《Sensors》:Long-Term Field Performance of Sensirion SEN54 and SPS30 Low-Cost Particle Sensors: Seasonal Variability and Correction Using Dew Point Deficit
低成本光学粒子计数器(OPCs)日益被用于补充性空气质量监测,但其长期性能仍缺乏充分表征。本研究在为期19个月的现场部署中,以Palas Fidas 200S等效监测仪(EM)为参照,评估了两对Sensirion OPCs(SEN54与SPS30)。传感器在PM10上的一致性(平均R2 = 0.50,平均RMSE = 13.70 μg·m?3)明显低于PM2.5(平均R2 = 0.87,平均RMSE = 5.53 μg·m?3)。所有传感器均未能充分捕捉与矿物沙尘相关的高PM10事件,剔除这些事件后与EM的一致性中度改善。两类传感器均表现出显著季节性变异,冷季性能明显优于暖季。该变异性的很大一部分可由以露点差(DPD)表征的大气湿度条件解释。结合传感器报告PM浓度与DPD的基于MARS的订正模型使性能提升至PM10平均R2 = 0.68(平均RMSE = 8.25 μg·m?3)和PM2.5平均R2 = 0.92(平均RMSE = 3.29 μg·m?3)。对于SPS30传感器,基于粒子计数与DPD的订正进一步改善了PM10和PM2.5性能,尽管高PM10事件对部分传感器仍具挑战性。残余的暖季低估表明,除大气湿度之外的气溶胶特定性质持续影响传感器准确性。
研究背景方面,随着公众对空气污染健康影响的认识不断增强,低成本空气质量传感器网络的需求在过去二十年显著上升,此类技术有望改善空气质量监测的时空覆盖,并可在缺乏常规监测基础设施的地点提供信息。然而,低成本传感器虽具有购置成本低、体积紧凑、部署便捷等优势,但其测量准确性及对环境条件的敏感性等局限已被广泛认识,持续评估仍不可或缺,因为传感器性能不能假定在代际更替间保持恒定,制造商不断改进硬件设计与专有数据处理算法,可能改变传感器响应特征并影响真实条件下的测量表现。低成本光学粒子计数器(OPCs)通过光散射测量与粒径算法间接估算颗粒物(PM)质量浓度,而非直接重量法测定,其性能不仅取决于光学硬件,还取决于将粒子计数与粒径分布转换为报告PM质量浓度的专有算法。既有研究与指南普遍报道PM1和PM2.5的测量性能优于粗颗粒PM10,后者常受气溶胶类型(粒径、密度、形态与化学组成)、湿度及传感器初始校准影响而具有更大不确定性。本研究聚焦Sensirion OPCs(SEN54与SPS30)在户外环境条件下的长期评估,既往研究一般将SPS30列为当前性能较好的低成本OPCs之一,其传感器间重现性高、单元间变异性低于Plantower、Honeywell与Sharp等常用替代产品,细颗粒组分性能最令人满意而PM10明显较弱。环境条件对低成本OPCs性能影响显著,在气候对比强烈、污染源随季节变化的区域季节性变异尤为突出,多数校准方法纳入温度与相对湿度,但因效应常呈非线性,非线性回归与机器学习方法一般优于简单线性模型。近期研究提示Sensirion传感器对直接湿度相关伪影的敏感性可能低于许多早期光学粒子计数器,但纳入温度与湿度的校准模型仍持续改善与参照仪器的一致性,表明气象条件仍是重要变异来源。在此情形下,整合温度与湿度信息的变量可能比分别处理多个气象变量及其交互作用提供更具物理可解释性的大气湿度描述,露点差(DPD)即为将温度与湿度组合为单一度量以描述总体湿度条件的此类变量,低DPD值指示近饱和空气与有利的吸湿性颗粒增长条件,高DPD值对应较干燥大气条件与可能的水分损失导致的颗粒收缩。