《Toxics》：Source-Specific Risk Inequality of Potentially Toxic Elements in Atmospheric Deposition: A Gini Index-Based Assessment for Prioritizing Control
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工业活动导致潜在有毒元素（PTEs）释放至大气环境，然而大气沉降相关源特异性风险的空间差异尚未得到充分量化。本研究开发了基于Gini指数的评估框架，用于评估典型工业城市大气沉降中PTEs源特异性生态风险与健康风险的不平等性。在研究区共采集128个沉降样品，分析
工业活动导致潜在有毒元素（PTEs）释放至大气环境，然而大气沉降相关源特异性风险的空间差异尚未得到充分量化。本研究开发了基于Gini指数的评估框架，用于评估典型工业城市大气沉降中PTEs源特异性生态风险与健康风险的不平等性。在研究区共采集128个沉降样品，分析9种PTEs（As、Cd、Co、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn）的浓度。采用正定矩阵因子分解（PMF）和自组织映射（SOM）进行源解析。应用源特异性风险Gini指数（GISR）量化各来源贡献的生态风险与健康风险的空间不平等性。结果表明，Cd、Pb、As和Zn为富集程度最高的金属，其中Cd在96%的采样点达到极端污染水平。识别出四类来源，包括工业源（28.41%）、交通源（19.68%）、自然源（31.67%）和燃烧源（20.24%）。Cd主导综合生态风险（95.12%），As和Pb贡献了88%的非致癌健康风险，儿童面临的慢性风险为成人的2.3倍。GISR分析揭示工业源和燃烧源驱动了极端生态风险和慢性毒性风险，其对综合生态风险的贡献呈现高度同质化的结构主导性（平均GISR = 0.43），而健康风险则表现出中度不平等，热点区域集中在东部城区和工业区。该框架可识别优先控制来源和区域，为工业区域的空间靶向污染管理提供了可转移的工具。
研究背景方面，快速城市化和工业扩张显著加速了潜在有毒元素（PTEs）向大气环境的释放。这些污染物具有持久性和生物累积性，可通过干湿沉降过程进入土壤和水体，对陆地生态系统构成严重威胁。在有色金属冶炼和燃煤集中的典型工业城市，铅、镉、砷等大气PTEs常在沉降物中检测到高浓度，带来显著的生态和人体健康危害。因此，全面评估污染水平和源特异性风险对于制定优先控制策略至关重要。近年来，正定矩阵因子分解（PMF）和自组织映射（SOM）等受体模型在PTEs源解析中展现出有效性，研究者已将此类方法与生态风险指数和人体健康风险评估框架耦合，在区域尺度上开展源特异性风险评估，成功识别优先控制元素和优先控制来源。然而，当前源特异性风险评估的一个关键局限性在于通常将整个研究区域的源贡献进行聚合处理，将各来源的风险贡献视为空间均质的，忽视了源特异性风险贡献的空间异质性，这严重削弱了源解析和风险评估结果的准确性和可靠性。尽管空间变异性在其他环境学科中日益受到重视，但用于评估源特异性风险在不同点位间分布不平等的定量指标仍然匮乏。Gini指数最初在经济学中用于衡量收入不平等，近年来已扩展至环境污染暴露、温度暴露和绿地可达性等环境应用领域，但将Lorenz曲线和Gini指数应用于评估大气沉降PTEs源特异性生态和健康风险空间不平等的研究极为有限。现有调查大多依赖空间平均风险值或基本的热点识别技术，无法深入揭示特定污染源风险贡献的空间不均衡性。因此，亟需开发一种将源解析结果与风险不平等评估相耦合的空间显式方法。在此需求驱动下，研究人员引入了源特异性风险Gini指数（GISR），通过整合源解析结果与Lorenz曲线和Gini框架，量化各识别来源风险贡献的空间不平等性，从而识别具有高度不平等分布特征的来源，指导空间靶向优先控制措施。具体目标包括：（a）全面表征大气沉降中PTEs的污染状况并解析其来源贡献；（b）量化源特异性生态风险和人体健康风险，区分儿童和成人的非致癌和致癌效应；（c）利用所提出的GISR评估源特异性风险的空间不平等性，识别优先控制来源和高不平等热点区域。
在技术方法方面，研究人员在某典型工业城市设置32个采样点，于2024年1月、4月、7月和10月开展四个季度的沉降样品采集，共获取128个样品。采用电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）和原子荧光光谱（AFS）分别测定Cd、Co、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和As、Hg的浓度。运用地累积指数（Igeo）评估富集水平，采用PMF 5.0软件和SOM神经网络进行源解析，基于USEPA框架评估人体健康风险并采用Monte Carlo模拟进行不确定性分析，最终构建GISR量化源特异性风险的空间不平等性。
研究结果方面，在污染评估部分，通过描述性统计和地累积指数分析得出：Pb（1711.36 mg kg
?1）> Zn（1445.03 mg kg
?1）> Cu（249.84 mg kg
?1）> As（179.86 mg kg
?1）> Cr（111.81 mg kg
?1）> Ni（94.44 mg kg
