基于合成数据训练的机器学习辅助ARPES实验质量评估方法

《Newton》：Synthetic data training for machine-learning-assisted ARPES experiments

　　

角分辨光电子能谱（ARPES）目前产生的数据集日益丰富且维度不断增高，使得样品评估和数据采集的要求更为严苛。机器学习（ML）有望加速这些任务，但其应用受限于大规模、带标注ARPES数据集的稀缺。本研究介绍了aurelia——一个开源模拟器，可生成逼真的合成ARPES谱用于ML训练与基准测试。作为原理验证，研究人员训练了一个卷积神经网络（CNN）来评估样品对准过程中的谱质量。以实验Bi₂Se₃网格扫描数据为基准进行测试，结果表明，仅用合成谱训练的模型能够准确识别最优测量区域，并以高灵敏度捕捉谱质量的变化。研究结果证实，合成ARPES谱可为真实实验工作流训练有用的ML模型，为ML辅助ARPES实验开辟了一条切实可行的路径。

**研究背景与问题**

材料在原子和电子层面的理解对于基础物理学和技术进步至关重要。在固体电子性质研究中，角分辨光电子能谱（ARPES）已成为不可或缺的工具，能够独特地探测动量分辨的电子结构。近年来，ARPES的能力不断扩展，涵盖了时间域动力学、空间扫描、自旋和轨道角动量分辨等。观测量的不断增加给数据采集和分析带来了新的挑战，尤其是采集时间的延长。在实践中，实验人员需要扫描样品以确定最佳测量区域并定期监测谱质量，这一过程耗时且高度依赖经验。

更一致和高效的方法是使用机器学习（ML）算法评估数据质量。将ML整合到科学研究中为数据采集和分析开辟了新的可能性，并为AI驱动的实验奠定了基础。在此背景下，ML可以大幅加速耗时流程，使实验人员能够专注于更专业的任务。尽管ARPES数据集编码了电子结构、实验几何和仪器特性的复杂组合，但它们自然表示为多维矩阵，因此非常适合卷积神经网络（CNN）等ML技术。CNN已成功应用于物理相关数据的去噪和特征提取。然而，这些研究侧重于对已获取的实验数据进行后处理，相应的ML模型是在少量本地可用数据集上训练的。在实践中，训练一个足够可靠和通用以处理不同材料和实验条件的ML模型需要数万张图像以及适当的标记和标签。然而，尽管在简化和标准化ARPES数据和元数据收集方面做出了努力，目前仍不存在通用数据库。因此，缺乏合适的数据集是训练和实施ML算法用于ARPES数据采集和处理的主要障碍。

解决大规模标注ARPES数据集缺乏的一种切实方法是使用合成数据训练ML模型。本研究提出了aurelia，一个开源模拟器，可生成大量合成ARPES图像，专门用于训练和基准测试ML方法。aurelia的目标不是揭示新物理或提供每个实验、能带结构、样品或对称性的物理精确描述，而是作为一个灵活、可扩展的原理验证数据生成引擎，能够产生多样化的逼真谱特征，这些特征经过严格标注，可在实验数据稀缺或标注成本高昂时作为训练数据集。本研究的特定目标是证明合成ARPES图像可用于训练ML模型，以加速样品评估并指导数据采集。在当前实现中，模型在每张图像采集后评估谱质量，目标是加速ARPES实验中的样品对准和测量选择，而非在数据采集前预测质量。

**关键技术方法**

研究人员开发了aurelia开源模拟器，基于紧束缚模型（包括最近邻和次近邻项）计算电子色散，采用s轨道在六角、蜂窝、正方和矩形晶格上模拟能带结构。通过谱函数A(k,ω)计算光电子强度，包含电子-玻色子扭结的自能项，并模拟光电子矩阵元效应、费米-狄拉克分布、动量到角度的转换、探测器能量和动量分辨率的卷积、计数统计、背景信号（常数、多项式和Shirley背景）以及探测器响应。研究人员构建了基于ResNet50架构的双分支CNN模型，一个分支处理224×224像素的谱图像，另一个分支处理两个强度相关参数（最大和平均强度值），两个分支的特征拼接后通过全连接层输出质量评分。训练数据每轮动态生成50,000张图像-标签对，采用"使用或重新生成"的自适应采样策略以减少评分分布不均带来的偏差，并应用数据增强（随机散斑、宽度和高度偏移、非线性对比度变换、水平翻转）和白化变换。实验验证使用拓扑绝缘体Bi₂Se₃解理样品的网格扫描ARPES数据，测量在QMI的UBC-Moore超快量子物质中心进行，样品在低于7×10^?11 mbar的真空下解理，测量期间保持在15 K，使用6.2 eV光子能量、线偏振光，光束半径12 μm，入射角45°，能量分辨率17 meV。

