《Energy and AI》：A Hybrid Physics–AI Framework Combining Fractional-Order Model and Residual Neural Networks for Battery Voltage Prediction Across Temperature and Aging
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构建在标定工况之外仍能保持精度的电池管理系统，日益依赖于将机器学习与基于物理的模型相结合。纯数据驱动模型在训练分布之外通常泛化能力较差，而传统等效电路模型（ECMs），包括分数阶变体（FO-ECMs），通常在固定工作点进行辨识，当温度或健康状态（SOH）偏离辨
构建在标定工况之外仍能保持精度的电池管理系统，日益依赖于将机器学习与基于物理的模型相结合。纯数据驱动模型在训练分布之外通常泛化能力较差，而传统等效电路模型（ECMs），包括分数阶变体（FO-ECMs），通常在固定工作点进行辨识，当温度或健康状态（SOH）偏离辨识条件时性能退化。本文将温度自适应FO-ECM与健康状态感知残差多层感知机（MLP）相结合，构建了一个混合物理-AI框架，使二者互补不足。由于分数阶支路电阻（Rfo）无法从三个温度点独立观测，将其保持在25°C的参考值。欧姆电阻与电荷转移电阻（R0和Rslow）由25°C、35°C和45°C的寿命初期数据确定，并利用Arrhenius函数调整至电池温度。为使残差MLP针对老化相关及未建模动态而非物理层已捕获的温度效应，该MLP在训练时不使用原始温度作为输入特征，而是将SOH作为显式老化代理，连同电流历史和由物理模型导出的支路电压一起作为输入。采用12只Lithium Werks 18650 LiFePO4电池，通过两种充电过程和三个温度进行验证，覆盖SOH从0.99至0.45。跨温度模型在25°C的四只电池（SOH范围0.62–0.99）上联合训练，在无任何温度特定重新训练的情况下，于25°C达到平均RMSE为27.3 ± 8.9 mV，35°C为41.8 ± 6.4 mV，45°C为59.6 ± 11.3 mV。消融实验表明，与环境工作条件（25°C）下提取的固定参数相比，Arrhenius自适应将RMSE降低15–33%。这些结果表明，将可解释的物理层与有针对性的学习校正相结合，无需重新训练即可在温度和老化范围内准确预测电压，为电池诊断中的物理-AI混合建模提供了可推广的模板。
研究背景方面，锂离子电池（LiBs）在工业电气化、可再生能源集成和电动出行等储能系统中具有核心地位，国际能源署（IEA）报告显示2023年全球能源领域电池容量超过2400 GWh，为2020年的四倍，其中90%以上需求来自电动汽车。先进电池管理系统（BMSs）对LiBs的安全高效运行至关重要，其状态估计、诊断与控制需要精确的数学模型。电池建模主要分为电化学模型、数据驱动方法和等效电路模型（ECMs）三类。电化学模型（如多孔电极模型）能为电池设计与离线仿真提供输运过程和电化学动力学的全面解释；数据驱动与机器学习算法基于可用训练数据可提供良好预测性能，但其可解释性及训练数据集之外的推断仍具挑战；ECMs数学上易处理、计算经济且兼容实时估计算法，因而在BMS应用中广泛使用。然而，实验研究表明锂离子电池的扩散驱动极化和长记忆行为是传统整数阶RC模型未能充分刻画的特性，且Oustaloup近似引入的残差结构误差无法在不增加模型阶数和降低可辨识性的情况下由纯物理模型消除。分数阶ECMs（FO-ECMs）如Warburg型阻抗或常相位元件（CPEs）常被用于表示这些动态，已有研究表明FO-ECMs在中低频区间和动态负载条件下优于整数阶ECMs。但FO-ECM参数通常在恒定工作点辨识，其精度随温度或健康状态（SOH）变化而下降。已有研究将ECMs与数据驱动校正器集成用于电池电压预测，物理信息神经网络将物理约束嵌入学习目标，残差学习则以ECM输出作为结构化先验并训练神经网络预测残差误差，这些混合方法表明紧凑神经网络可在不替换可解释物理基础的前提下补偿系统性模型缺陷，但其在温度和老化两方面的泛化性尚未充分探索，许多验证研究局限于单只电池或单一温度，难以评估当工作条件偏离训练条件时残差误差如何变化。此外，实时电压估计在BMS应用中对于在线SOC和SOH跟踪至关重要，并支持前瞻性功率能力计算（state-of-power），这些计算在指定假设电流脉冲下推进模型以确定电池是否处于安全电压窗口内；电压预测需实时重建端电压并作为闭环状态观测器中比较传感器读数的测量方程，还约束高电流脉冲期间的实时功率能力估计，防止过充和过放；测量电压与重建电压之差为内部短路、电压传感器漂移或接触电阻退化提供诊断信号。为解决这一空白，研究人员提出了FO-ECM + MLP混合模型，主要贡献包括：基于Arrhenius的温度自适应FO-ECM，将ANN校正工作与热影响分离；SOH感知残差MLP在25°C的四只电池上联合训练，实现向35°C和45°C的跨温度泛化而无需重新训练；使用12只电池的全面验证表明，通过物理层的热自适应可实现稳健的多温度电压预测。