除气象订正方法外,近期研究提示使用粒子计数信息可能较仅基于厂商报告PM质量浓度的模型改善校准性能,传感器固件内部将粒子计数转换为报告质量浓度过程中可能损失部分与PM估算相关的信息,因此直接利用粒子计数数据的订正方法可能提供超出传感器报告PM浓度的额外信息,值得进一步研究。低成本光学PM传感器性能强烈依赖气溶胶性质(粒径分布、折射率与吸湿性),因此不存在光散射与PM质量浓度之间的通用转换,为某一地点推导的订正因子可能无法直接移用于具有不同气溶胶来源与性质的另一环境,故仍强烈建议进行站点特异性校准与验证。本研究旨在:(i) 识别与Sensirion SEN54和SPS30传感器性能最强关联的简单且具物理可解释性的气象预测因子;(ii) 评估露点差解释传感器响应季节性变异的能力;(iii) 开发同时使用传感器报告PM浓度与粒子计数变量的基于MARS的订正模型;(iv) 评估其相对于等效Fidas监测仪的性能,重点确定使用粒子计数信息能否较常规基于质量的订正方法改善PM10估算。研究结果表明,两类传感器PM10性能明显弱于PM2.5,在参照Fidas识别为撒哈拉沙尘入侵或邻近露天煤矿开采活动再悬浮事件的粗颗粒异常高浓度事件中,SPS30与SEN54均未能充分捕捉PM10峰值,剔除这些事件后PM10准确性仍明显低于PM2.5。所有传感器均呈现显著季节性变异,冷季(10月至3月)与EM一致性明显更好,暖季(4月至9月)则系统性低估,PM10中位传感器性能比(SPR)由冷季0.81–0.99降至暖季0.36–0.41,效应量大。温度与相对湿度被识别为影响传感器与参照测量一致性的最重要环境变量,大气湿度影响通常归因于气溶胶颗粒吸湿增长改变粒径、光学性质及光散射信号,且该关系常呈非线性并在特定湿度阈值以上才日益显著。DPD将温度与湿度整合为描述接近水饱和程度与总体大气湿度条件的单一物理可解释变量,所有传感器SPR与DPD呈明显非线性关系,传感器/参照比值偏离1最大的情形一般出现在低DPD值即接近饱和条件下,但暖季SPR降低在中等等DPD水平(5–12 °C)仍持续存在,表明大气湿度不能完全解释观测到的季节性变异。基于DPD的MARS订正使PM10的R
2由原始0.49–0.63提升至0.62–0.71、RMSE由11.2–12.3降至7.79–8.60 μg·m
?3,PM2.5改善较小(R
2由0.85–0.93升至0.89–0.94,RMSE由4.2–7.1降至2.7–4.0 μg·m
?3)。DPD订正在浓度≤50 μg·m
?3时显著改善一致性,但>50 μg·m
?3时订正模型日益低估高PM事件,PM10尤为明显,回归斜率降至0.32以下、R
2趋近于零,高浓度观测在训练与验证数据集中占比通常低于5%。纳入季节与小时等额外预测因子获益甚微,即使在6个月扩展训练情景下亦未实质改善模型性能或解决高浓度持续低估。对SPS30,将粒子计数变量与DPD共同纳入MARS订正模型较仅基于质量的模型进一步改善PM10与PM2.5,PM10的R
2由0.62–0.71升至0.64–0.75、RMSE由7.79–8.16降至7.52–7.65 μg·m
?3,SPS30A改善最大(R
2由0.71升至0.75,斜率由0.71升至0.89),PM2.5的R
2由0.92–0.94升至0.92–0.96、RMSE由2.67–3.39降至2.61–2.70 μg·m
?3、斜率更接近1。尽管SPS30粒子计数整体明显低估EM(中位数约为EM计数的17%,均值约22%),但与EM粒子计数强相关(R