**研究结果**

*合成ARPES谱的生成*：研究人员通过紧束缚模型计算电子色散，结合自能项计算谱函数，再经光电子矩阵元调制、费米-狄拉克分布、动量到角度转换、探测器分辨率卷积和计数统计模拟，生成了包含噪声和背景等实验伪影的逼真合成ARPES谱。通过随机选择从紧束缚色散到电子自能、光电子矩阵元、温度、实验分辨率、偏移角度、背景振幅和探测器响应等变量，生成了覆盖多样样品和测量条件的广泛谱集。研究人员指出，合成谱与实验测量之间的差异突出了实验伪影对测量谱的强烈影响。

*质量评分体系*：研究人员定义了可重复的质量评分（QS）作为监督标签，考虑能带锐度（S）、信噪比（B）和收集电子数（N）三个因素。每张谱从最高分10分开始，根据各因素表现施加惩罚和奖励。锐度通过能量分辨率展宽、热展宽和自能虚部量化；信噪比通过有无谱特征时最大图像强度的比值计算；电子数通过模拟电子事件数与最大值的比值定义。研究人员还对电子数和信噪比设置奖励分以反映权衡关系，并对特征缺失施加大幅惩罚。通过该评分体系，研究人员为模拟训练数据集分配了与人类评估定性一致的质量评分标签。

*ML算法训练与验证*：研究人员使用aurelia生成的数据训练CNN模型预测质量评分。训练数据集每轮包含50,000张动态生成的图像-标签对，模拟参数从连续均匀分布中采样。模型训练最多100轮，采用早停策略，使用Adam优化器和均方误差损失函数。最终模型达到训练集平均绝对误差（MAE）0.3569和验证集MAE 0.3762。相比之下，在固定的50,000样本数据集上训练所有轮次导致更高的MAE（训练1.083；验证1.130），证实了动态数据生成的优势。这些结果表明，模拟训练模型具有良好的泛化能力，能够提供准确的ARPES谱质量自动评估。

*Bi₂Se₃实验数据测试*：研究人员使用拓扑绝缘体Bi₂Se₃解理样品的网格扫描实验ARPES谱评估了仅用模拟器输出训练的ML算法的性能。通过对费米能级处动量分布曲线（MDC）进行洛伦兹拟合确定峰位置和峰宽，定义了锐度S；通过背景强度与总强度的比值定义背景评分B；通过总强度定义电子数评分N，进而计算基准评分（BMS）。ML模型预测的评分（MLS）与BMS进行比较，发现两者均识别出相似的的高分区域，但MLS更精确地确定了最优测量区域，并在高分之间显示出更强的对比度。研究人员从网格扫描中选取五个谱进行比较，发现虽然两者均显示谱质量随评分增加而逐步提高，但BMS和MLS并不完全一致。在多个案例中，ML模型更具辨别力。研究人员指出，这种差异源于BMS计算仅考虑拓扑表面态的左侧分支，这是自动化分析基准测试的固有局限性；而ML模型评估整个谱，因此能够捕捉基准分析未包含的谱质量方面。研究人员还在两个额外数据集上验证了模型，结果同样令人信服。