研究人员开展的研究为：构建温度自适应FO-ECM与SOH感知残差MLP相结合的混合物理-AI框架，FO-ECM首先利用辨识的电路参数和电流生成基于物理的电压估计（Vphy），残差MLP随后生成校正项ε(t)（= Vm(t) ? Vphy(t)），最终电压预测为Vpred(t) = Vphy(t) + ε(t)。研究采用双sigmoid OCV模型以保证单调性，包含欧姆电阻R0、慢极化RC支路以及单个分数阶阻抗元件Zfo(s) = Rfo·s^(?α)，其中α = 0.8、N = 5、ωL = 10?3 rad/s、ωH = 103 rad/s，这些值对所有电池和工况固定。MLP输入向量x(t) ∈ R2?包括SOC(t)、20采样电流历史窗口、分数阶支路电压Vfo(t)、慢RC支路电压Vslow(t)和SOH(t)，温度被有意排除在MLP输入之外，因为实验验证表明将原始T(t)作为ANN特征会导致在25°C训练、35°C或45°C评估时超过900 mV的灾难性推断误差。温度效应改由Arrhenius自适应物理模型处理。R0和Rslow通过Arrhenius定律R(T) = RBOL·exp(β(1/T ? 1/Tref))参数化，β = Ea/Rg，Tref = 298.15 K，R0和Rslow的R2分别为0.97和0.996，拟合定律与辨识值偏差分别不超过5%和2%，对应活化能分别为18 kJ mol?1和20 kJ mol?1，该定律仅在25–45°C内应用而不外推。Rfo保持25°C参考值的原因在于：Rfo是Oustaloup近似的结构参数而非可独立观测的物理电阻，其与已固定的α、N、ωL、ωH共同缩放CPE阻抗；三点Arrhenius拟合Rfo产生不稳定、非单调结果，表明其与α和N在联合辨识中存在参数相关性而非真实热依赖性。研究得出以下结论：跨温度场景下将原始温度作为ANN特征会导致灾难性推断（RMSE > 900 mV），通过实施Arrhenius自适应物理可解决该问题；跨温度模型在25°C的四只电池上训练后，在无温度特定重新训练情况下于25°C、35°C和45°C分别达到平均RMSE 27.3 mV、41.8 mV和59.6 mV；在12只电池中的7只上，覆盖SOH 0.62–0.99的多电池训练方法优于单电池内模型，表明训练集中的老化多样性比电池特定适应更具影响力，尽管这仍是观察性发现而未经受控消融确认；45°C的误差仍高于较低温度，可能归因于Arrhenius电阻模型未处理的残余OCV温度依赖性。该研究的重要意义在于，将可解释的物理层与有针对性的学习校正相结合，无需重新训练即可在温度和老化范围内准确预测电压，为电池诊断中的物理-AI混合建模提供了可推广的模板。
研究人员为开展研究用到的主要关键技术方法包括：采用来自iCube实验室（INSA Strasbourg）的LiFePO?老化实验数据集，包含19只Lithium Werks APR18650M1B商用电池（额定电压3.3 V、额定容量1.2 Ah），使用两种充电方法在三个受控温度（25°C、35°C和45°C）下评估，放电剖面电流设定点由全球统一轻型车辆测试程序（WLTP）驾驶循环生成，循环使用配备PT100 RTD温度监测的Arbin电池测试系统；数据按时间顺序以5%、80%、15%分为三阶段，Stage 1用于BOL参数辨识与表征，Stage 2用于训练残差MLP，Stage 3为留出验证集；FO-ECM参数采用三阶段离线辨识程序：Stage 1利用电流和电流导数阈值提取静置段，通过Red-Tailed Hawk（RTH）算法辨识双sigmoid OCV参数向量，Stage 2在OCV参数固定下利用完整动态电流剖面辨识动态参数向量{Rs, Rfo, α, Rslow, Cslow}，Stage 3利用L-BFGS-B从RTH解初始化联合细化所有参数；残差MLP采用sklearn MLPRegressor实现，两个隐藏层分别为64和32个神经元，ReLU激活，Adam优化器，学习率10?3，并按时间顺序划分验证集用于早停；交叉验证在全部12只电池的Stage 3数据上进行。
