基于空间分辨毛细管采样技术研究 Rh/Al2O3 催化剂上氨选择性催化氧化机理

《Catalysis Science and Technology》：Mechanistic elucidation of selective catalytic ammonia oxidation over Rh by spatially resolved profilingOpen Access

　　

将氨作为氢载体和可持续燃料使用，需要有效控制氨的泄漏。在这项研究中，使用空间分辨的毛细管采样技术，研究了氨在涂有Rh/Al2O3的蜂窝状整体催化剂上的选择性催化氧化（SCO）反应。在等效比φ = 0.1、0.5、1和2的条件下，研究了干燥的NH3/O2/N2混合气；此外还进行了一项添加NO的共进料实验，以探究N2O的生成途径。随着φ的减小，着火温度升高，这与氧气在Rh表面的竞争性吸附抑制了NH3在过量氧气条件下的活化现象一致。在φ = 1时，N2是整个温度范围内的主要产物，未检测到NO2；N2O仅在较低至中等温度下出现，随后在较高温度下消失。NO共进料实验表明，NH3衍生物质与NO的结合显著促进了N2O的生成。NO的生成过程分为三个阶段（先增加后减少再增加），其中中温阶段的减少是由于内部的选择性催化还原（i-SCR）途径所致。空间分布数据证实了这一机制：NH3首先在催化剂入口附近被氧化为NO，随后在下游被剩余的NH3还原为N2，从而在整个催化剂长度上持续去除NO。在富燃料条件下，高温时NH3的分解成为主要的转化途径，N2的选择性达到100%，且225°C以上几乎不产生NOx。在贫燃料条件下，过量的氧气抑制了i-SCR途径，导致以氧化为主的反应过程，在此过程中NO积累并在高温下形成NO2；N2O的生成峰向更高温度移动，整体N2的选择性下降。这些发现为基于Rh的氨泄漏控制系统的操作、设计与优化提供了机制基础。

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? 2026 作者。由英国皇家化学学会出版

2026

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