**讨论与结论**

研究结果表明，合成ARPES谱可作为实验数据稀缺或标注成本高昂时的有效训练资源。由于模拟谱是解析生成的，所有相关参数和元数据均已知，可直接用作监督学习中的真实标签。通过固定某些参数同时随机化其他参数，aurelia可生成针对特定ML任务定制的多样化训练集。与临时谱函数计算不同，aurelia是一个完整的生成模拟器，不仅模拟底层谱函数，还模拟实验测量本身，包括探测器响应、与电子数分布相关的计数统计和畴效应。这使aurelia既更通用又更逼真，产生的合成谱 closely resemble 实际采集数据而非理想化理论曲线。其设计有意实现高吞吐量和高度可配置性，能够大规模生成适合现代ML工作流的物理基础数据集。

作为原理验证，研究人员训练了一个监督模型来评分ARPES谱质量，并在实验Bi₂Se₃数据上进行了基准测试。模型可靠地识别了最优测量区域，并在此原理验证测试中优于分析基准，表明合成谱可支持用于真实实验工作流的有用ML模型。在此意义上，aurelia为ARPES中ML辅助的样品评估和数据采集提供了一条切实可行的路径。结合自主驱动的空间马达，该方法可实现样品对准和谱质量评估的自动化，类似于扫描探针技术中新兴的自主工作流。深度学习模型的强劲表现可能反映了训练策略的两个特征：其从全图像高维模式而非固定启发式规则中学习的能力，以及使用覆盖广泛模拟条件的动态生成数据。同时，基于模拟的质量标签仅是人类判断的操作性近似，当前在Bi₂Se₃上的演示应视为原理验证而非普遍泛化的声明。除质量评估外，aurelia还可适配生成其他ARPES任务的标注数据，包括畴识别、色散检测、谱预测、回归以及在逼真展宽条件下提取相对扭转角或能隙等量。随着ARPES实验复杂性持续增长，ML工具在质量评估、去噪、特征提取、分析和分类等劳动密集型任务中将变得越来越有价值。在社区开发存储和共享ARPES数据及元数据所需基础设施的同时，合成数据为训练ML算法提供了一种实用有效的替代方案。

研究结论部分翻译：本研究介绍了aurelia，一个旨在为ML生成大规模标注ARPES数据集的开源模拟器。研究表明，当实验数据稀缺或标注成本高昂时，合成ARPES谱可作为有效的训练资源。由于模拟谱是解析生成的，所有相关参数和元数据均已知，可直接用作监督学习中的真实标签。通过固定某些参数同时随机化其他参数，aurelia可生成针对特定ML任务定制的多样化训练集。与临时谱函数计算不同，aurelia是一个完整的生成模拟器，不仅模拟底层谱函数，还模拟实验测量本身，包括探测器响应、与电子数分布相关的计数统计和畴效应。这使aurelia既更通用又更逼真，产生的合成谱 closely resemble 实际采集数据而非理想化理论曲线。其设计有意实现高吞吐量和高度可配置性，能够大规模生成适合现代ML工作流的物理基础数据集。作为原理验证，研究人员训练了一个监督模型来评分ARPES谱质量，并在实验Bi₂Se₃数据上进行了基准测试。模型可靠地识别了最优测量区域，并在此原理验证测试中优于分析基准，表明合成谱可支持用于真实实验工作流的有用ML模型。在此意义上，aurelia为ARPES中ML辅助的样品评估和数据采集提供了一条切实可行的路径。结合自主驱动的空间马达，该方法可实现样品对准和谱质量评估的自动化，类似于扫描探针技术中新兴的自主工作流。深度学习模型的强劲表现可能反映了训练策略的两个特征：其从全图像高维模式而非固定启发式规则中学习的能力，以及使用覆盖广泛模拟条件的动态生成数据。同时，基于模拟的质量标签仅是人类判断的操作性近似，当前在Bi₂Se₃上的演示应视为原理验证而非普遍泛化的声明。除质量评估外，aurelia还可适配生成其他ARPES任务的标注数据，包括畴识别、色散检测、谱预测、回归以及在逼真展宽条件下提取相对扭转角或能隙等量。为此，代码开放获取且可自由适配。随着ARPES实验复杂性持续增长，ML工具在质量评估、去噪、特征提取、分析和分类等劳动密集型任务中将变得越来越有价值。在社区开发存储和共享ARPES数据及元数据所需基础设施的同时，合成数据为训练ML算法提供了一种实用有效的替代方案。