工业橡胶混炼全流程同等级内质量变异的可解释离线过程分析：基于RFFS与不确定性量化

《Digital Chemical Engineering》：Explainable offline process analytics for within-grade quality variability in industrial rubber mixing

　　

工业橡胶混炼中的同等级内质量变异性会削弱质量稳定性，但由于质量检测通常依赖耗时、昂贵的离线实验室分析，对生产变量及其作用模式的认识仍然有限。研究人员提出一种面向完整工业橡胶混炼生产线的四阶段离线过程分析框架，用于变量筛选、过程机理假设生成及针对性质量改进研究。该框架将基于频率的特征选择与SHAP引导的特征细化相结合，形成RFFS算法；采用XGBoost时，RFFS从316个候选变量中保留20个，实现约94%的输入降维，同时维持与全变量模型相当的测试准确率。可解释性分析识别出重要变量、响应模式及变量间交互，经工艺专家评审，这些结果可作为后续研究和实际验证的合理假设。基于保形预测和集成方法的UQ层支持对已识别模式及其交互的置信评估，经验边际覆盖率接近90%。研究人员在包含近两年35,125个批次的工业数据集上验证了该框架，并利用公开实现进一步在UCI Superconductivity数据集上完成评估。

**研究背景与问题**

橡胶混炼是轮胎制造中的关键环节。原料经计量、内混炼、外混炼、硫化体系整合、冷却和最终成型等多个连续工序形成胶料，最终质量受到原料、工艺、设备、环境和配方参数共同影响。尽管同一质量等级主要由配方定义，但在近两年的实际生产中，供应商变化、季节变化、设备磨损或配置调整会促使操作人员调整工艺参数和添加量，导致批次仍出现明显的同等级内质量变异。现有软测量研究多集中于单一内混炼设备，且实时质量检测通常不可得；离线检测的时间、成本和工作量又限制了逐批全面测量的可行性。因此，研究旨在利用大规模历史生产数据，识别与同等级内质量变异相关的变量、模式及交互，为变量优先级判断和针对性工艺调查提供依据，而非构建在线软测量或实时控制工具。研究以最大转矩M_H作为反映硫化胶刚度和交联状态的代理质量指标，并以316个变量为候选输入。

**研究设计与关键技术**

研究队列来自Michelin单步橡胶混炼生产线的35,125个批次、近两年历史记录，包含316个候选变量，并以M_H为目标；另采用UCI Superconductivity公开数据集的21,263条记录和81个变量进行复核。主要关键技术包括：基于重复子抽样和合成噪声参照的FFS；结合SHAP重要性与验证集扫描的SHAP特征选择（SFS），二者构成RFFS；XGBoost、随机森林（RF）、LightGBM和多层感知机（MLP）预测骨干；SHAP及Shapley交互量化（SHAP-IQ）；以及m-SCP、m-CQR和Bootstrap集成区间。

**研究结果**

**5.1 特征选择与预测性能**

FFS比较了递归特征消除（RFE）、最小冗余最大相关（mRMR）、LASSO和模型重要性排序。XGBoost最终采用RFE，在K*=110时得到97个稳定变量，再经SFS压缩至d⁺=20。该模型测试MSE为0.233，R²为0.773；316变量全模型分别为0.234和0.772，说明在保留约6.3%输入变量的条件下预测精度基本不变。RF、LightGBM和MLP的精简模型与全变量模型亦保持接近精度；Moloney等外部基线未优于RFFS。四个预测骨干共同选择12个变量，其中7个属于原材料特性（RMC）。移除全部154个工艺与配方设置（PRS）变量后重新执行选择，得到的22变量模型仍有13个与原20变量集重合，测试MSE为0.232，提示原料、过程及环境变量中仍存在可预测同等级内变异的信息。

**5.2 模型归因与交互作用**

**5.2.1 全局归因及其生产序列变化**

最终XGBoost模型中，data_474（PRS）、data_118（RMC）和data_385（PRS）的全局重要性最高。20个变量的组成为9个RMC、5个过程变量（PV）、3个PRS、1个环境条件变量（WC）和2个上下文信息变量（CTX）；RMC和PRS各贡献约36%的全局SHAP重要性。24个连续生产组与全局重要性的Spearman等级相关系数中位数为0.697，每组均保留全球前五变量中的3至4个。记录序号22,500至28,499构成事后界定的生产窗口D_ord，其中data_474的平均有符号贡献由正转负；该窗口内PRS重要性份额由约29.5%升至49.7%，RMC由约42.5%降至23.0%。该窗口仅用于描述，不能解释为已估计的变化点。所有20个变量在各M_H目标分箱中的平均贡献均随质量水平升高，相关系数为0.588至0.914。

**5.2.2 成对交互与模型分裂**

二阶SHAP-IQ显示，最强交互依次为data_108与data_151（RMC-WC）、data_106与data_001（RMC-CTX）及data_118与data_108（RMC-RMC）。SHAP依赖分析表明，交互伙伴的取值会改变相应变量的贡献；三个主要变量的最高增益树分裂值在20次Bootstrap重拟合中保持一致。工艺专家认为原料特性主导及RMC-RMC交互具有合理性，并提出硅料供应特征、环境温度以及混炼批次活动连续性等可进一步验证的假设。这些结果仅代表模型支持的关系，不构成因果或机理结论。

