孟加拉国东南沿海印度鲑（Eleutheronema tetradactylum）重金属蓄积特征及人群膳食暴露风险研究

《Journal of Food Composition and Analysis》：Heavy Metal Accumulation and Human Exposure Risks through Consumption of Indian Salmon ( Eleutheronema tetradactylum) from the Southeastern Coast of Bangladesh

　　

本研究分析了采自孟加拉湾东南沿海五个站点（Anowara、Moheshkhali、Sonadia、Bakkhali和Naf）的印度鲑（Eleutheronema tetradactylum）肌肉中Cu、Zn、Cd、Ni和Pb的浓度，并评估了其空间分布及相关的环境与膳食风险。采用标准风险评估技术估算了成人和儿童通过消费该鱼种所面临的非致癌与致癌风险。结果表明，五种金属浓度在站点间存在显著差异（p < 0.001）。Cu浓度范围为0.81 ± 0.10至3.47 ± 0.07 mg/kg，Zn为24.06 ± 5.91至78.03 ± 5.68 mg/kg，Cd为0.69 ± 0.12至1.71 ± 0.13 mg/kg，Ni为0.78 ± 0.44至1.85 ± 0.11 mg/kg，Pb为0.013 ± 0.005至0.043 ± 0.010 mg/kg。金属污染指数（MPI）范围为0.67至2.05，Bakkhali和Anowara污染程度最高，Naf最低。Cd在所有站点均超过国际限量标准，Zn在Bakkhali、Anowara和Moheshkhali超过FAO及孟加拉国限量。膳食暴露评估显示，儿童估算日摄入量（EDI）和估算周摄入量（EWI）为成人的3至4倍；Cd的每周暂定耐受摄入量百分比（%PTWI）在儿童中所有站点均超过100%（242.38%–598.50%），在成人中三个站点超过100%。Cd的目标危害商（THQ）在儿童中为2.424至5.985，危险指数（HI）在儿童中所有站点均大于1（2.929–7.565），成人多数站点亦超过1。致癌风险（CR）评估显示，Cd在全部站点对成人和儿童均超过10^-4的可接受水平，而Pb处于可忽略范围。Pearson相关分析、主成分分析（PCA）和层次聚类分析（HCA）表明，Cu、Zn、Cd和Pb具有共同的人为来源，Ni则呈现独立分布模式。研究结论指出，Bakkhali和Anowara为污染热点区域，儿童为最脆弱人群，建议对上述区域印度鲑开展常规筛查并加强工业与城市排放管控。

研究背景：水生生态系统重金属（HMs）污染是全球性关注问题，主要由快速工业化、城市扩张和不可持续的农业方式引起。重金属具有内在毒性、环境持久性以及在 aquatic food webs 中生物累积和生物放大的倾向。在孟加拉国东南沿海地区，工业废水、航运、拆船污染、城市固体废物和陆源径流是重金属的主要人为来源。印度鲑（E. tetradactylum）作为经济重要性物种和广泛消费的肉食性鱼类，可通过生物放大作用在组织内蓄积重金属，构成公共健康隐患。然而，现有研究多集中于孟加拉湾中部和西部或河口与港口生态系统，东南沿海区域（Sonadia、Moheshkhali、Bakkhali、Anowara和Naf河口）代表性不足；且以往研究主要针对贻贝、虾类和小型鱼类，对印度鲑的关注甚少。因此，本研究旨在填补该知识空白，呈现印度鲑物种特异性重金属污染状况，分析Cu、Zn、Cd、Ni和Pb的浓度及空间分布，评估相关环境与膳食风险，并采用标准风险评估技术估算成人和儿童消费印度鲑的非致癌与致癌风险。

研究人员于2024年7月至2025年6月在孟加拉湾东南沿海五个站点采集180尾印度鲑样本（每站点每月3尾，共12个月，每站点36尾）。取背部肌肉组织，经冻干、粉碎和酸消解（HNO₃-H₂O₂法）后，采用火焰原子吸收分光光度法（AAS）测定Cu、Zn、Cd、Ni和Pb浓度，并以NIST SRM 2976进行质量保证与控制。采用金属污染指数（MPI）评估累积污染水平；采用限量百分比（PPL）、估算日摄入量（EDI）、估算周摄入量（EWI）、每周暂定耐受摄入量百分比（%PTWI）、目标危害商（THQ）、危险指数（HI）和致癌风险（CR）评估人群健康风险。统计分析采用单因素方差分析（ANOVA）结合Tukey HSD检验、Pearson相关分析、主成分分析（PCA）和层次聚类分析（HCA）。

主要技术方法：研究在孟加拉湾东南沿海五个站点进行为期12个月的采样，共采集180尾印度鲑（每站点36尾）。取背部肌肉组织经冻干、粉碎和酸消解后，采用空气-乙炔火焰原子吸收分光光度计（AAS，Perkin Elmer AAnalyst 800）测定Cu、Zn、Cd、Ni和Pb浓度，以NIST SRM 2976标准参考物质进行质量保证与控制。采用MPI、PPL、EDI、EWI、%PTWI、THQ、HI和CR等指标进行污染与健康风险评估。统计分析采用单因素方差分析（ANOVA）结合Tukey HSD检验、Pearson相关分析、PCA和HCA，并采用PERMANOVA检验聚类结构差异。样本队列来源于孟加拉国东南沿海五个站点（Anowara、Moheshkhali、Sonadia、Bakkhali和Naf）。

