强场红外单周期激光脉冲下氮分子序列双电离的载波包络相位依赖性

《Photonics》：Carrier-Envelope Phase Dependence of Sequential Double Ionization of Nitrogen Molecules by an Intense Infrared Single-Cycle Pulse

　　

研究人员利用近期发展的密度矩阵模型（DM-SDI）理论研究了在强红外单周期激光场中N₂的序列双电离（SDI）对载波包络相位（CEP）的依赖性。计算得到的动能释放（KER）谱呈现出三个具有明显CEP依赖性的峰。特别地，KER谱中的第二个峰主要由N₂²⁺的1³Π_g态的贡献所主导，这一结论得到了该态布居数随CEP和排列角变化分析的支持。在35°的最优角度下，对CEP值为0.0π和0.5π时的时间分辨布居数进行详细比较表明，双电荷态布居数及第二KER峰信号的CEP依赖性可归因于CEP依赖的隧穿电离速率以及双电荷态之间的激光耦合。该工作有助于进一步揭示由强红外单周期激光脉冲驱动的分子CEP依赖SDI机制。

研究背景方面，阿秒计量学和少周期强场实验已确立载波包络相位（CEP）作为探测亚周期动力学的重要参数。对于仅持续几个光学周期的脉冲，电场波形并非严格周期性，而是敏感地依赖于CEP，即载波振荡与脉冲包络之间的相位偏移。近年来，稳定单周期激光红外脉冲的产生取得了显著实验进展，使得在亚周期层面实现CEP控制成为可能。分子双电离的CEP依赖性已受到广泛关注，尽管大量实验研究致力于双原子分子序列双电离（SDI）过程，但双原子分子SDI产率作为CEP函数的系统测量仍未被探索。理论上，使用从头算方法对CEP依赖的分子SDI进行建模仍具有相当大的挑战性。Yuen和Lin发展了序列双电离的密度矩阵模型（DM-SDI），其有效性已通过与实验数据的比较得到充分检验，但利用该框架对N₂中SDI的CEP依赖性进行系统理论研究尚未开展。因此，研究人员开展了本项研究工作。

研究人员开展了强红外单周期激光脉冲驱动N₂的SDI的CEP依赖性理论研究，使用DM-SDI模型进行计算。研究得出结论：计算得到的KER谱呈现三个具有明显CEP依赖性的峰；N₂⁺的X²Σ_g⁺、A²Π_u和B²Σ_u⁺态以及N₂²⁺的1³Π_g和1¹Π_g态的布居数均受到CEP和排列角的强烈调制；在最优排列角35°处，CEP值为0.0π和0.5π时布居数的比较表明，KER峰的CEP依赖性源于CEP依赖的隧穿电离与双电荷态之间强激光耦合的联合效应。该工作的重要意义在于有助于进一步揭示强红外单周期激光脉冲驱动的分子CEP依赖SDI机制，并期望所计算的KER谱CEP依赖性能够在未来得到实验验证。

在技术方法方面，研究人员采用DM-SDI模型，假设电离过程中原子核保持固定并忽略隧穿电离过程中的相干积累，将剩余离子和双电荷离子作为开放系统处理，完全包含各电荷态内的激光耦合。不同电荷态的密度矩阵随时间演化，其中隧穿电离速率均采用分子Ammosov-Delone-Krainov（MO-ADK）理论计算。激光电场取为高斯包络形式，波长为800 nm，峰值强度为3.5×10¹⁴ W/cm²，半高全宽（FWHM）为2.67 fs。KER谱通过对排列平均后的布居数进行高斯卷积获得。

研究结果方面，首先，研究人员通过计算KER谱的CEP依赖性发现，KER信号在约6.59 eV、7.43 eV和10.03 eV附近随CEP显著变化，KER谱呈现三个 distinct 峰（Peak 1、Peak 2和Peak 3），当CEP从0.0π增加到1.0π时三个峰的KER信号均单调递减，每个峰呈现以约0.5π为中心的近似对称CEP调制，尽管三个峰的绝对强度差异较大，但其信号对比度几乎相同。其次，通过分析N₂²⁺态布居数随CEP和排列角的变化，研究人员发现1³Π_g态布居数在θ≈35°附近先从0.0π到0.5π减小，然后从0.5π到1.0π增大。再次，通过在固定排列角35°下比较CEP为0.0π和0.5π时的时间分辨布居数，研究人员发现在0.0π时X²Σ_g⁺态和A²Π_u态布居数占主导并在约0.6 fs附近达到局部最大值，而在0.5π时约0.0 fs处B²Σ_u⁺态布居数达到最大而A²Π_u态布居数因偶极诱导的布居转移而最小化。通过关闭双电荷态之间的激光耦合，研究人员进一步发现1³Π_g和1¹Π_g态的布居数在0.0π时显著大于0.5π时，这归因于两个因素：0.5π时0.0 fs处电场振幅较弱导致隧穿电离速率降低，以及0.5π时约0.0 fs处A²Π_u态布居数抑制进一步减少了1³Π_g态布居数。最后，通过包含双电荷态之间的激光耦合，研究人员发现激光耦合显著增加了1³Π_g态布居数，例如在0.0π时该态最终布居数从约0.003增加到约0.010，两个CEP值下振荡布居动力学均表明1³Π_g和1¹Π_g态之间存在强激光耦合并发生布居反转，且这两个态还与其他双电荷态强烈耦合。

讨论部分总结指出，DM-SDI模型忽略了与隧穿电离步骤相关的相干积累，纳入这些相干效应是未来工作的方向。研究人员期望所计算的强红外单周期激光脉冲驱动N₂的SDI的KER谱CEP依赖性能够在不久的将来得到实验检验。研究结论部分翻译如下：本工作中，研究人员利用DM-SDI模型理论研究了强红外单周期激光场中N₂的CEP依赖SDI。计算得到的KER谱呈现三个具有明显CEP依赖性的峰。进一步分析揭示，N₂⁺的X²Σ_g⁺、A²Π_u和B²Σ_u⁺态以及N₂²⁺的1³Π_g和1¹Π_g态的布居数均受到CEP和排列角的强烈调制。在最优排列角35°处，对CEP值为0.0π和0.5π时布居数的比较表明，KER峰的CEP依赖性源于CEP依赖的隧穿电离与双电荷态之间强激光耦合的联合效应。