2 = 0.77–0.86),表明其保留了与PM估算相关而未被报告质量浓度完全保留的信息。订正后暖季残余低估仍明显,冷季一致性则好得多,表明大气湿度条件与粒子计数信息均不足以完全解释传感器响应变异,气溶胶性质(粒径分布、折射率、密度与化学组成)及吸湿增长过程本身的组成依赖性可能反映未被预测变量捕捉的季节性气溶胶特征变化。本研究的重要意义在于,DPD为光学PM传感器订正提供了简单、物理可解释且有效的单变量替代方案,可消除多个气象预测因子间的共线性,粒子计数信息对改善PM浓度估算尤其在高污染条件下具有附加价值,同时结果提示低成本OPCs用于PM10监测的可靠性仍低于PM2.5,在粗颗粒主导与高PM浓度条件下尤为如此。
研究人员为开展本研究采用的主要关键技术方法包括:在Tu?imice天文台(捷克水文气象研究所所有,乡村背景站,具农业—工业区特征,邻近两座燃褐煤热电厂及一座大型露天褐煤矿)开展为期577天(2024年2月1日至2025年8月31日)的现场对比观测,两对Sensirion传感器(SEN54A/B、SPS30A/B)安装于通风箱内并置于自动环境空气质量监测站屋顶,以Palas Fidas 200S等效监测仪(EM Fidas)为参照,并采用同址专业气象站小时平均气温与相对湿度数据;数据以1小时平均处理并设70%数据完整性阈值,计算测量偏差与传感器性能比(SPR),采用Wilcoxon秩和检验与Cliff's delta效应量评估季节差异,按式(1)–(3)计算露点温度(T
d)与露点差(DPD);建立以SPR为响应变量的回归模型并以方差分析(ANOVA)、R
2、调整R
2、赤池信息准则(AIC)与RMSE比较,DPD值在建模前进行均值中心化;最终采用MARS方法(R软件4.6.1,earth包)建立订正模型,设置2个月(实践情景)与6个月(扩展训练情景)训练集并在独立测试集上评估,以R
2、RMSE、MAE、偏差及线性回归斜率与截距评价性能。
研究结果方面,3.1 原始传感器性能评估:全部四种传感器在整个研究期间表现相似一致,唯SPS30B测量中断较频繁(有效值仅67%,其余传感器>90%),传感器单元间一致性极高(PM10与PM2.5的Spearman相关系数r
S > 0.98);相较EM Fidas,PM2.5性能明显优于PM10,PM10的R
2为0.42–0.54、RMSE为13.51–14.15 μg·m
?3、斜率为0.56–0.84且均呈负偏差,PM2.5的R
2为0.84–0.91、RMSE为4.47–7.18 μg·m
?3、斜率为1.09–1.24、偏差接近零。3.2 高PM10浓度特定事件识别:从EM Fidas测量中识别出若干粗颗粒PM10异常高浓度事件(共52个逐时观测),期间传感器未能捕捉EM记录的高PM10浓度,测量偏差超过70 μg·m
?3,事件与矿物沙尘(含撒哈拉沙尘入侵与邻近露天采矿粗颗粒再悬浮)相关,因传感器报告的PM10系由内部粒径算法导出而非粗颗粒质量直接测量,该差异被视为技术固有局限而非故障,故从后续分析中剔除,剔除后PM10平均性能改善至R
2 = 0.61、RMSE = 11.64 μg·m
?3,PM2.5改善至R
2 = 0.90、RMSE = 5.30 μg·m
?3。3.3 传感器性能季节差异与DPD影响:传感器与EM浓度偏差的月度分布呈明显季节模式,暖季测量离散度较小但系统性低估参照浓度,冷季系统偏差减小但变异性更大且极端偏差更频繁;冷季PM10与EM一致性较强(R
2 = 0.74–0.77),暖季明显较弱(R
2 = 0.40–0.44)且回归斜率更低,PM2.5呈类似季节模式但整体一致性更强(冷季R