研究结果：

3.1 印度鲑肌肉中重金属平均水平：五种金属浓度在站点间差异显著（p < 0.001）。Cu浓度从Naf的0.81 ± 0.10 mg/kg至Bakkhali的3.47 ± 0.07 mg/kg，所有站点均远低于FAO/WHO限量（30 mg/kg）。Zn最高浓度出现在Bakkhali（78.03 ± 5.68 mg/kg），为Naf的约3.2倍，Bakkhali、Anowara和Moheshkhali超过FAO限量（40 mg/kg）和孟加拉国指南值（50 mg/kg）。Cd在所有五个站点均超过欧盟和美国FDA限量（0.5 mg/kg），范围为Naf的38%至Bakkhali的242%。Ni在所有站点均低于西澳大利亚食品与药物法规限量（5.5 mg/kg）。Pb浓度最低，所有站点均低于FAO/WHO限量（0.05 mg/kg），最高均值约为该限量的86%。

3.2 金属污染指数（MPI）：MPI值范围为0.67至2.05，Bakkhali最高（2.05），其次为Anowara（1.75）和Moheshkhali（1.36），Sonadia（0.98）和Naf（0.67）较低。根据分类标准，Bakkhali、Anowara和Moheshkhali的鱼类处于中度污染，Naf为低污染。

3.3 限量百分比（PPL）：Cd的PPL值最高（138.50%–342.00%），Bakkhali（342%）和Anowara（291.50%）尤为突出；Zn在多个站点超过限量（60.14%–195.08%）；Pb呈中度富集；Cu和Ni处于或接近指南水平。Bakkhali污染最重，Naf最轻。

3.4 膳食暴露评估（EDI、EWI和%PTWI）：Zn的膳食摄入量最高，其次为Cu和Ni，Pb最低。儿童EDI和EWI值为成人的3至4倍。Cd的EWI在成人中为469.50–1159.40 × 10^-5 mg/kg-bw/week，儿童中为1696.60–4189.50 × 10^-5 mg/kg-bw/week。相对于JECFA的PTWI，Cu、Zn和Pb在所有站点均低于100%，而Cd在儿童中所有站点超过PTWI（242.38%–598.50%），在成人中三个站点超过（126.16%–165.63%）；Ni仅在Bakkhali和Anowara的儿童中超过100%（最高129.50%）。

3.5 非致癌风险（NCR）与危险指数（HI）：Cd的THQ最高，成人为0.671–1.656，儿童为2.424–5.985；Zn次之。累积HI在成人中为0.811–2.094，儿童中为2.929–7.565。HI值按Bakkhali > Anowara > Moheshkhali > Sonadia > Naf递减。多数成人HI值和所有儿童HI值超过安全阈值1，Bakkhali最高（成人2.094；儿童7.565）。

3.6 致癌风险（CR）：Cd在所有站点对成人和儿童均超过可接受水平（10^-4），成人CR值为2.55 × 10^-4至6.29 × 10^-4，儿童为9.21 × 10^-4至22.74 × 10^-4。Pb的CR值极低，成人最高3.52 × 10^-7，儿童最高12.72 × 10^-7，仅在Bakkhali儿童中超过10^-6。Bakkhali的CR最高，Naf最低。

3.7 重金属Pearson相关分析：Cu与Cd（r = 0.98）、Cu与Zn（r = 0.97）、Zn与Cd（r = 0.97）、Zn与Pb（r = 0.96）、Cd与Pb（r = 0.93）呈显著强正相关，Cu与Pb亦显著相关（r = 0.88）。Ni与其他金属仅呈中度非显著相关（r = 0.74–0.86）。表明Cu、Zn、Cd和Pb共享 common anthropogenic sources 和累积途径，Ni则受混合或独立来源影响。

3.8 多变量分析（PCA和HCA）：PCA提取两个主成分，解释88.64%的总方差。PC1（78.19%）以Zn、Cu、Pb和Cd的高正载荷为特征，PC2（10.45%）主要与Ni相关。HCA将金属分为两类：Cluster 1（Cu、Cd、Zn、Pb）和Cluster 2（Ni）。PERMANOVA显示两聚类间差异显著（Pseudo-F = 291.05，p = 0.001）。表明Cu、Zn、Cd和Pb分布模式相似，Ni分布模式独立。

讨论部分总结：本研究局限性在于仅分析印度鲑肌肉组织中的五种金属，未纳入水体和沉积物分析，因此仅能描述污染模式和相关暴露风险，而不能直接确定污染途径；研究仅涉及单一商业鱼种和选定沿海站点，结果限于该鱼种和站点。但数据可作为评估孟加拉国东南沿海金属污染空间变化和膳食风险的参考。

研究结论翻译：本研究表明孟加拉国东南沿海印度鲑（E. tetradactylum）重金属污染存在显著地理差异，整体模式按Bakkhali > Anowara > Moheshkhali > Sonadia > Naf递减。在所分析金属中，Cd是主要关注污染物，其在所有站点均超过允许限量，并对膳食风险贡献最大；Zn在污染较重站点亦超过指南值。相反，Cu、Ni和Pb关注度较低，均处于允许限量内。MPI、PPL、EDI、%PTWI、THQ和HI的综合结果表明，Bakkhali和Anowara是污染和最危险站点，Naf污染最轻。风险评估表明，污染较重区域的成人和儿童均可能受影响，儿童为更脆弱群体。多变量分析进一步表明，观察到的污染模式具有站点特异性，可能与人为输入有关。这些发现支持对Bakkhali和Anowara的印度鲑进行常规筛查，严格控制进入邻近沿海水域的工业与城市排放，并持续监测热点区域商业重要性鱼类。进一步研究应包括水体、沉积物和其他经济重要性高营养级鱼类，以阐明污染途径并确定观察到的模式是物种特异性还是区域普遍性。