面向集成量子光子器件的PEALD氮化硅波导：从自由空间量子光学实验到片上单光子干涉

《Optics》：From Free-Space Quantum Optics Experiments to PEALD SiN Waveguides for Integrated Quantum Photonic Devices

　　

光子平台是可扩展量子信息处理的强有力候选者，因为光子电路本身可在室温下运行，其量子比特在很大程度上免受热退相干的影响，并且该平台与现有光纤和CMOS基础设施兼容。这些平台中的主要误差通道并非退相干，而是光学损耗，这使得导光材料的质量成为将量子光学实验从自由空间平台转移到集成电路时的限制因素。一个工作在810 nm波长的自由空间预示单光子量子擦除器（quantum eraser）将条纹可见度（fringe visibility）从0.060 ± 0.002恢复至0.900 ± 0.012，并为薄膜设定了技术指标。本研究报道了一种以双(二乙氨基)硅烷（bis(diethylamino)silane，BDEAS）和N2等离子体为前驱体的氮化硅（SixNy）等离子体增强原子层沉积（plasma-enhanced atomic layer deposition，PEALD）工艺，用于制备此类波导的芯层材料。在810 nm波长处，该薄膜的折射率为1.824，椭偏拟合的Urbach项给出的消光系数为7.9 × 10?10。此外，硬X射线光电子能谱（hard X-ray photoelectron spectroscopy，HAXPES）显示N:Si比为1.16，含碳量为12.7%。进一步地，该SixNy波导芯层可采用同一工艺包覆一层折射率较低的SiO2薄膜作为包层。

论文解读

一、研究背景与意义

量子光学实验传统上依赖于自由空间光学平台，借助泵浦激光器、非线性晶体、分束器、反射镜、波片、偏振片、光学滤波器和单光子探测器等分立光学元件在暗室中搭建。这类平台虽然能够演示量子光学的基本原理，但其规模化和实用化受到根本性制约：自由空间光路的相位稳定性依赖于机械对准和环境的振动隔离，难以满足大规模量子信息处理对光路稳定性和可扩展性的要求。集成量子光子器件（integrated quantum photonic devices，IQPDs）通过在芯片上以光波导引导和路由单光子，提供相位稳定且小型化的电路，能够实现纠缠态产生、光子干涉操控和单光子探测等核心功能。更重要的是，与CMOS工艺兼容的制造路线使得利用半导体工业的成熟设备和工具进行大规模量子信息处理成为可能。

然而，将量子光学实验从自由空间平台转移到集成芯片面临一个核心挑战：光子平台的主要误差通道不是退相干，而是光学损耗。这意味着导光材料的质量成为决定实验成败的限制因素。氮化硅（Si_xN_y）因其宽透明窗口、足以将光限制在SiO₂包层中的高折射率以及与CMOS制造的完全兼容性，已成为低损耗集成光子学的主导平台。原子层沉积（atomic layer deposition，ALD）技术通过交替的自限制表面反应构建薄膜，具有亚单层厚度控制和三维结构共形覆盖的优势；等离子体增强原子层沉积（plasma-enhanced atomic layer deposition，PEALD）则利用氮自由基提供额外反应能量，可在远低于纯热工艺的温度下生长高密度、低杂质的含硅薄膜。

本研究的核心动机在于：以810 nm波长——即自发参量下转换（spontaneous parametric down-conversion，SPDC）产生的光子对波长——为工作基准，先在自由空间搭建预示单光子量子擦除器并测量其条纹可见度，确立集成器件需要复现的性能指标；再通过PEALD工艺生长Si_xN_y薄膜，检验其是否满足作为波导芯层材料的光学和化学要求。

二、关键技术方法

研究人员采用了以下主要技术方法：其一，搭建了自由空间预示单光子量子擦除器，以405 nm、20 mW激光二极管泵浦3 mm厚的I型BBO晶体产生810 nm简并下转换光子对，通过半波片、非偏振分束器、迈克尔逊干涉仪和三个单光子探测模块构成实验系统，利用Time Tagger以5 ns符合窗口进行符合计数。其二，采用PEALD工艺在SENTECH SI ALD LL反应腔中生长Si_xN_y薄膜，以BDEAS为硅前驱体、N₂等离子体为氮共反应物，单循环包含80 ms BDEAS脉冲、2 s吹扫、6 s等离子体暴露和1 s吹扫，薄膜以1500个循环在0.153 ?/循环的生长速率下沉积。其三，采用光谱椭偏仪在380–900 nm范围内测量薄膜光学常数，以Advanced Cauchy层模型拟合；其四，采用硬X射线光电子能谱（HAXPES）以Ag Lα辐射（hν = 2984.3 eV）表征薄膜化学组成和元素化学态。

