引言
为了解决这些问题，人们探索了多种方法，包括溶胶-凝胶法（Ghedjatti et al., 2024）、喷雾干燥、微乳技术（Qi et al., 2023）和微流控技术（Wang et al., 2025, Chen et al., 2024），以改善复合高能材料的形态和加工安全性。由于这类系统的特殊配方特性和高能量要求，原料通常是高固含量、高粘度的高能量悬浮液。在这些系统中，液滴形成和微观结构演变难以精确控制，常常导致液滴尺寸不稳定、形态不均匀以及微球形成的再现性差。同时，大多数现有的微球框架在结构上是不活泼的，缺乏促进燃烧过程中界面反应的功能特性（Wu et al., 2024, Xue et al., 2023, Liu et al., 2024, Zhou et al., 2023）。因此，迫切需要一种新的制备策略，能够同时提供形态可控性、催化活性和工艺安全性。
振动滴聚合作用（VDC）在食品和制药领域已被证明是实现高精度液滴尺寸控制的有效手段，尽管形成的液滴通常处于亚毫米到毫米范围内（Thinkohkaew et al., 2025, Rubio et al., 2025, Zhang et al., 2025）。然而，高能材料对微球尺寸有更严格的要求。为了确保电荷密度、储存稳定性和燃烧一致性，其典型尺寸通常在几百微米范围内（Wu et al., 2025, Wang et al., 2024）。此外，高能悬浮液通常具有高反应性、高固含量和高粘度，这使得液滴形成更容易发生破碎失败、界面不稳定和尺寸波动，同时也增加了对工艺参数的敏感性（Li et al., 2024, Zhang et al., 2022）。因此，传统的VDC操作条件不能直接应用于高能系统，需要更深入地理解液滴形成机制和参数-响应关系。
液滴形成受到惯性、粘性阻力、界面张力和外部干扰之间的竞争控制。最近的研究表明，可以在不同尺度上主动调节液滴行为：流动条件和几何约束可以重塑微通道中的破碎过程，而表面微纹理可以通过控制润湿状态和接触线动态来改变液滴运动（Li et al., 2024, Lv et al., 2025）。同时，机器学习方法已经开始帮助探索多维操作空间并加速液滴生成系统的设计（Lashkaripour et al., 2024）。然而，这些方法很少扩展到基于悬浮液的高能系统。在本研究中，颗粒参与、流变复杂性和聚合作用辅助固化共同缩小了稳定操作窗口，使得经验参数选择效率低下。因此，有必要建立一个能够首先阐明关键参数的主导效应，然后为工艺选择提供实际指导的策略。基于这一考虑，本工作采用了数值模拟来分析粘度、流速和振动频率对射流破碎行为的影响，并进一步构建了工艺参数与液滴尺寸之间的数据驱动关系，以帮助确定稳定的微球形成条件。
除了在微球形成过程中的可控性外，引入界面活性结构对于提高铝热剂系统的反应性同样重要。传统Ca2+–alginate凝胶形成的“卵盒”结构主要起成形和支撑作用，本身相对惰性，在燃烧过程中仅能有限地促进氧化剂-燃料界面反应（Zhang et al., 2023, Zhang et al., 2022）。先前的研究表明，当alginate与过渡金属离子结合时，可以形成具有均匀分布金属中心的三维网络，在各种系统中表现出催化潜力（Guo et al., 2020, Singh et al., 2016）。其中，Cu–alginate已显示出促进有机偶极环加反应和含氯氧化剂热分解的能力（Lu et al., 2019, Ram?ak et al., 2024, Wang et al., 2023）。在此基础上，用Cu2+替代Ca2+来构建功能性凝胶框架，有望在燃烧过程中维持微球的结构稳定性，并原位生成催化活性的Cu物种，从而改善界面反应条件，可能增强氧化-还原过程的反应性。
在本工作中，利用VDC制备了Al/KClO4/Cu-alginate微球，并系统研究了悬浮液粘度、流速和振动频率对液滴形成和微球生成的影响。通过结合相场模拟和数据驱动建模，建立了液滴直径与工艺参数之间的定量关系，以确定稳定的微球形成窗口并优化工艺。同时，引入了Cu2+诱导的功能性凝胶框架，以提高微球的热分解和燃烧性能。这项工作为高固含量高能悬浮系统的可控制备、工艺设计和性能提升提供了理论见解和实验支持。
