纳米级硫化铅因具有较小的带隙（约0.41 eV）和较大的激子玻尔半径（约18 nm）而受到广泛关注。因此，尺寸可调的PbS量子点在红外光检测器和光伏领域具有应用潜力[1]。由于它们的性质高度依赖于尺寸和形状，因此开发能够控制这些参数的合成方法至关重要[1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12]。大多数合成路线需要分别使用铅和硫源。例如，Hines和Scholes首次报道的铅油酸盐路线[1]能够很好地控制颗粒大小和分布，但需要使用昂贵的双（三甲基硅基）硫化物作为硫源。另一种使用氯化铅和硫的合成路线也能生成分散性较低的小纳米晶体[8, 9]，但所制备的材料表面覆盖有一层PbCl?，这会降低其斯托克斯位移[10]。因此，虽然通过这两种不同方法制备的PbS纳米晶体在名义上尺寸相同，但它们的光学性质有所不同[10]。
一种广泛应用于制备二元和三元纳米材料的路线是所谓的单源前体（SSP）方法。在这种方法中，含有预形成元素间键的明确分子配合物在受控条件下发生分解[13]。SSP方法在制备纳米晶体半导体（包括铅硫化物[15]）方面特别有用。二烷基DTC配合物[Pb(S?CNR?)?]易于制备，且具有良好的耐空气和湿气稳定性[17]，使其成为制备纳米级PbS的有效前体。O'Brien及其同事率先使用三辛基膦氧化物（TOPO）在100至150°C的温度范围内制备了立方形PbS纳米颗粒[18]。他们发现，光学吸收光谱会随着分解温度和生长时间的变化而变化：在100°C时获得的颗粒平均直径为6.3 ± 1.4 nm，而将温度提高到150°C时，颗粒平均直径增大至85 ± 23 nm。后续研究使用油胺（OLA）作为分解介质，甚至可以在60°C的低温下制备非常小的PbS纳米颗粒[19]。进一步的研究表明，溶剂、封端剂和反应条件的变化可以生成不同尺寸和形状的PbS纳米材料，后者包括球形、立方形和棒状[20, 21]，因此相同的分子前体可以用于制备多种不同材料。例如，在十二烷硫醇（DDT）存在下，将[Pb(S?CNEt?)?]热注入Ph?O中，可以生成不同形状的PbS纳米晶体，具体形状取决于添加的DDT量和分解温度[20]；在230°C时，会生成大的星形PbS纳米晶体。详细研究表明，形状的选择性源于最初生成的截角八面体颗粒的聚集过程。
虽然二烷基DTC配合物已被广泛用作SSP，但相关的二芳基DTC配合物直到最近才被探索。其主要原因是二烷基DTC盐的合成相对容易，这些盐可以通过二级胺（R?NH或RNHAr）和CS?在水中（通常加入碱）制备，这一过程不需要排除空气[22]。相比之下，二芳基胺（Ar?NH）的亲核性不足以直接攻击CS?[23]，因此必须将其转化为相应的酰胺，这需要在严格无空气和湿气的条件下使用强碱（如nBuLi）。然而，在这种条件下，可以高产率地获得稳定的锂盐LiS?CNAr?[24]。因此，我们最近制备了一系列过渡金属二芳基DTC配合物，并证明它们可以用作制备纳米级金属硫化物的前体[24, 25, 26, 27]。
在本文中，我们将对二芳基DTC化学的研究扩展到Pb(II)化合物。据我们所知，之前尚未报道过[Pb(S?CNAr?)?]配合物，因此我们在这里提供了两个实例，对其[Pb{S?CN(p-C?H?Me)?}?]（2a）的分子结构进行了表征。我们还报告了将其用作SSP的初步研究结果，发现其在OLA中的分解可生成高度规则的PbS立方体。