研究结果方面，第一，辨识数据与OCV模型比较：在相同优化条件和相同静置段数据下比较四种OCV模型，所提出的双sigmoid模型以更少参数（8个）取得最低RMSE（6.49 mV）和MAE（5.23 mV），优于Logistic模型（5参数，6.84 mV/5.62 mV）、Bernstein多项式模型（8参数，6.98 mV/5.40 mV）和多项式模型（5参数，10.13 mV/6.50 mV）。第二，单电池内验证：使用25°C的cell1、35°C的cell2和45°C的cell3的Stage 3数据进行验证，各基线在其对应电池上利用相应Stage 1和Stage 3数据独立辨识和验证；25°C时段覆盖约703小时内SOH从约0.75至0.45，采样率1 Hz；25°C时所提出的FO+ANN模型取得RMSE 50.28 mV和MAE 28.59 mV，而整数阶基线表现与独立FO-ECM相近，1RC模型RMSE为76.36 mV、2RC模型为75.72 mV，表明观测到的改进归因于残差校正机制而非增加传统RC支路；35°C和45°C呈现类似模式，独立FO-ECM、1RC和2RC基线结果相当（35°C时RMSE 81.31–90.17 mV；45°C时RMSE 72.34–81.11 mV），进一步证实仅加入传统RC支路不能弥合与所提模型在两个温度下的性能差距。第三，跨温度验证——25°C多电池训练：MLP在四只25°C电池（cell1、cell4、cell7、cell10）的Stage 2数据上联合训练，随后在无任何重新训练情况下应用于全部12只电池的Stage 3验证数据，覆盖三个温度和低至约0.45的SOH范围；代表性电池结果显示25°C时误差分布可忽略（RMSE 14.5 mV），35°C时RMSE为37.5 mV，45°C时RMSE为56.8 mV，误差随温度略微增加，因为未建模的温度相关效应无法被物理模型完全捕获；35°C时四只电池平均RMSE为41.8 ± 6.4 mV，介于25°C和45°C之间，且相对25°C的增加在各电池间一致而非由单一异常值驱动，属热效应而非电池特定伪影；45°C时四只电池平均RMSE为59.6 ± 11.3 mV，相对25°C的较大误差与Arrhenius电阻模型单独未完全捕获的温度相关动态所引入的更宽残差一致，训练集不含25°C以上数据，Arrhenius主干自行承担热自适应，MLP校正剩余的老化漂移；各温度下均值±标准差分别为27.3 ± 8.9 mV、41.8 ± 6.4 mV、59.6 ± 11.3 mV；按充电协议分组分析显示快充电池（1、2、3、7、8、9）平均RMSE为51.9 mV，而正常充电电池（4、5、6、10、11、12）为42.1 mV，快充时误差增加可能反映物理主干对更剧烈电流剖面建模难度更大，但该比较汇总了所有三个温度的电池，不构成隔离充电协议与温度或SOH效应的受控消融。第四，多电池与单电池内验证及模型复杂度：通过评估BOL和EOL预测精度分析SOH对所提模型的影响，将每只电池的Stage 3按时间分为两半；对许多电池如25°C的cell1和cell7，跨温度模型（在四只25°C电池上训练）优于单电池内模型（在同一电池Stage 2上训练），SOH覆盖范围解释了这一点，多电池训练集覆盖0.62–0.99的更宽范围，使模型在到达深度老化的Stage 3数据时外推更少，这与训练集老化多样性比电池特定适应更重要的观察一致，尽管该比较是观察性的；RMSE梯度（27.3、41.8和59.6 mV）在三个温度上单调递增，由于模型从未见过25°C以上数据，该梯度反映温度方面的外推差距；温度与老化部分重叠，在相似SOH水平（约0.60–0.70）下25°C电池误差明显低于35°C和45°C电池，而35°C和45°C误差部分重叠，25°C时误差不随SOH降低而均匀增加，因此温度对误差的贡献似乎大于老化，至少在25°C与更高温度之间，这是基于RMSE的定性观察评估。第五，综合结果与模型复杂度：跨温度模型在25°C、35°C和45°C分别达到27.3 mV、41.8 mV和59.6 mV，无任何温度特定训练数据，每个10°C步长增加14–18 mV平均RMSE，该残余梯度来自Arrhenius电阻校正未捕获的热效应；跨温度模型在12只电池中的7只上优于单电池内模型；所提模型在FO-ECM的7个物理参数基础上增加3713个MLP参数（24×64、64×32、32×1加偏置），状态变量数保持为7不变，在线计算成本主要由FO-ECM主干决定，MLP每个时间步对24元素特征向量执行单次前向传递，相对于Oustaloup滤波器状态传播可忽略；物理参数（R0、Rfo、α、Rslow、Cslow）保留其直接物理解释，而MLP权重仅部分可解释。