2 = 0.85–0.94,暖季0.72–0.82);SPR分析进一步证实季节差异,PM10中位SPR由冷季0.81–0.99降至暖季0.36–0.41,PM2.5由1.01–1.18降至0.65–0.75,所有传感器季节差异高度显著(Wilcoxon秩和检验,p < 0.001)且效应量大(PM10的Cliff's delta δ = 0.74–0.76,PM2.5为0.69–0.71);回归模型比较显示仅季节(M1)只解释部分变异,含温度、相对湿度及其交互项的M2明显提升解释度,表明气象条件对季节变异贡献显著,观测与模型预测的温度—湿度响应面显示暖而较干条件下SPR < 0.5、冷而湿条件下SPR > 2,基于DPD的M3以更少解释变量达到与M2非常相似的解释力,因DPD整合温度与湿度并减少共线性而被认为最适于解释气象影响;所有传感器SPR与DPD呈明显非线性依赖,极低DPD值(DPD ≈ 0)时SPR趋于升高(约1–1.5)与湿润条件下吸湿增长增强一致,中等DPD值(5–12 °C)出现最低比值,极干条件(DPD > 15 °C)下SPR再次升高,PM2.5中检测到类似但明显更弱的效应;SPS30报告的PM2.5与PM10粒子计数与EM相应计数强相关但整个研究期间明显低估(R
2 = 0.77–0.86,RMSE = 280–342 particles·m
?3,斜率约0.30),季节与DPD仍为粒子计数SPR的显著预测因子,效应量与模型性能同PM质量浓度相当。3.4 PM传感器订正模型性能:在2个月训练阶段,PM10与PM2.5的CM3(基于DPD)与CM1(基于温度与相对湿度)性能几乎相同(R
2典型约0.82与0.95,GCV误差一般接近42与8),纳入温度与相对湿度交互项的CM2未带来一致改善且在独立测试集上一般较差、对SPS30A明显恶化,对SPS30传感器基于粒子计数的替代模型MC4较基于质量浓度的模型R
2略高、GCV误差略低且所需模型项更少;PM10的DPD订正较原始测量明显改善与EM一致性(R
2由0.49–0.63升至0.62–0.71,RMSE由11.2–12.3降至7.8–8.6 μg·m
?3,MAE由8.3–9.0降至5.1–5.7 μg·m
?3),SEN54与SPS30均一致改善,PM2.5因原始测量本已高度一致而改善较小;按EM测量将数据分为≤50与>50 μg·m
?3后发现,PM10在≤50 μg·m
?3时DPD订正显著改善(R
2由0.45–0.50升至0.61–0.65,RMSE由10.2–11.1降至6.7–7.1 μg·m
?3,MAE由7.8–8.3降至4.7–5.1 μg·m
?3),而>50 μg·m
?3时订正持续低估参照测量、负偏差增大、斜率降至0.32或以下、R
2趋近零,PM2.5呈类似但较弱模式;采用6个月扩展训练情景并纳入季节与小时变量可带来进一步轻微改善,PM10最佳结果见于含DPD、季节与小时及两两交互的模型(R
2 0.65–0.70,RMSE 6.86–7.38,斜率0.66–0.70),PM2.5最佳结果见于含DPD、季节与小时的模型(R
2 0.90–0.93,RMSE 2.50–4.16,斜率0.84–0.89),两种训练情景下温度与相对湿度订正模型与DPD订正模型性能非常相似,包括在>50 μg·m
?3时订正失效的情形;对SPS30进一步纳入传感器PM1计数使PM10的R
2由0.62–0.71升至0.64–0.75、RMSE由7.79–8.16降至7.52–7.65 μg·m
?3、斜率由0.63–0.71升至0.68–0.89,PM2.5的R
2达0.92–0.96、RMSE约2.6 μg·m
?3、斜率接近1、截距接近零,低高浓度区间评估表明粒子计数附加信息对SPS30A高浓度(>50 μg·m
?3)PM10尤为有益,而SPS30B在该区间改善非常有限、高浓度PM10事件仍难以重现;暖季事件(2024年9月)时间序列示例显示原始数据明显低估EM尤其在高浓度时段,质量+DPD订正改善一致性并明显缩小传感器间差异,计数+DPD方法尤其在浓度峰值时进一步改善但残余低估仍存,冷季示例(2024年11月)则订正前后一致性均明显更好、订正浓度在较宽浓度范围内紧密跟随EM时间变异且残余偏差明显更小,PM2.5呈类似但偏差幅度更小的模式。