?1）> Cd（61.00 mg kg
?1）> Co（8.00 mg kg
?1）> Hg（1.12 mg kg
?1）。Cd、Pb、As和Zn的平均浓度较中国土壤环境质量标准的筛选值存在显著超标，Cd最为突出（约为参考值的102倍）。所有元素的变异系数（CV）均超过36%，As、Cd、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的CV超过80%，表明强烈的空间异质性和局部人为源影响。Igeo均值顺序为Cd（8.60）> Pb（5.03）> Hg（4.36）> Zn（3.35）> As（3.02）> Cu（2.26）> Ni（0.52）> Cr（0.04）> Co（?1.26），Cd和Pb达到极端污染级别，Cd在96%的站点属于极端污染类别。
在源解析部分，通过相关性分析和SOM初步识别元素关系，再应用PMF定量解析来源贡献，得出：四因子模型最优，解析出工业源（28.41%，以As、Cd、Cu、Pb为主）、交通源（19.68%，以Zn和Pb为主）、自然母质源（31.67%，以Co和Cr为主）和燃烧混合源（20.24%，以Ni和Hg为主）。PMF结果与相关性分析和Igeo评估高度一致。
在风险评估部分，通过生态风险和人体健康风险评估得出：Cd主导综合生态风险指数（IERI），贡献率达95.12%，94.74%的站点处于极端生态风险水平。非致癌风险中As和Pb合计贡献超过88%，儿童慢性毒性风险（59.80%）远高于成人（25.80%），As对儿童的慢性风险为成人的2.3倍。致癌风险以As为主导（66.35%），总致癌风险（TCR）评估显示97.37%的站点为可忽略风险，2.63%为可接受风险，未发现不可接受风险。
在源特异性风险评估部分，通过Monte Carlo模拟和源贡献分析得出：工业源对IERI的贡献为67.57%，其次为燃烧源（11.63%）、交通源（11.01%）和自然源（9.92%）。工业源对儿童非致癌风险的贡献约53%，是慢性毒性风险的主要贡献者。致癌风险中工业源贡献56.35%。工业源是极端生态风险和慢性毒性风险的首要驱动源。
在源特异性风险空间不平等性部分，通过GISR分析得出：IERI的源级GISR值极低（≤0.002），表明生态风险贡献的空间分布高度均匀；非致癌风险的自然资源（0.20）和交通源（0.16）GISR值较高；致癌风险中自然源（0.28）和工业源（0.11）GISR值较高。站点级GISR分析显示，IERI平均GISR为0.43，反映高度同质化的结构主导性而非真正的空间不平等；非致癌风险平均GISR为0.37（范围0.23–0.58），呈现较强空间异质性，热点集中在东部城区和工业区；致癌风险平均GISR为0.37（范围0.29–0.49），表明源贡献存在显著空间不均衡性。
讨论部分总结如下：本研究整合PMF源解析、生态与健康风险评估及Gini指数，系统表征了典型工业城市大气沉降中PTE污染特征、来源贡献及空间不平等性。局限性包括：（1）未充分考虑季节性气象条件对PTE沉降的影响，未来应开展更高时间分辨率的连续采样并结合后向轨迹模型解析区域传输贡献；（2）PMF源解析因载荷重叠和因子数选取的经验性存在不确定性，未来应引入同位素指纹技术区分竞争性来源，并纳入Al、Fe、Si等地壳示踪元素以改善自然土壤尘与人为源的判别；（3）IDW插值仅展示总体空间趋势而非精确局部浓度，且致癌风险评估仅考虑吸入途径，未来应加以扩展。所提出的基于源贡献、风险水平与空间不平等的评估框架具有灵活性，可应用于土壤、水体等多种介质的PTE污染空间诊断与优先控制区识别。鉴于工业源和燃烧源被识别为极端生态风险和慢性毒性风险的主导贡献者，管理部门应在东部城区和工业区实施源头削减、过程阻断和暴露隔离的精准控制策略，同时加强儿童等敏感人群的健康防护。此外，Gini指数揭示了生态风险贡献的高度空间不平等性，未来应整合地理探测器或空间回归模型定量解析工业布局、路网密度和人口分布等驱动因素对风险不平等的贡献，支持基于环境正义的污染控制政策制定。
研究结论部分翻译如下：本研究开发了一个整合PMF源解析、生态与健康风险评估及GISR的综合框架，用于表征典型工业城市大气沉降中PTE污染特征、量化来源贡献并评估源特异性风险的空间不平等性。结果表明，Cd、Pb、As和Zn为富集程度最高的元素，Cd在96%的采样点达到极端污染水平。识别出四类主要污染源：工业源（占总金属浓度的28.41%）、交通源（19.68%）、自然源（31.67%）和燃烧源（20.24%）。Cd主导IERI，贡献率为95.12%，94.74%的站点处于极端风险水平。非致癌健康风险中As和Pb合计贡献超过88%的HI，儿童慢性毒性风险为成人的2.3倍。尽管TCR主要受As影响，但在所有站点均处于可接受范围内。源特异性解析表明，工业源和燃烧源是极端生态风险的主要驱动源，分别影响99.80%和88.40%的站点，工业源同时主导慢性毒性风险和总致癌风险。GISR分析揭示源对IERI的贡献呈现均匀的结构主导性，平均GISR值为0.43。同时，非致癌和致癌风险呈现中度总体不平等，以东部城区和工业区的局部热点为特征。这些发现强调排放控制应优先针对工业源和燃烧源，通过源头削减、过程阻断和暴露隔离措施，同时特别关注儿童保护。所提出的GISR指标有效量化了空间风险不平等性并识别了高优先级区域，为其他工业区域的循证环境管理提供了可转移的工具。