讨论部分总结了研究局限性：本研究仅考虑单一化学体系（LFP，Lithium Werks 18650），LFP平坦的OCV平台使其建模精度复杂化，而层状氧化物化学体系如镍锰钴氧化物（NMC）或镍钴铝氧化物（NCA）在大部分范围内表现出更陡的dOCV/dSOC斜率，通常更有利于OCV参数辨识，其热活化能和老化行为也与LFP不同；模型架构由三个可复用层组成：OCV模型、Arrhenius自适应阻抗支路和残差网络特征集，但将该架构迁移至不同化学体系需重新拟合OCV参数并使用化学体系特定的寿命初期数据重新辨识Arrhenius系数。关于训练数据，80%表示电池内老化视野划分（每只电池寿命的Stage 2），而非总数据集的80%；跨温度残差网络仅在四只25°C电池上训练，在35°C或45°C验证的八只电池均不贡献任何训练数据，因此跨温度性能构成可信评估，但在训练电池内该比例仍然较高，在调试时可用标记老化数据较少的部署场景中，单电池内与跨温度结果之间的差距可能不如本文报告的那样有利。分数阶α通过人工初步测试而非优化过程确定，初步结果表明α显著影响模型行为，未来工作将包括α的系统敏感性分析以及探索替代分数阶拓扑如各电路元件的自适应α值。20采样电流历史窗口基于初步测试而非全面参数扫描选定，跨多个窗口长度的系统敏感性分析评估精度与计算成本之间的权衡仍是未来研究领域。表8仅报告参数和状态变量计数，完整模型的计算成本尚未评估：每步FLOPs、运行时间和内存消耗未报告，模型也未在嵌入式硬件上实现，因此不声称实时可行性，未来工作将在代表性BMS硬件上测量这些指标。先前循环活动的实验协议限于25–45°C，该活动数据集不包括零下或其他低温运行条件，这些条件因电解液粘度增加、电荷转移速率降低和充电期间锂析出风险增加而对BMS设计更具安全关键性。最后，本研究未在相同数据划分和指标下包含纯数据驱动基线（如直接在电流历史、电压历史和SOH上训练而不含物理主干的多层感知机或循环网络），纳入此类比较有助于将物理主干的贡献与残差校正的贡献分离，被确定为未来工作领域。R0和Rslow的温度依赖性依赖三个温度，无法区分Arrhenius行为与其他平滑单调规律（如Vogel–Fulcher–Tammann），检验此点需要额外的辨识温度，尤其是低于25°C。除这些局限外，提出三个进一步研究方向：第一，为将热OCV漂移与电池间差异分离，将利用同电池多温度数据探索温度相关OCV参数化；第二，为闭环SOC估计，将混合模型实现为扩展卡尔曼滤波器（EKF）内的测量方程，在此配置中SOC不作为外部输入提供给校正网络；第三，由于当前MLP残差校正器未对校正幅度施加物理约束，在分布外条件下可能导致过度校正，将开发物理有界和循环残差校正器以更好地管理循环转换和长期记忆效应。研究结论部分翻译如下：本研究提出并验证了一种温度自适应混合FO-ECM模型与残差多层感知机（MLP）相结合的方法，用于预测锂离子电池端电压。相对先前工作引入两项主要进展：基于Arrhenius的电阻参数化R0(T)和Rslow(T)，使物理模型适应电池温度（Rfo固定于其25°C参考值）；以及将健康状态（SOH）作为残差MLP的显式输入。使用12只LiFePO4电池在三个温度（25、35和45摄氏度）及SOH从0.99至0.45范围内评估了该模型。得出三个关键发现：第一，在跨温度场景中，将原始温度作为人工神经网络特征会导致灾难性推断（RMSE > 900 mV），该问题通过实施Arrhenius自适应物理得以解决；第二，跨温度模型在25°C的四只电池上训练后，在无温度特定重新训练情况下于25°C、35°C和45°C分别达到平均RMSE值27.3 mV、41.8 mV和59.6 mV；第三，在12只电池中的7只上，覆盖SOH从0.62至0.99的多电池训练方法优于单电池内模型，该结果表明训练集内的老化多样性比电池特定适应更具影响力，尽管这仍是观察性发现且尚未通过受控消融确认。尽管如此，45°C的不精度仍高于较低温度，可能归因于Arrhenius电阻模型未处理的残余开路电压（OCV）温度依赖性。本研究的局限性和潜在未来研究方向在第四部分F节中讨论。