讨论部分总结如下:关于Sensirion PM传感器性能与季节效应,两类传感器PM10性能明显弱于PM2.5,在参照Fidas识别为撒哈拉沙尘入侵或邻近露天煤矿开采再悬浮事件的粗颗粒异常高浓度事件中,SPS30与SEN54均未充分捕捉PM10峰值,事件识别得到云高仪观测、卫星影像与网络摄像头记录的辅助分析支持,与既往研究一致被剔除,因传感器信号未充分表征这些粗颗粒事件故无法由订正程序可靠处理,即便剔除后PM10准确性仍明显低于PM2.5,此差异符合预期,因PM10并非由受测传感器直接测量而是由更小粒径组分测量导出、更易受粗颗粒群影响,与既往报道SPS30对PM1和PM2.5性能明显优于PM10的研究一致,尽管SPS30被多项研究列为最稳定的市售低成本OPC之一、传感器间变异性低且重现性一般优于多种Plantower、Honeywell与Sharp传感器,本研究仍观察到明显季节性变异,暖季低估与既往Plantower PMS7003报道相似并被归因于粒径分布、颗粒密度及其他影响光测量向PM质量浓度转换的气溶胶性质变化,多项研究亦强调季节变异在低成本PM传感器性能评估中的重要性;温度与相对湿度被识别为最重要的环境影响变量,湿度影响常归因于吸湿增长改变粒径、光学性质与光散射信号,但该关系常呈非线性且仅在特定湿度阈值以上日益显著,这与吸湿增长本身固有的非线性及其对颗粒吸湿性与接近饱和程度的依赖相符。关于DPD作为解释变量,DPD将温度与湿度整合为描述接近水饱和程度与总体大气湿度条件的单一物理可解释变量,DPD分布的季节分离证实暖冷季大气湿度条件差异明显,所有传感器SPR与DPD关系明显非线性,传感器/参照比值偏离1最大的情形一般出现在低DPD值即接近饱和条件,此时吸湿增长对光测量影响预期最大,但该非线性关系弱于未订正光学传感器在湿润条件下预期响应,此观察与既往研究一致并提示现代Sensirion传感器可能已内置部分补偿湿度相关伪影的处理算法,同时暖冷季观测在大部分DPD范围内仍清晰分离,暖季SPR降低在中等等DPD水平(5–12 °C)仍持续存在,表明大气湿度不足以完全解释观测到的季节性变异,但传感器性能与DPD的强整体关系提示大气湿度仍是影响传感器响应的关键因素之一;SPS30可提供PM10与PM2.5粒子计数,其计数整个研究期间明显低于EM,需注意二者并非严格等价测量、采用不同颗粒检测与 sizing 方法,SPS30计数中位数仅约为EM计数的17%、均值约22%,尽管系统性低估但与EM计数强相关(R
2 = 0.77–0.86)表明传感器能良好重现时间变异,提示两仪器差异不仅源于粒子计数向质量浓度的转换,也源于颗粒检测与 sizing 的局限,既往研究亦强调粒径分布信息对准确表征气溶胶湿度行为的重要性并认为低成本光学传感器粒径表征能力受限尤其对较大颗粒,因此粒子计数不应被解释为环境颗粒丰度的直接估计,而应视为保留气溶胶变异有价值信息、可作为传感器订正模型有用预测因子的替代变量。关于DPD对MARS订正模型性能的影响,基于DPD的订正达到与分别使用温度与相对湿度作为预测因子相当的性能,因物理可解释性更简单且消除多个气象解释变量间共线性而保留DPD为首选订正变量,DPD订正获益在PM10尤为明显(CM3使R
2由0.49–0.63升至0.62–0.71、RMSE由11.2–12.3降至7.79–8.60 μg·m
?3),PM2.5改善较弱反映原始测量本已良好,总体表明DPD可作为常规温度与相对湿度组合的有效单变量替代;尽管总体误差统计仍改善,订正模型对高PM事件日益低估尤其PM10,回归图显示订正浓度在高PM水平日益偏离理想1:1关系,因拟合订正函数趋于平缓;DPD订正在≤50 μg·m