**5.3 预测区间与分组覆盖**

在90%名义覆盖率下，m-SCP、m-CQR和ENS的测试覆盖率均为0.90，平均区间宽度分别为1.32、1.69和1.50。多分裂结果在100次校准后基本稳定，但不同校准划分的最低覆盖率可降至0.83或0.84。目标分布稀疏尾部的覆盖率低于中心区域；D_ord内覆盖率分别比其余测试记录低2.33、1.02和0.58个百分点。因此，边际覆盖接近名义水平并不意味着所有质量区间和生产阶段均获得同等可靠的覆盖。

**5.4 公开超导数据集应用**

完整流程进一步用于UCI Superconductivity数据集，以检验可重复性。

**特征选择与跨模型迁移：** 四个骨干经RFFS后保留29、25、55和33个变量；XGBoost的29变量模型测试MSE为0.081。该变量集迁移至其他骨干后，测试MSE变化不超过0.002。Boruta保留74个变量，但降维幅度明显较小。

**跨记录组的模型归因：** range_ThermalConductivity为最重要变量，其平均绝对SHAP值为0.430，超过第二重要变量的4倍；前五个变量贡献53.8%的总重要性。15个文件顺序记录组与全局排名的Spearman相关系数中位数为0.947、最小值为0.880，但文件顺序不等同于时间顺序。

**预测区间与目标分箱覆盖：** m-SCP、m-CQR和ENS的覆盖率分别为0.90、0.91和0.90，平均宽度分别为0.85、1.01和0.81。ENS在目标分箱中的覆盖率为0.87至1.00，但m-SCP在部分中间分箱降至0.72，保形方法在稀疏高值分箱中亦低于0.80。

**讨论与结论**

研究的主要价值在于将整线、高维、异质的历史生产记录压缩为便于工艺专家审查的小型变量集，并将预测模型作为离线分析工具而非部署型软测量。原料特性在共同变量、模型归因和主要交互中均表现突出，提示供应商、原料批次及来料特性是后续调查重点；过程事件变量和环境变量则分别提供工序和环境补偿方向。保形区间揭示的局部欠覆盖与归因变化窗口重合，说明解释结果需要结合预测可靠性共同解读。研究同时强调，全部发现均为单一生产线上的模型支持关联，变量物理身份、因果机制、跨时期稳定性和其他生产线适用性仍需验证。

**研究结论部分翻译：**

本研究建立了一个离线、数据驱动的过程分析框架，用于考察从原料准备和计量到最终成型的完整橡胶混炼生产线中的同等级内质量变异性。其贡献在于对历史生产记录开展回顾性分析，降低高维异质输入空间，并识别模型支持的变量、模式和交互，以指导后续工艺调查和质量改进研究。该框架并非在线软测量、实时监测或部署期预测工具；预测模型作为统一离线工作流中的分析骨干，工作流整合了稳定性导向特征选择、可解释性与交互分析以及不确定性量化。所得解释被视为需要工艺评审和进一步验证的模型支持关联，而非因果或机理结论。

特征选择与补充诊断的主要结果表明，整线同等级内质量变异可由少量记录变量进行预测，并能在不损失预测精度的情况下实现显著且稳健的降维。采用XGBoost时，316个变量中的20个即可保持全变量集的精度，输入空间减少约94%，测试MSE为0.233，全变量模型为0.234；四个预测骨干还共同选择了12个变量。该降维使工艺专家能够集中审查一组可管理的变量，而不再面对覆盖全部工序的数百项异质测量。变量组成进一步显示，RMC主导共同变量集，其归因份额与少量保留的配方设置相当，并参与全部三个最强成对交互；在排除全部配方设置后仍可获得相近精度。由于同一质量等级下配方是操作人员较易控制的部分，这一结果将调查重点引向控制程度较低的来料原料、供应商以及整线过程条件。工艺专家认为该方向具有操作合理性。然而，这些发现仅来自一条生产线的经验证据，并不构成特征集稳定性或最优性的理论保证。

可解释性分析还表明，重要变量形成的结构在质量范围和生产序列中具有一定一致性。所有20个变量的平均贡献均随质量水平提高而增加，主要变量在24个连续生产组中始终位居重要变量之列。由于该结构同时存在于质量范围和生产序列中，可用于指导针对性调查：保留的PV指向需要重点检查的生产事件或阶段，RMC指向原料供应及供应商变异监测，WC则提示应研究环境条件的监测或补偿策略。框架由此提供的是可供专家开展针对性调查和未来验证的少量模型支持假设，而非因果或机理确认。

UQ阶段进一步说明这些假设所依赖预测的可靠性。三种区间方法总体上达到90%的名义覆盖率，但覆盖并不均匀：在质量分布稀疏尾部以及主要配方变量贡献发生符号变化的时期，覆盖率较低。局部欠覆盖与归因变化出现在相近生产阶段，使该阶段成为具体调查对象。该阶段补充了可解释性分析，并表明接近名义水平的边际覆盖可能掩盖局部欠覆盖，而定位这些区域可提示工艺专家在哪些模型支持模式上应更加谨慎。

在Michelin案例之外，公开UCI Superconductivity数据集上的完整工作流呈现相似模式：显著降维的同时保持可比预测精度，主要归因在记录组间保持稳定，边际覆盖接近名义水平但并非所有目标分箱均达到该水平。公开的xopa实现及端到端公开数据演示使工作流可在无专有数据条件下检查和复用。尽管如此，Michelin研究结果仍属于模型支持关联；在成为机理说明前，需要明确变量的物理身份并开展进一步验证，在转化为操作建议前，还需在未来生产时期和其他生产线上验证。因此，该框架的工业价值在于聚焦后续工作，包括应进一步表征哪些原材料特性、配方调整如何与生产过程和天气条件相关，以及哪些生产时期值得开展针对性调查。