三、研究结果

3.1 条纹可见度与量子擦除

研究人员扫描迈克尔逊干涉仪一臂的反射镜MM1，位移范围4.0 μm、步长15 nm，每种配置进行三次测量。由于迈克尔逊干涉仪将每臂折叠，光程差为反射镜位移的两倍，因此条纹以λ/2为周期重复。实验在三种配置下表征干涉仪：当两臂偏振片平行、不写入路径信息时，符合条纹可见度达到V = 0.901 ± 0.012，周期为0.398 μm，接近810 nm波长下预期的λ/2 = 0.405 μm；当偏振片正交、标记两条光路时，可见度骤降至V = 0.060 ± 0.002；在合束后插入45°擦除偏振片P3，丢弃路径信息后可见度恢复至V = 0.900 ± 0.012，对比度恢复达十五倍。这一结果确立了集成干涉仪需要复现的性能基准，同时表明自由空间平台的可见度受限于扫描臂的机械稳定性，而集成干涉仪中两臂以光刻方式定义在同一衬底上，共享相同的热学和力学环境，可大幅降低相对相位漂移。

3.2 光学表征

光谱椭偏测量拟合的均方误差仅为1.16。在810 nm波长处，薄膜折射率为1.824，显著高于SiO₂包层的1.45，表明具备约束导模所需的折射率对比度。椭偏拟合的Urbach项给出消光系数k = 7.9 × 10^?10，说明由该薄膜制成的波导的损耗将由散射和几何因素决定，而非芯层材料本身。ALD技术对波导侧壁提供精确的共形覆盖，可降低表面粗糙度引入的散射损耗，这是集成量子光子电路的实际要求之一。

3.3 化学表征

HAXPES测量确认薄膜中仅存在硅、氮、氧和碳四种元素，定量结果为31.2% Si、36.1% N、20.1% O和12.7% C，N:Si比为1.16。芯能级谱分析显示：Si 1s能级在1839 eV处分离为55.3%的氮化物键合硅和44.7%的氧化物键合硅；Si 2p能级以Si–N环境为主（75.8%，氧化物为24.2%）；N 1s几乎全部为N–Si₃（69.3%），这是化学计量氮化硅的预期键合方式；O 1s信号主要为SiO_x（67.3%），另有28.8%与碳键合；C 1s主要为外来碳污染（48.1%为C–C）。该化学组成与光学常数一致，支持该薄膜作为810 nm单光子电路波导芯层的应用。

四、结论与讨论

本研究验证了PEALD生长的Si_xN_y薄膜可作为工作在810 nm波长的IQPDs波导芯层材料。在自由空间实验中，量子擦除器将条纹可见度从0.060 ± 0.002恢复至0.900 ± 0.012，但这一结果依赖于手工对准的体光学元件，且可见度受限于扫描臂的机械稳定性——这正是集成干涉仪能够消除的局限。研究人员在400 °C、20 Pa条件下以BDEAS和N₂等离子体生长Si_xN_y薄膜，生长速率为0.153 ?/循环。在810 nm处，薄膜折射率为1.824，消光系数为7.9 × 10^?10；HAXPES给出N:Si比为1.16，含碳量12.7%，硅在Si 1s和Si 2p芯能级中均以氮化物键合为主。凭借这一折射率和极低的消光系数，由BDEAS生长的PEALD Si_xN_y是IQPDs波导芯层的合适材料。据作者所知，这是首次报道在I型BBO源预示光子对波长处PEALD氮化硅的光学常数。此外，ALD自限制、逐层生长的特性可在波导和谐振器上产生超均匀、共形的涂层，具有原子级厚度控制能力，这是芯片上可重复单光子干涉所必需的；对波导侧壁的共形覆盖还可降低表面缺陷和粗糙度散射引起的光学损耗，并能钝化器件表面以提高稳定性和可靠性。由于BDEAS前驱体同样可生长SiO₂，完整的Si_xN_y/SiO₂芯层和包层可在同一反应腔中不间断地沉积，保护芯层免受大气污染，从而确保长期可靠性。