?3时显著改善一致性,而>50 μg·m
?3仍更具挑战,可能解释是高浓度观测在训练与验证数据集中代表性有限(通常低于5%),故该浓度范围模型行为应谨慎解释,但高PM浓度下低估加剧的趋势在所有受测传感器中一致出现,既往研究亦报道湿度订正模型在极端PM2.5事件期间性能下降;纳入季节与小时等额外预测因子获益甚微,即使在6个月扩展训练情景下亦未实质改善性能或解决高PM10与PM2.5浓度的持续低估。关于粒子计数与PM质量浓度的比较,按既往研究思路将粒子计数变量与DPD共同纳入MARS订正模型并与仅基于传感器报告PM质量浓度的模型比较,粒子计数信息为SPS30的PM10与PM2.5均带来额外改善,PM10的R
2由0.62–0.71升至0.64–0.75、RMSE由7.79–8.16降至7.52–7.65 μg·m
?3,SPS30A改善最大(R
2由0.71升至0.75,斜率由0.71升至0.89),粒子计数附加获益在高PM事件(>50 μg·m
?3)尤为明显但改善幅度因传感器而异,SPS30B改善有限;PM2.5呈类似但一般较小的改善(R
2由0.92–0.94升至0.92–0.96,RMSE由2.67–3.39降至2.61–2.70 μg·m
?3,SPS30A斜率由0.90升至1.05),高PM事件时基于质量的订正持续低估而基于计数的模型更准确重现浓度峰值;尽管SPS30粒子计数本身明显低估EM,其对订正模型的贡献表明其保留了传感器报告PM质量浓度中未完全保留的与PM估算相关信息,此解释与既往提示粒子计数向质量浓度内部转换过程中信息可能损失的研究一致,亦有研究强调粒径分布信息的重要性并证明湿度相关订正应用于粒径分布而非PM质量浓度时物理上更稳健,共同提示粒子计数信息提供了超出传感器报告PM质量浓度的气溶胶特征额外信息来源。关于传感器残余偏差,尽管DPD与粒子计数订正模型均取得改善,残余低估仍明显尤其暖季,而冷季与EM一致性明显更好,该模式在纳入粒子计数信息后仍持续,表明大气湿度条件与粒子计数信息均不足以完全解释传感器响应变异,既往研究表明光测量与PM质量浓度关系强烈依赖气溶胶性质(粒径分布、折射率、密度与化学组成),吸湿增长过程本身亦依赖气溶胶组成并可能随季节显著变化,故本研究持续的暖季系统性低估可能反映预测变量未捕捉的气溶胶特征季节性变化;引入季节与小时等额外预测因子改善有限,提示这些变量可能仅作为潜在气溶胶过程的间接代理,既往研究亦报道低成本光学粒子计数器在非典型气溶胶群与粗颗粒主导时期的类似局限,凸显为光学PM传感器开发普适订正模型的持续挑战。
研究结论部分翻译如下:两类PM10与PM2.5光学传感器的响应均观察到显著季节差异。该变异的很大一部分可由以露点差(DPD)表征的大气湿度条件解释,DPD为基于温度与相对湿度的常规订正方法提供了简单、物理可解释的替代方案。DPD与传感器响应之间的关系呈非线性,支持基于MARS订正模型的应用。基于DPD的订正在典型环境条件下显著改善PM10测量并亦改善PM2.5测量,尽管因原始PM2.5测量本已较强而获益较弱。然而,两种PM组分在某些高浓度污染事件(>50 μg·m
?3)期间仍被低估。结果表明,尽管订正模型取得改善,低成本光学粒子计数器用于PM10监测的可靠性仍低于PM2.5,在粗颗粒主导与高PM浓度条件下尤为如此。对于SPS30传感器,粒子计数信息为PM浓度估算提供了额外改善,尤其对PM10测量,尽管高PM10事件对部分传感器仍具挑战性。总体而言,结果表明DPD是光学PM传感器订正的有效解释变量,粒子计数信息对改善PM浓度估算尤其在高污染条件下具有附加价值。残余的暖季低估表明,除大气湿度之外的因素(可能与气溶胶性质相关)持续影响传感器响应。