓度7.9 μg m^?3）时均能去除超过95%的颗粒物。在极端条件（65 nm颗粒物，质量浓度约0.8 mg m^?3）下，大多数设备仍能保持>95%的去除效率。设备D在质量浓度约50 μg m^?3以上时去除效率略有下降；设备B在65 nm颗粒物实验中去除效率约92%，并在严重污染后效率进一步降低。设备F未通过官方测试标准，但该设备此前已通过型式认证，问题可能属于个别设备而非系统性问题。

（五）现场车辆排气特征

6辆汽油车排放的颗粒物粒径分布多为双峰分布：第一峰（非挥发性成核模态）在7–21 nm范围，第二峰（积聚模态）在50–80 nm范围。主粒子直径经TEM分析为22–25 nm。不同车辆间PN浓度差异达四个数量级，从最高1.19×10⁷ cm^?3到最低840 cm^?3。未装GPF的GDI车排放最高（1.07×10⁴–1.19×10⁷ cm^?3），PFI车次之（6.70×10³–4.02×10⁴ cm^?3），配备GPF的GDI车最低（840–2,920 cm^?3）。同一车辆在不同怠速工况下浓度可相差两个数量级。测量至10 nm相比23 nm，V2GDI车辆颗粒物数量增加约70%，其他车辆平均增加约34%。

（六）现场设备性能

以APC₂₃为参考，各PN-PTI设备在汽油排气测量中的计数效率表现与柴油排气测量时总体相当，但具体数据需结合各设备的粒径响应曲线和现场颗粒物粒径分布进行解读。

五、讨论与结论

研究结果表明，现有主要为柴油排气设计的PN-PTI设备能够测量汽油车排气颗粒物，多数设备在实验室和现场测试中的计数效率满足瑞士法规要求。颗粒物性质（粒径、形态、EC/OC比、挥发性颗粒物浓度和排气湿度）对设备性能的影响总体较小，均在±30%容差范围内。然而，研究也识别出若干需要改进的方向：一是高湿度排气可能导致设备内部冷凝并造成损坏（如Counter BO8080）；二是部分设备的VPR在极端挥发性颗粒物质量浓度下去除效率下降，且持续暴露可能造成设备污染和性能退化；三是DC原理设备对颗粒物形态和粒径分布假设较为敏感，不同设备间的响应差异较大。研究人员强调，本研究并非对设备进行优劣比较，而是为未来汽油车PN-PTI技术规范的制定收集信息。现有设备经小幅升级（如加强湿度防护、优化VPR设计）即可满足汽油车PN-PTI检测需求。未来工作应进一步调查汽油车实际挥发性颗粒物质量浓度范围，以评估现行测试浓度是否充分，并深入研究设备F VPR效率下降的原因及可复现性。